In this work, highly porous carbons were prepared by chemical activation of carbonized biomass-derived aerogels. These aerogels were synthesized from watermelon flesh using a hydrothermal reaction. After carbonization, chemical activation was conducted using potassium hydroxide to enhance the specific surface area and microporosity. The micro-structural properties and morphologies were measured by X-ray diffraction and scanning electron microscopy, respectively. The specific surface area and microporosity were investigated by $N_2$/77 K adsorption-desorption isotherms using the Brunauer-Emmett-Teller method and Barrett-Joyner-Halenda equation, respectively. Hydrogen storage capacity was dependent on the activation temperature. The highest capacity of 2.7 wt% at 77 K and 1 bar was obtained with an activation temperature of $900^{\circ}C$.
The atmospheric pressure plasma treatments ($Ar/O_2$ and $Ar/N_2$) of activated carbon fibers (ACFs) were carried out to introduce hydrophilic functional groups on carbon surfaces in order to enhance the hydrogen chloride gas (HCl) adsorption. Surface properties of the ACFs were determined by XPS and SEM. $N_2$/77 K adsorption isotherms were investigated by BET and D-R (Dubinin-Radushkevich) plot methods. The HCl removal efficiency was confirmed by HCl detecting tubes (range:1~40 or 40~1000 ppm). As experimental results, it was found that all plasma-treated ACFs showed the decrease in the pore volume, but the HCl removal efficiency showed higher level than that of the untreated ACFs. This result indicated that the plasma treatments led to the conformation of hydrophilic functional groups on the carbon surfaces, resulting in the increase of the interaction between the ACFs and HCl gas.
The reaction of gas-phase atomic bromine with highly covered chemisorbed hydrogen atoms on a silicon surface is studied by use of the classical trajectory approach. It is found that the major reaction is the formation of HBr(g), and it proceeds th rough two modes, that is, direct Eley-Rideal and hot-atom mechanism. The HBr formation reaction takes place on a picosecond time scale with most of the reaction exothermicity depositing in the product vibration and translation. The adsorption of Br(g) on the surface is the second most efficient reaction pathway. The total reaction cross sections are $2.53{\AA}2$ for the HBr formation and $2.32{\AA}2$ for the adsorption of Br(g) at gas temperature 1500 K and surface temperature 300 K.
본 총설에서는 최근 주로 연구되고 있는 활성탄, 탄소나노튜브, 팽창 흑연 및 활성 탄소 섬유 등 다공성 탄소재료를 중심으로 수소 저장량을 증대시키기 위한 기술 및 기 발표된 수소저장량과 그 장 단점에 대하여 고찰하였다. 수소저장능을 향상시키기 위한 탄소 내 기공의 최적의 크기는 0.6~0.7 nm로 조사되었다. 촉매의 경우 전이금속 및 그 금속산화물이 많이 이용되었으며, 주로 다공성 탄소재료에 도핑을 통해 수소저장능을 향상시켰다. 수소저장 매체인 다공성 탄소재료 중에서 활성탄은 대량생산이 가능하여 가격이 비교적 저렴한 장점이 있고 탄소나노튜브는 튜브의 튜브간 공간 외에도 내부공간에 수소를 저장할 수 있는 공간이 수소저장에 활용될 수 있다는 장점이 있다. 팽창 흑연은 흑연의 층 사이에 알칼리 금속의 삽입 시 층간 거리가 팽창하여 수소저장에 용이하고, 활성탄소섬유는 높은 비표면적과 발달된 미세기공이 수소흡착에 크게 기여한다는 점이 있다. 이러한 기존의 연구로 고려해 볼 때 다공성 탄소재료는 아직 달성되지 못한 DOE의 수소저장 목표치에 도달하기 위한 주요 유망한 후보재료 중의 하나이다.
The interaction of hydrogen (H) and ZnO surfaces has been investigated using a temperature programmed desorption (TPD) technique. When the surface is exposed to atomic hydrogen below 400 K, hydrogen is adsorbed on the surface. As the hydrogen exposure increases, bulk diffusion of hydrogen takes place. The existence of surface and bulk hydrogen has been confirmed using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). When the ZnO(000-1) surface dosed with hydrogen is heated, surface hydrogen is desorbed at 432 K and bulk hydrogen is evolved at ~539 K. Diffusion of hydrogen into the ZnO bulk is an activated process, and the activation energy is estimated to be 0.19 eV. Diffusion of hydrogen on the ZnO(10-10) surface is also investigated.
본 연구는 흡착제 Zeolite 3A와 DETOX에 대하여 $H_2S$의 유입농도와 흡착온도를 공정변수로 하여 포화시간, 흡착량, 흡착속도 등의 $H_2S$ 흡착 제거특성을 평가하기 위하여 수행되었다. $H_2S$의 유입질량유속이 증가함에 따라 Zeolite 3A의 흡착용량은 증가되었으나 포화시간은 감소되었다. 한편 DETOX의 흡착용량과 포화시간은 $H_2S$의 유입질량유속의 증가에 따라 감소되었다. 흡착온도가 상승함에 따라 Zeolite 3A의 흡착용량과 포화시간은 감소한 반면에, DETOX에 대한 이들 값은 증가하였다. DETOX의 $H_2S$흡착용량은 Zeolite 3A의 2.5~16.4배 정도 높게 나타났다. 이는 흡착에서 활성화에너지장벽을 넘어설 충돌빈도는 흡착온도가 증가함에 따라 증가한 것에 기인한 것으로 해석된다. Zeolite 3A와 DETOX에 대하여 $H_2S$의 흡착속도는 $H_2S$의 유입질량유속과 흡착온도가 증가함에 따라 증가하였다. $H_2S$의 흡착속도는 Zeolite 3A가 DETOX의 4배로 나타났다. DETOX는 Zeolite 3A에 비하여 온도 308~318K에서 포화시간은 더욱 길어지고 흡착용량은 더욱 커진다. 바이오가스 중의 $H_2S$제거에 있어서 DETOX는 Zeolite 3A에 비하여 유리한 것으로 나타났다.
We report that the novel covalent organic frameworks (COFs) are capable of reversibly providing an extremely high uptake capacity of carbon dioxide and hydrogen at room temperature. These COFs are designed based on the multiscale simulations approach via the combination of ab initio calculations and force-field calculations. For this goal, we explore the adsorption sites of carbon dioxide and hydrogen on COFs, their porosity, as well as carbon dioxide adsorption isotherms. We identify the binding sites and energies of $CO_2$ on COFs using ab initio calculations and obtain the carbon dioxide adsorption isotherms using grand canonical ensemble Monte Carlo calculations. Moreover, the calculated adsorption isotherms are compared with the experimental values in order to build the reference model in describing the interactions between the $CO_2/H_2$ and the COFs and in predicting the $CO_2$ and $H_2$ adsorption isotherms of COFs. Finally, we design three new COFs, 2D COF-05, 3D COF-05 (ctn), and 3D COF-05 (bor), for the high capacity $CO_2/H_2$ and $H_2$ storage.
The Langmuir adsorption isotherms of the over-potentially deposited hydrogen (OPD H) fur the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at the poly-Au and $Rh|0.5M\;H_2SO_4$ aqueous electrolyte interfaces have been studied using cyclic voltammetric and ac impedance techniques. The behavior of the phase shift $(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ for the optimum intermediate frequency corresponds well to that of the fractional surface coverage $(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ at the interfaces. The phase-shift profile $({-\phi}\;vs.\;E)$ for the optimum intermediate frequency, i.e., the phase-shift method, can be used as a new electrochemical method to determine the Langmuir adsorption isotherm $({\theta}\;vs.\;E)$ of the OPD H for the cathodic HER at the interfaces. At the poly-Au|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, the equilibrium constant (K) and the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of the OPD H are $2.3\times10^{-6}$ and 32.2kJ/mol, respectively. At the poly-Rh|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, K and ${\Delta}G_{ads}$ of the OPD H are $4.1\times10^4\;or\;1.2\times10^{-2}$ and 19.3 or 11.0kJ/mol depending on E, respectively. In contrast to the poly-Au electrode interface, the two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H are observed at the poly-Rh electrode interface. The two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H correspond to the two different adsorption sites of the OPD H on the poly-Rh electrode surface.
This review article described the electrochemical Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of over-potentially deposited hydrogen (OPD H) and deuterium (OPD D) for the cathodic $H_2$ and $D_2$ evolution reactions (HER, DER) at Pt, Ir, Pt-Ir alloy, Pd, Au, and Re/normal ($H_2O$) and heavy water ($D_2O$) solution interfaces. The Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of intermediates (OPD H, OPD D, etc.) for sequential reactions (HER, DER, etc.) at electrode/solution interfaces are determined using the phase-shift method and correlation constants, which have been suggested and developed by Chun et al. The basic procedure of the phase-shift method, the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms of OPD H and OPD D and related electrode kinetic and thermodynamic parameters, i.e., the fractional surface coverage ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$) vs. potential (E) behavior (${\theta}$ vs. E), equilibrium constant (K), interaction parameter (g), standard Gibbs energy (${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$) of adsorption, and rate (r) of change of ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$ with ${\theta}$ ($0{\leq}{\theta}{\leq}1$), at the interfaces are briefly interpreted and summarized. The phase-shift method and correlation constants are useful and effective techniques to determine the Frumkin, Langmuir, and Temkin adsorption isotherms and related electrode kinetic and thermodynamic parameters (${\theta}$ vs. E, K, g, ${\Delta}G_{\theta}{^{\circ}}$, r) at electrode/solution interfaces.
Scanning tunneling microscopy (STM)를 이용하여 Si(111)$4{\times}1$-In 표면에의 수소원자 흡착의 영향을 고찰하였다. STM 이미지에서 수소원자는 $4{\times}1$-In chain의 한 쪽 줄에 있는 두개의 연속된 밝은 부분 사이에 위치한다. 이 H 원자는 두 줄의 zigzag subchain 중의 한 쪽에만 선택적으로 흡착되는 경향성을 보이며 이는 수소원자의 흡착에 표면 밑의 구조가 영향을 미침을 시사한다. 표면에 흡착된 수소원자는 흡착위치 주위의 국소적 변형 뿐 만 아니라 chain 방향으로 멀리 떨어진 곳에도 영향을 미쳐서 STM 이미지에 두 배 주기의 modulation이 나타나게 한다. 수소흡착에 의해 유도되는 두 배 주기의 modulation은 기존에 보고된 Na 원자 흡착에 의해 유도되는 상과 다름을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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