위상이동 방법을 이용하여 Pd/0.5 M LiOH전해질 계면의 전극속도론적 패러미터를 정성적으로 해석하였다. 위상이동$(\phi)$은 음전위(E<0) 주파수(f)에 따르며, Pd음극에 흡착된 수소원자$(H_{ads})$의 표면피복율$(\theta)$ 반비례한다. 중간주파수 (10 Hz)에서 위상이동 변화$(\phi\;vs.\;E)$는 Frumkin흡착등온식$(\theta\;vs.\;E)$의 계산 및 도시에 사용할 수 있는 실험적인 방법이다. Pd/0.5 M LiOH전해질 계면에서 $1>{\theta}>0$에 따른 흡착자유에너지변화율(r),흡착평형상수(K),표준자유에너지$({\Delta}G_{\theta})$는 각각 22.3kJ/mol, $3.7\times10^{-3}{\Delta}G_{\theta}>-8.4kJ/mol$이다. 1$0.38>\theta>0$ 범위에서 수소원자 흡수에 기인한 에너지 방출 즉 발열반응이 Pd음극에서 있다. 전극속도론적 패러미터$(r,\;K,\;{\Delta}G_{\theta}$는 표면피복율$({\theta})$ 또는 위상이동$(\phi)$에 따른다.
Anodized tubular titania ($TiO_2$) electrodes (ATTEs) are prepared and used as both the photoanode and the cathode substrate in a photoelectrochemical system designed to split water into hydrogen with the assistance of an enzyme and an external bias (solar cell). In particular, the ATTE used as the cathode substrate for the immobilization of the enzyme is prepared by two methods; adsorption and crosslinking. Results show that the optimized amount of enzyme is 10.98 units for the slurried enzyme, 3.66 units for the adsorbed one and 7.32 units for the crosslinked one, and the corresponding hydrogen evolution rates are 33.04, 148.58, and 234.88 umol/hr, respectively. The immobilized enzyme, specifically the chemically crosslinked one, seems to be much superior to the slurried enzyme, due to the enhanced charge-transfer process that is caused by the lower electrical resistance between the enzyme and the ATTE. This results in a greater number of accepted electrons and a larger amount of enzymes able to deal with the electrons.
Planar type micro catalytic combustible gas sensor was developed by using nano crystalline $SnO_2$ Pt thin film as micro heater was deposited by thermal evaporation method on the alumina substrate. The thickness of the Pt heater was around 160 nm. The sensor showed high reliability with prominent selectivity against various gases(Co, $C_3H_8,\;CH_4$) at low operating temperature($156^{\circ}C$). The sensor with nano crystalline $SnO_2$ showed higher sensitivity than that without nano crystalline $SnO_2$. This can be explained by more active adsorption and oxidation of hydrogen by nano crystalline $SnO_2$ particles. The present planar-type catalytic combustible hydrogen sensor with nano crystalline $SnO_2$ is a good candidate for detection of hydrogen leaks.
Xylan can be applied to improve the strength properties of paper; however the optical properties, such as brightness, are decreased significantly. To solve that problem, an applicable bleaching process is therefore desired. The aim of this research was to investigate the impact of hydrogen peroxide bleaching on hardwood kraft pulp pretreated with birchwood xylan by measuring optical properties (whiteness, brightness, opacity) as well as physical properties (tensile index, tearing index, bulk) of handsheets made from the bleached pulp. Hydrogen peroxide bleaching, as a kind of totally chlorine free (TCF) bleaching method, is quite important industrially for chemical pulp. In our work, the process variables of peroxide bleaching including bleaching temperature, time, initial pH and $MgSO_4$ dosage were studied. The results showed that both good mechanical properties and optical properties could be achieved when the operating parameters were controlled properly and therefore hydrogen peroxide bleaching was proved to be a suitable method for bleaching hardwood kraft pulp with adsorption of birchwood xylan.
Metal organic frameworks (MOF) have generated considerable interests as a potential candidate for hydrogen storage owing to their extremely high surface-to-volume ratio and low density. In this study, Pt nanoparticles of about 3 nm in size were introduced outside MOF-5 [$Zn_4O$(1,4-benzenedicarbocylate)3], which was then encapsulated with hydrophobic microporous carbon black (denoted CB@Pt/MOF-5) in order to enhance hydrogen uptake capacity without decreasing the specific surface area and hydrostability. To study the chemical composition, morphology, crystal information, and properties of the synthesized material, a variety of techniques is employed, including WXRD, XPS, ICP-AES, FE-SEM, HR-TEM, and N2 adsorption-desorption, confirming the formation of novel hybrid composite designated CB@Pt/MOF-5 with highly crystalline structure, large specific surface area and pore volume. In addition, $H_2$ storage capacity for resulting material was measured using magnetic suspension microbalance at 77 and 298 K under high-pressure condition, and the hydrostability was also tested by exposing the sample to 33% relative humidity at $23^{\circ}C$ and measuring XRD as a function of time.
The catalytic performances for CO preferential oxidation in hydrogen-rich fuels were investigated by varying the types of alumina supports, additives excluding platinum, and synthetic methods of impregnation and sol-gel synthesis. The reactions were conducted in the range of $25{\sim}300^{\circ}C$ over Pt, Co, and/or Na impregnated catalysts supported on commercial gamma-alumina, pseudoboehmite, or sol-gel derived xerogels. Catalytic activities were enhanced by cobalt addition due to strong Pt-Co interactions in the bimetallic phase. Additional sodium promoted not only the formation of the Pt-Co bimetallic interphase but also oxygen adsorption capability, giving rise to increase in the CO oxidation rate at lower temperatures. Moreover, chemical interaction between Pt and Co was considerably enhanced by sol-gel synthesis.
The reaction of gas-phase hydrogen atoms H with H atoms chemisorbed on a graphite surface has been studied by the classical dynamics. The graphite surface is composed of the surface and 10 inner layers at various gas and surface temperatures (Tg, Ts). Three chains in the surface layer and 13 chains through the inner layers are considered to surround the adatom site. Four reaction pathways are found: H2 formation, H-H exchange, H desorption, and H adsorption. At (1500 K, 300 K), the probabilities of H2 formation and H desorption are 0.28 and 0.24, respectively, whereas those of the other two pathways are in the order of 10-2. Half the reaction energy deposits in the vibrational motion of H2, thus leading to a highly excited state. The majority of the H2 formation results from the chemisorption-type H(g)-surface interaction. Vibrational excitation is found to be strong for H2 formed on a cold surface (~10 K), exhibiting a pronounced vibrational population inversion. Over the temperature range (10-100 K, 10 K), the probabilities of H2 formation and H-H exchange vary from 0 to ~0.1, but the other two probabilities are in the order of 10-3.
Zn-AC and Zn-H-AC series prepared from non- and surface-modified activated carbon were investigated in terms of their hydrogen production capacity. An increase in the concentration of the zinc salts used with these series was shown to lead to a decrease in the values of the surface textural properties. The existence of zinc complexes on the surface was confirmed from an analysis of XRD data. The SEM micrographs of the two different sample types showed that the transformation of the carbon surface with an acid pre-treatment significantly change the metal contents on the surfaces of the carbon matrix. The EDX spectra indicated that all of the samples were richer in the amount of oxygen and zinc compared to any other elements. The results obtained using the Boehm's titration method showed that the positive introduction of the acidic groups on the carbon surfaces with the acid treatment is correlated with an increase in the amounts of zinc complexes with variation of the acidic groups. In terms of the hydrogen production performance, the volume fractions of the Zn-H-AC series were found to produce higher amounts than the Zn-AC series as a function of the metal contents considering the effects of the acid treatment.
순환전압전류 및 교류임피던스 기법을 이용하여 다결정 Pt/0.5M $H_2SO_4$ 및 0.5M LiOH수용액 계면에서 저전위 수소흡착(UPD H) 과 전위 수소흡착(OPD H)에 관한 Langmuir 흡착등온식 $({\theta}\;vs.\;E)$ 을 연구조사 하였다. 계면에서 치적중간주파수일 때 위상이동$(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ 거동은 표면피복율$(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ 거동에 정확하게 상응한다. 위상이 동 방법 즉 최적중간주파수일 때 위상이동 변화$({-\phi}\;vs.\;E)$는 계면에서 음극 $H_2$ 발생 반응에 관한 UPD H와 OPDH의 Langmuir흡착등온식을 결정할 수 있는 새로운 전기화학적 방법으로 사용할 수 있다 다결정 Pt/0.5M $H_2SO_4$ 수용액 계면에서 OPD H의 흡착평형상수(K)와 표준자유에너지$({\Delta}G_{ads})$는 각각 $2.1\times10^{-4}$와 21.0kJ/mol 이다. 다결정 Pt/0.5M LiOH 수용액 계면에서 K는 음전위(E)에 따라 2.7 (UPD H)에서 $6.2\times10^{-6}$ (OPD H) 또는 $6.2\times10^{-6}$(OPD H)에서 2.7 (UPD H)로 전이한다. 유사하게 ${\Delta}G_{ads}$는 E에 따라 -2.5kJ/mol (UPD H)에서 29.7kJ/mol (OPD H)또는 29.7kJ/mol (OPD H)에서 -2.5kJ/mol (UPD H)로 전이한다. K와 ${\Delta}G_{ads}$의 전이는 다결정 Pt전극 표면의 상이한 UPD H와 OPD H의 흡착부위에 기인한다. 다결정 Pt전극 계면에서 UPD H와 OPD H는 음극 $H_2$ 발생 반응에 따른 순차적 과정이 아니라, 수소 흡착부위 자체에 따른 독립적 과정이다. UPD H와 OPD H의 기준은 음극 $H_2$발생 반응과 전위가 아니라, 수소 흡착부위와 과정이다. 수용액에서 음극 $H_2$발생 반응에는 다결정 Pt선 전극이 단결정 Pt(100)원반 전극보다 더 효율적이고 유용하다 위상이동 방법은 열역학적 방법과 상충적이 아니라, 보완적이다.
The reaction of gas-phase atomic hydrogen with hydrogen atoms chemisorbed on a silicon surface is studied by use of the classical trajectory approach. Especially, we have focused on the mechanism changes with the hydrogen surface coverage difference. On the sparsely covered surface, the gas atom interacts with the preadsorbed hydrogen atom and adjacent bare surface sites. In this case, it is shown that the chemisorption of H(g) is of major importance. Nearly all of the chemisorption events accompany the desorption of H(ad), i.e., adisplacement reaction. Although much less important than the displacement reaction, the formation of $H_2(g)$ is the second most significant reaction pathway. At gas temperature of 1800 K and surface temperature of 300 K, the probabilities of these two reactions are 0.750 and 0.065, respectively. The adsorption of H(g) without dissociating H(ad) is found to be negligible. In the reaction pathway forming $H_2$, most of the reaction energy is carried by $H_2(g)$. Although the majority of $H_2(g)$ molecules are produced in sub-picosecond, direct-mode collisions, there is a small amount of $H_2(g)$ produced in multiple impact collisions, which is characteristic of complex-mode collisions. On the fully covered surface, it has been shown that the formation of $H_2(g)$ is of major importance. All reactive events occur on a subpicosecond scale, following the Eley-Rideal mechanism. At gas temperature of 1800 K and surface temperature of 300 K, the probability of the $H_2(g)$ formation reaction is 0.082. In this case, neither the gas atom trapping nor the displacement reaction has been found.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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