Halim, Ronald;Utama, Robert;Cox, Shane;Le-Clech, Pierre
Membrane and Water Treatment
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제1권4호
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pp.283-296
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2010
During the disinfection of potable water, humic substances present in the solution react with chlorine to form potential carcinogenic compounds. This study evaluates the feasibility of using a submerged membrane photocatalysis reactor (SMPR) process for treatment of humic substances through the characterization of both organic removal efficiency and membrane hydraulic performance. A simple SMPR was operated and led to the removal of up to 83% of the polluting humic matters. Temporal rates of organic removal and membrane fouling were found to decrease with filtration time. Using tighter membrane in the hybrid process resulted in not only higher organic removal, but also more significant membrane fouling. Under the experimental conditions tested, optimum $TiO_2$ concentration for humic removal was found to be 0.6 g/L, and increasing initial pollutant concentration expectedly resulted in a more substantial membrane fouling. The importance of the influent nature and pollutant characteristics in this type of treatment was also assessed as various water sources were tested (model humic acid solution vs. local water containing natural organic matters). Results from this study revealed the promising nature of the SMPR process as an alternative technique for organic removal in the existing water treatment system.
폴리아마이드 역삼투막 표면에 음이온 수용성 고분자인 poly(vinyl amine)(PVAm)을 코팅한 후 오염물질인 bovine serum albumin (BSA), humic acid (HA), sodium alginate (SA)에 대하여 파울링 개선효과가 있는지를 알아보고자 하였다. PVAm의 코팅과 파울링 여부는 scanning electron microscopy (SEM)을 통해 관찰하였다. BSA, HA, SA 100 ppm 공급원액을 이용하여 2, 4, 8 bar로 압력을 변화시켜 투과성능실험을 수행한 결과 PVAm으로 코팅되지 않은 막과 코팅된 막 모두 압력증가에 따라 파울링 현상이 심화되었으나 PVAm으로 코팅된 막이 BSA, HA, SA의 경우 모두에서 약 30%이상 투과도가 향상되어 파울링 개선효과가 나타나는 것을 확인할 수 있었다. HA > SA > BSA의 순으로 파울링 개선효과가 나타났으며 HA의 경우 가장 두드러지게 나타났다.
무기실리카 입자로 구성된 고탁도 원수를 처리하는 침지식 정밀여과 운전에서 휴민산과 2가 양이온의 존재유무에 따라 시간에 따른 파울링 저항을 관찰하였다. 공기폭기로 인한 무기실리카 입자의 파울링 감소효과는 휴민산과 칼슘이 혼합으로 존재 시 감소하였다. 파울링층의 전자현미경 관찰결과 칼슘의 존재 시 휴민산의 무기실리카 입자 표면흡착이 관찰되었다. 이는 멤브레인 표면에 조밀한 파울링층을 형성시켜 공기폭기 효과를 감소시킨 것으로 판단된다. 용액의 조성에 따른 고탁도 원수의 탁도 제거율에는 큰 변화가 없었으나 공기폭기량에 따라 칼슘과 무기실리카 입자의 혼합 존재 시 유기물질의 제거율은 80% 이상으로 증가하였다. 이는 공기폭기 하에 무기실리카 입자 표면에 흡착된 일부 휴민산들이 멤브레인 표면으로부터 함께 역수송 되어 유기물질 제거율을 증가시킨 것으로 사료된다.
낙동강 원수의 경우 소수성 물질이 43%, 친수성 물질이 39%, 반친수성 물질이 18%를 차지하고 있는 것으로 나타났으며, 소수성 물질을 세분화하여 조사한 결과 fulvic acid는 62%, humic acid는 38%로 나타났으며, 또한, 카르복실기는 64%, 페놀기는 36%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. 친수성 물질을 세분화하여 조사한 결과 HPI-N이 44%, HPI-C가 56%를 차지하고 있었다. 친수성 유기물질 중 HPI-C에 비하여 HPI-N이 막 오염을 더욱 많이 유발하였으며, 소수성 유기물질에서는 HA가 FA에 비하여 막 오염을 더 많이 유발하였으며, 작용기에 따른 막 오염 현상을 살펴보면 카르복실기의 경우 페놀기에 비하여 투과 flux 감소가 크게 나타나고 있다. 공극의 크기가 커질수록 공극 속으로 전달되는 고분자 유기물이 많이 발생하며 이러한 고분자 유기물이 공극을 막아버리는 현상에 의하여 투과 flux 감소가 발생하는 것으로 나타났다. 또한 공극의 크기가 상대적으로 큰 막의 경우 투과되는 양이 공극이 작은 막 보다 상대적으로 많기 때문에 운전초기에 많은 양의 유기물이 막으로 전달되어 막의 표면과 공극에 흡착되어 막의 공극의 크기가 커짐에 따라 투과 flux 감소가 크게 나타났다.
본 연구에서는 $TiO_2$ 나노입자로 표면침적된 polyethersulfone (PES) 정밀여과 분리막이 자연유기물로 인한 분리막 막힘현상(파울링)에 미치는 영향을 관찰하였다. $TiO_2$ 나노입자로 표면침적된 PES 정밀여과 분리막의 자연유기물 파울링 거동에 $TiO_2$ 나노입자의 결정구조와 용액의 pH 그리고 $Ca^{+2}$이 미치는 영향을 관찰하였다. 연구결과, $TiO_2$ 나노입자로 표면 개질된 정밀여과 분리막은 자연유기물에 의한 파울링 현상을 현저하게 감소시킬 수 있음을 확인 할 수 있었다. 그러나 이와같은 현상은 $TiO_2$ 나노입자의 결정구조와 용액의 성상에 매우 의존하는 것으로 나타났다. 자연유기물 파울링의 감소는 결정구조가 상대적으로 불안정한 anatase $TiO_2$ 나노입자를 분리막에 표면침적 시, 용액 중 $Ca^{+2}$이 존재하지 않을 때 상대적으로 높은 pH에서 효과적인 것으로 관찰되었다. 그러나 $Ca^{+2}$의 첨가 시 이와 같은 효과는 높은 pH에서 더욱 증가할 수 있음을 확인할 수 있었다. 반면, 결정구조가 상대적으로 안정한 rutile $TiO_2$ 나노입자의 경우 자연유기물의 파울링 감소는 용액의 조성에 큰 영향을 받지 않는 것으로 나타났다.
탄소섬유 한외여과막 및 광촉매 혼성 수처리를 위해 관형 여과막 외부와 원통형 막 모듈 내부 사이 공간에 광촉매를 충전하였다. 광촉매는 PP (polypropylene) 구에 이산화티타늄 분말을 플라즈마 화학증착 공정으로 코팅한 것이다. 휴믹산과 카올린 모사용액을 대상으로 막오염을 최소화하기 위해 10분 주기로 10초 동안 물 역세척을 시행하였다. 기존 결과와 동일하게 휴믹산을 10 mg/L부터 2 mg/L로 변화시킴에 따라, 막오염에 의한 저항 ($R_f$)이 감소하여 2 mg/L에서 최대 총여과부피 ($V_T$)를 얻었다. 탁도와 휴믹산의 처리효율은 각각 97.1%와 74.2% 이상으로 휴믹산 농도의 영향을 받지 않았다. 그러나 기존 결과에서는 휴믹산의 농도가 증가할수록 휴믹산의 처리효율이 다소 증가하는 경향을 나타냈다.
낙동강 매리원수의 경우 HPO가 42.9%, HPI가 39.3% 및 TPI가 17.8%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. HPO를 세분화한 결과에서 HPO-FA와 HPO-HA의 구성비는 62%와 38%로 나타났고, HPO-car과 HPO-phe로 분류하였을 경우는 HPO 중에서는 각각 64%와 36%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. 또한, HPI를 세분화하여 조사한 결과, HPI에 대한 함량은 HPI-N이 44%, HPI-C가 56%를 차지하고 있는 것으로 나타났다. 분리된 NOM을 이용한 막 오염 평가에서 공극 크기가 100 kDa 이상인 막에서는 HPI-N이 가장 막 오염을 많이 유발하는 NOM으로 나타났고, 다음으로 HPO-car, HPO-HA, HPO-FA, HPI-C, HPO-phe 순으로 나타났다. 또한, 10 kDa 막에서는 HPI-N, HPI-C, HPO-HA, HPO-car, HPO-FA, HPO-phe 순으로 막 오염을 많이 유발하는 것으로 나타났다. 100 kDa 막의 경우 친수성 NOM에 비하여 소수성 NOM에서 상대적으로 $K_s$, $K_i$, $K_c$ 값이 크게 나타났으며 소수성 NOM의 경우 막 공극 내부와 막 공극 표면에서 막 오염을 유발하는 것으로 나타났다. 특히 HPI-N과 HPO-car가 막의 공극 내부에서 막 오염을 일으키는 주요 NOM으로 작용하고 있었다. 10 kDa 막의 경우 소수성 NOM에 비해 친수성 NOM 중 HPI-N이 상대적으로 주된 막 오염 물질로 나타났다. 100 kDa 이상의 공극이 큰 막에서는 소수성 계열의 NOM이 막의 공극내부에서 막 오염을 유발하는 것이 주된 막 오염 메카니즘이었으며, 10 kDa 정도의 공극이 작은 막의 경우 친수성 계열의 NOM이 막 표면에서 막 오염을 유발하는 것이 주된 막 오염 메카니즘이었다. 투과 flux 감소에 대한 NOM의 분자량 분포 영향을 살펴본 결과, 전반적으로 2,000 g/mol 이하의 분자량 범위에서 90% 이상의 분포범위를 나타내고 있어 투과 flux 감소에 대한 유기물 분자량 크기분포의 영향은 없는 것으로 나타났다.
In this study, we investigated the removal efficiencies of pollutants and permeate fluxes depending on chemistry of feed water, various molecular weight cut-offs (MWCOs) and materials of membrane, operating pressure. We used seven MWCO membranes of YC0.5, YM1, YM3, YM10, YM30, YM100 and PM30, humic acid solution and surface water as feed water, and examined variation in permeate flux. Results of TOC removal experiment demonstrate that MWCO lower 1,000daltons could remove humic acid effectively. As increasing solution pH and decreasing divalent cations ($Ca^{2+}$) concentration, TOC removal increased. But $UV_{254}$ removal efficiency increased with higher divalent cation concentration and solution pH. Membrane fouling increased with increasing electrolyte (NaCl), divalent cation concentration and decreasing solution pH. In spite of initial permeate flux of the hydrophobic membrane (PM30) was higher than that of the hydrophilic membrane (YM30), flux decline of PM30 was significant during operation. At higher operating pressure, compactness of the cake layer on the membrane surface increased, resulting in gradual increase in hydraulic resistance.
소수성의 폴리에틸렌 다공성막 표면에 오염물질이 흡착됨으로써 발생되는 파울링 현상으로 인한 투과도 감소 문제를 해결하고자 함산소불소화법을 이용하여 막 표면을 친수화 하였다. 함산소불소화 처리 후 접촉각은 $93^{\circ}$에서 $50^{\circ}$까지 감소하였고, 수투과량은 60% 이상 증가하였다. 또한, 모델오염물질 Albumin (form bovine serum, BSA), Humic acid sodium salt (HA), Alginic acid sodium salt (SA) 100 ppm의 수용액을 이용하여 투과도 평가 실험을 수행한 결과 막이 친수화 됨에 따라 오염물질이 흡착되는 정도가 감소하여 투과도가 향상된 것을 확인할 수 있었으며, 특히 SA에 대해서는 파울링 개선효과가 크게 나타나 처리하지 않은 PE막에 비해 투과도가 두 배 이상 향상된 값을 나타내었다.
Temperature correction trans-membrane pressure (TC-TMP) is frequently used as a fouling index in membrane water treatment plants. TC-TMP equation is derived based on an assumption that the total membrane resistance (i.e. the sum of the intrinsic membrane resistance and fouling resistance) is not affected by temperature. This work verified the validity of this assumption using microfiltration (MF) and ultrafiltration (UF) membranes with and without fouling. The foulants used in the work were kaolin (inorganic) and humic acid (organic). The intrinsic resistances of MF and UF membranes remains at constant values regardless of temperature change. When the same amount of foulants were accumulated on the membrane, inorganic fouling resistance with kaolin was constant regardless of temperature change while organic fouling resistance with humic acid decreased at higher temperatures, which means that TC-TMP cannot be used as a fouling index when organic fouling occurs in a real field application. Since TC-TMP underestimates the amount of fouling at higher temperatures, more attention should be necessary in the operation of membrane water treatment plant in a hotter season like summer.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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