The objective of this study is to investigate the geochemical change of feldspar minerals by supercritical $CO_2$, which exists at $CO_2$ sequestration sites. High pressurized cell system (100 bar and $50^{\circ}C$) was designed to create supercritical $CO_2$ in the cell and the surface change and the dissolution of plagioclase and orthoclase were observed when the mineral surface reacted with supercritical $CO_2$ and water (or without water) for 30 days. The polished slab surface of feldspar was contacted with supercritical $CO_2$ and an artificial brine water (pH 8) in the experiments. The experiments for the reaction of feldspar with only supercritical $CO_2$ (without brine water) were also conducted. Results from the first experiment showed that the average roughness value of the plagioclase surface was 0.118 nm before the reaction, but it considerably increased to 2.493 nm after 30 days. For the orthoclase, the average roughness increased from 0.246 nm to 1.916 nm, suggesting that the dissolution of feldspar occurs in active when the feldspars contact with supercritical $CO_2$ and brine water at $CO_2$ sequestration site. The dissolution of $Ca^{2+}$ and $Na^+$ from the plagioclase occurred and a certain part of them precipitated inside of the high pressurized cell as the form of amorphous silicate mineral. For the orthoclase, $Al^{3+}$, $K^+$, and $Si^{+4}$ were dissolved in order and the kaolinite was precipitated. In the experiments without water, the change of the average roughness value and the dissolution of feldspar scarcely occurred, suggesting that the geochemical reaction of feldspars contacted with supercritical $CO_2$ at the environment without the brine water is not active.
In previous studies, solely ferric (Fe3+) and calcium (Ca2+) ions were commonly used for removal of PO4-P (considered as T-P in this study) in wastewater via chemical precipitation. Herein, the removal of total phosphorus (T-P) in wastewater was performed using various mineral and lime dissolved solutions. The dissolution kinetics of different minerals (feldspar, olivine, elvan, illite, sericite, and zeolite) and lime was compared and used their solutions for T-P removal of real wastewater. The highest T-P removal (almost 90%) was obtained by the lime dissolved solution and followed by zeolite, illite, feldspar, and others. We observed a significant co-relationship (R of 0.96) between the amount of initial Ca2+ and T-P removal. This was induced by formation of hydroxyapatite-like mineral via Ca-P precipitation reaction at high pH solution. Furthermore, additional removal of suspended solid (SS) and chemical oxygen demand (COD) was achieved by only lime dissolved solution. Finally, the lime-feldspar dissolved solutions were prepared at different ratios (10-50%), which showed a successive T-P removal up to two times by samples of 40 and 50%.
The Early Miocene Temblor Formation forms an important sandstone reservoir at Kettleman North Dome oil field, California. Sandstones are mostly arkosic in composition except deepest sandstones containing much volcanic rock fragments. Arranged in paragenetic sequence prior to feldspar alteration, the Temblor sandstones contain cements of early calcite, dolomite, quartz, albite, mixed-layer ohloriteismectite (C/S) and smectite, and anhydrite. Diagenetic changes associated with feldspar are albitization of plagioclase, late calcite and laumontite cementation and grain replacement, plagioclase dissolution, and kaolinite cementation. Plagioclase albitization and late calcite and laumontite cementation in Temblor sandstones occurred at the time of maximum burial with temperatures up to $130^{\circ}C$. Volcanic plagioclases were selectively albitized. Most diagenetic changes are interpreted to have occurred before the maior uplift which occurred within the last one million years ago. Since then to the time of hydrocarbon emplacement plagioclase dissolution and kaolinite cementation occurred. This reaction occurred in relatively closed system due to the occurrence of kaolinite next to the site of plagioclase dissolution. Unaltered part of volcanic plagioclase and plutonic plagioclase which escaped albitization during maximum burial were preferentially dissolved to make plagioclase porosity. Secondary porosity resulting from dissolution of plagioclase and carbonate and anhydrite cements was mainly produced by formation waters containing organic acids released during atagenesis of organic matter.
When rocks are exposed to the near surface environment, they are broken down due to several factors such as physical and chemical weathering during the geologic time. The feldspar and mica, which are the main rock-forming minerals, are easily broken down relative to other minerals. In order to reproduce some weathered minerals similar to the ones exist in natural weathered granite, there was an experimental interaction between fresh minerals and acidic solution. In low pH condition, biotite initially dissolved and its surface structure broke down, whereas plagioclase dissolved and had a needle-shaped dissolved morphology with some precipitates composed of Al element. The minerals were deeply dissolved in a strong acid condition, showing the prominent dissolved structure. Some etch pits and dissolved textures developed on the natural mineral surfaces are similarly found in our experiment, suggesting the development of mineral dissolution and weathering texture by the influence of the mineral's intrinsic nature.
Dissolution experiments were conducted to understand chemical nature of weathering of anorthosite from the Hadong area. Anorthosite and plagioclase from it were reacted with HCl or KOH solutions under various conditions concerning such as grain size, initial pH of solutions, and shaking Average composition of plagioclase used in the experiment was Na0.32Ca0.71Al1.71Si2.28O8.Under acidic conditions, solution pH increases rapidly in the initial stage and then gradually to reach palteau. Shaking agitates the reaction rate in the initial stage but does not affect after the system reached steady state. Ca and si concentrations show rapid increase and then gradual increase. Al concentration increases rapidly in the early stage and then decreases. Later decrease was interpreted as the precipitation of an Al-bearing material. Different dissolution rates of different constituents of plagioclase together the with precipitation of al-bearing material might be responsible for the non-stoichiometric dissolution of plagioclase.X-ray diffraction analyses on anorthosite before and after dissolution experiment show dissolution rates differ with different lattice planes of plagioclase. It suggests the crystallographic control on dissolution reaction. X-ray photoelectron spectroscopic result shows that the average composition of plagioclase surface reacted with HCL of initial pH 1.97 for 2000 hours is Na0.20Ca0.26Al1.7Si2.3O8. It means that Na- and Ca-depleted H-feldspar is developed without Al-depleted layer on the surface of plagioclase by reaction with HCl and that dissolution reaction takes place sparsely on the surface of plagioclase. Al and Si are dissolved preferentially over Ca from anorthosite powder in KHO solution. Reaction of acid-reacted anorthosite with KOH solution shows the same Si dissolution behavior as in the fresh anorthosite. This indicates that the Al-depleted and Si-enriched layer does not build up on the acid-reacted surface.
This study is to identify the mineralogical properties of caprock samples from drilling cores of the Pohang basin, which is the research area for the demonstration-scale CO2 storage project in Korea. The interaction of water-rock-gas that can occur due to CO2 injection was identified using geochemical modeling. Results of mineralogical studies, together with petrographic data of caprock and data on the physicochemical parameters of pore water were used for geochemical modeling. Modelling was carried out using the The Geochemist's Workbench 14.0.1 geochemical simulator. Two steps of modeling enabled prediction of immediate changes in the caprocks impacted by the first stage of CO2 injection and the assessment of long-term effects of sequestration. Results of minerlaogical analysis showed that the caprock samples are mainly composed of quartz, K-feldspar, plagioclase and a small amount of pyrite, calcite, kaolinite and montmollonite. After the injection of carbon dioxide, the porosity of the caprock increased due to the dissolution of calcite, and dawsonite and chalcedony were precipitated as a result of the dissolution of albite and k-feldspar. In the second step after the injection was completed, the precipitation of dawsonite and chalcedony occurred as a result of dissolution of calcite and albite, and the pH was increased due to this reaction. Results of these studies are expected to be used as data to quantitatively evaluate the efficiency of mineral trapping capture in long-term storage of carbon dioxide.
Yeongdong area is located in the contact zone between central southeastern Ogcheon belt and Yeongnam massif, in which Cretaceous Yeongdong basin exists. Therefore, the study area has complex geological environment of various geological age and rock types such as Precambrian metamorphic rocks, age-unknown Ogcheon Supergroup, Paleozoic/Mesozoic sedimentary rocks, Mesozoic igneous rocks and Quaternary alluvial deposits. This study focuses on the link between the various geology and water type, and discussed the source of some major ions and their related water-rock interaction. For this study, the field parameters and ion concentrations for twenty alluvial/weathered and eighty bedrock aquifer wells were used. Statistical analysis indicates that there was no significant differences in groundwater quality between wet and dry seasons. Although various types were observed due to complex geology, 80 to 84 % of samples showed $Ca-HCO_3$ water type. Some wells placed in alluvial/weathered aquifers of Precambrian metamorphic and Jurassic granitic terrains showed somewhat elevated $NO_3$ and Cl concentrations. $Mg-HCO_3$ typed waters prevailed in Cretaceous Yeongdong sedimentary rocks. The deeper wells placed in bedrock aquifers showed complicated water types varying from $Ca-HCO_3$ through $Ca-Cl/SO_4/NO_3$ to $Na-HCO_3$ and Na-Cl type. Groundwater samples with $Na-HCO_3$ or Na-Cl types are generally high in F concentrations, indicating more influences of water-rock interaction within mineralized/hydrothermal alteration zone by Cretaceous porphyry or granites. This study revealed that many deep-seated aquifer had been contaminated by $NO_3$, especially prominent in Jurassic granites area. Based on molar ratios of $HCO_3/Ca$, $HCO_3/Na$, Na/Si, it can be inferred that Ca and $HCO_3$ components of most groundwater in alluvial/weathered aquifer wells were definitely related with dissolution of calcite. On the other hand, Ca and $HCO_3$ in bedrock aquifer seem to be due to dissolution of feldspar besides calcite. However, these molar ratios require other mechanism except simple weathering process causing feldspar to be broken into kaolinite. The origin of $HCO_3$ of some groundwater occurring in Cretaceous Yeongdong sedimentary rock area seems to be from dissolution of dolomite($MgCO_3$) or strontianite($SrCO_3$) as well.
The lab scale experiments to investigate the geochemical reaction among supercritical $CO_2$-mineral-brine which occurs at $CO_2$ sequestration sites were performed. High pressurized cell system (l00 bar and $50^{\circ}C$) was designed to create supercritical $CO_2$ in the cell, simulating the sub-surface $CO_2$ storage site. From the high pressurized cell experiment, the surface changes of Ca-feldspar, amphibole (tremolite) and olivine, resulted from the supercritical $CO_2$-mineral-brine reaction, were observed and the dissolution of minerals into the brine was also investigated. The mineral slabs were polished and three locations on the surface were randomly selected for the image analysis of SPM and the surface roughness value (SRV) of those locations were calculated to quantify the change of mineral surface for 30 days. At a certain time interval, SPM images and SRVs of the same mineral surface were acquired. The secondary minerals precipitated on the mineral surfaces were also analyzed on SEM/EDS after the experiment. From the experiments, the average SRV of Ca-feldspar increased from 2.77 nm to 20.87 nm for 30 days, suggesting that the dissolution of Ca-feldspar occurs in active when the feldspars contact with supercritical $CO_2$ and brine. For the amphibole, the average SRV increased from 2.54 nm to 8.31 nm and for the olivine from 0.77 nm to 11.03 run. For the Ca-feldspar, $Ca^{2+}$, $Na^+$, $Fe^{2+}$, $Si^{4+}$, $K^+$ and $Mg^{2+}$ were dissolved in the highest order and $Si^{4+}$, $Ca^{2+}$, $Fe^{2+}$ and $Mg^{2+}$ for the amphibole. Fe (or Mg) - oxides were precipitated as the secondary minerals on the surfaces of amphibole and olivine after 30 days reaction. Results suggested that $Ca^{2+}$, $Fe^{2+}$ and $Mg^{2+}$ rich minerals would be significantly weathered when it contacts with the supercritical $CO_2$ and brine at $CO_2$ sequestration sites.
Spring, ground and thermal waters in the vicinity of Mt. Geumjeong and Mt. Baekyang area have been sampled and analyzed for major and minor elements. According to the Piper diagram, spring water belongs to $Ca-HCO_3$ and $Na-HCO_3$ types, groundwater to $Ca-HCO_3$ type, and thermal water to Na-Cl type. Based on the phase stability diagrams of $[Ca^{2+}]/{[H^+]}^2, [Mg^{2+}]/{[H^+]}^2, [K^+]/[H^+]$, and $[Na^+]/[H^+] vs. [H_4SiO_4]$, spring water, groundwater and thermal water are mostly in equilibrium with kaolinite. The result of factor analysis shows three factors (factor 1, 2 and factor 3) for the spring water, the groundwater and the thermal water which are represented by the influence of the dissolution of feldspar, calcite, anthropogenic sources (domestic and industrial wastes) and salt water.
The possibility of using lime/mineral solvent solutions has been investigated to effectively remove T-P from wastewater. The lime solvent solution showed an initial T-P removal efficiency of about 90% compared to the less efficient mineral solvent solution removal. High pH and dissolved Ca2+ can form hydroxyapatite minerals (Ca5(PO4)3(OH) or Ca10(PO4)6(OH)2 and can also remove SS and COD from wastewater. Feldspar dissolution solution can be reused twice because the Ca limited sample content provided, but further research is needed to discover other influencing parameters that control the T-P removal efficiency in real wastewater. Because it plays an important role of alkalinity in T-P removal, the success rate is limited. In practical applications, it is obtained according to the pH value wastewater in the environment. The results obtained in this study can highlight new insights on the use of limestone/dissolved mineral solutions to control T-P in wastewater, instead of directly using commercial chemical agents that can produce large amounts of unreacted chemical sludge.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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