We have developed an injectable thermosensitive hydrogel for local drug delivery to treat cancers clinically. We selected chitosan as a polymer matrix because of its biocompatibility and biodegradability. Glycerol 2-phosphate disodium salt hydrate (${\beta}$-GP) was used to neutralize the chitosan solution to physiological pH. The chitosan solution displayed a sol-gel phase transition in a pH-and temperature-dependent manner and formed an endothermic hydrogel after subcutaneous injection into mouse in the presence of ${\beta}$-GP. Additionally, we evaluated the biodegradation of chitosan hydrogel in mice by measuring the volume of injected chitosan hydrogel after subcutaneous injection. The injected chitosan hydrogel in mice was sected and stained with hematoxylin-eosin reagent for histological observation to confirm biodegradation of the hydrogel by the infiltrated cells. Chitosan hydrogel systems that possess biocompatibility and biodegradability could be promising thermosensitive injectable materials useful as depot systems for local anti-cancer drug delivery.
Lan, Dong;Bing, Deng;Lanlan, Ding;Qiong, Cheng;Yong, Yang;Yang, Du
폴리머
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제38권5호
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pp.557-565
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2014
Sodium alginate and chitosan are added to a $CaCl_2$ solution to prepare calcium-alginate-chitosan and calciumalginate gels. After dehydration through stoving, two types of adsorbent particles are obtained. The adsorption process of the particles obtained for low concentrations of $Sr^{2+}$ satisfies a second-order kinetic equation and the Freundlich adsorption model. The thermodynamic behaviors of the particles indicate that adsorption occurs via a spontaneous physical process. XPS pattern analysis is used to demonstrate the adsorption of $Sr^{2+}$ by calcium alginate and chitosan. By building an interaction model of the molecules of chitosan and alginate with $Ca^{2+}$ and $Sr^{2+}$ to calculate energy parameters, Fukui index, Mulliken charge, and Mulliken population, adsorption of $Sr^{2+}$ on the molecular chains of chitosan as well as the boundary of calcium-alginate-chitosan is observed to show weak stability; by contrast, adsorption between molecular chains is high.
생체재료로 이용하기 위하여 키토산을 기질로 하여 Bembyx mori로부터 추출한 견 피브로인을 블렌드한 필름에 대한 구조와 특성을 X선 회절분석, 열분석, 적외선 분광분석, 전자현미경 관찰, 접촉각 측정, 흡수율 측정으로 조사하였다. $-\~30wt\%$ 피브로인을 포함하는 블렌드 필름은 리튬이온을 포함하는 초산수용액으로 제조되었다. 키토산/피브로인 블렌드 필름은 키토산의 아미노기와 피브로인의 아미드 카보닐기 사이의 수소결합과 같은 분자간 상호작용의 형성에 의해 결정성이 감소되었다. 피브로인의 비율이 증가할수록 키토산의 무수혈 견정상은 소실되었고, 수화형 결정상은 감소되었으며, 퍼브로인의 P형 결정이 형성되어 혼재된 결정구조를 이루었다. 표면 친수성과 수분 흡수성은 피브로인의 비율이 클수록 증가되었으며, 20 $wt\%$, 이상에서 수화젤 상의 필름을 형성하였다. 전자현미경에 의한 블렌드 필름의 표면과 단면은 균일한 상을 나타내었다.
본 연구에서는 유전자 전달체로 응용하기 위하여 다양한 분자량의 고순도 수용성 키토산 올리고당을 한외여과막을 이용하여 분급화 하였다. 분급화한 고순도 수용성 키토산 올리고당의 평균분자량과 분포를 측정하였고, 매우 좁은 분포를 갖는 것을 확인하였다. 고순도 수용성 키토산 올리고당의 분자량은 한외여과막에 따라 1에서 10 kDa의 범위를 가진다는 것을 젤크로마토그래피 측정을 통하여 확인하였다. 분급화된 키토산의 구조는 $^1H$ NMR과 FTIR을 통하여 구조를 확인하였고, UV를 통하여 탈아세틸화도를 측정한 결과 90% 이상의 높은 탈아세틸화도를 갖는다. 본 연구를 통하여 제조된 고순도 키토산 올리고당은 세포독성이 없고 아주 좁은 분자량 분포와 높은 순도를 갖고 있음을 확인하였다.
수산계 폐기물로부터 chitin 유도체의 다양한 응용에도 불구하고 chitin 의 상업적 이용은 적절한 용매의 부재와 화학적 제한성으로 인하여 제한적으로 이용되었다. 그러므로 Mima의 방법을 응용하여 NaOH 농도, 반응시간, 온도 등을 조절하여 탈아세틸화반응에 의한 다양한 점도가 다른 chitosan을 제조하였으며, 2종의 각Y제를 이용하여 가교결합에 의한 결정성을 증가시킨 가교 chitosan을 제조하였따. 제조한 점도가 다른 chitosan과 가교 chitosan 유도체를 다양한 분석기기를 이용하여 측정하였다. chitosandmf 제조시 반응시간을 높이거나 반응온도를 높이면 탈아세틸화는 높아지나 분자사슬의 크기, 즉 점도와 분자량은 감소하였다. 반응온도, 반응시간과 알칼리 농도에 따라 활용분야에 맞은 chitosan을 제조할수 있다.
Chitosan derivitives, a sulfated N-acetylchitosan was synthesized, and artificial skin of sulfated N-acetylchitosan and N-carboxyl butyl chitosan were investigated. Sulfated derivatives of chitosan were analyzed by {TEX}${13}^C${/TEX}-NMR and the structure on N-acetyl chitosan 3,6-O-disulfate were confirmed. Rabbits underwent a midline laparotomy followed either by a bilateral peritoneal sidewall abraison(3.0×1.5cm). The injured surface was then covered with 0.2mm thick sulfated N-acetyl chitosan membrane. Sulfated N-acetyl chitosan membrane was found to reduce postsurgical bleeding after abraison of peritoneal surface treated with sulfated N-acetyl chitosan membrane. Sulfated N-acetyl chitosan implanted rabbit showed quick wound healing than N-carboxybutyl chitosan. With a sterilization procedure of chemical sterilization, sulfated N-acetyl chitosan seem to be better substitutes than N-carboxybutyl chitosan.
수산물 가공 공장에서 배출되는 게 껍질 폐기물로부터 Chitin을 추출하고 탈아세틸화하여 Chitosan(Cs)을 제조하였다. 이 Cs를 초산 용액중에서 용해한 후 Itaconic acid를 첨가하고 Ceric ammonium nitrate(CAN)를 반응 개시제로 사용하여 Graft-copolymerization 하였다. 본 연구에서는 Cs에 첨가하는 Itaconic acid와 CAN의 농도, 반응온도, 반응시간의 영향에 따른 최적 중합 조건을 도출하고 이 Grafted-copolymer-의 폐수중의 CODcr 유발물과 구리 이온의 제거 능력을 연구하였다. 여기서 CODcr과 구리이온의 제거능력시험에 사용한 폐수는 도광 공장 폐수를 사용하였고, Graft-copolymerization으로 합성된 이 중합체의 동정에는 적외선 스펙트로메타를 사용하였다. 이상의 실험 결과 Graft율은 Cs에 Monomer로써 Itaconic acid를 0.25M농도로 첨가하였을 때, CAN은 $3.5{\times}10^3M$, 반응 온도는 $40^{\circ}C$ 그리고 반응시간은 4시간일때 가장 높았다. 또한, Cs과 Itaconic acid grafted chitosan(CsIa), Cationic polymer를 사용하여 폐수중 유기물과 금속이온의 제거 실험을 한 결과 상등액의 CODcr과 구리 이온 제거율은 Cs와 Cationic polymer 보다CsIa가 보다 효과적이었다. 이것은 합성한 CsIa가 양쪽성 고분자이기 때문이다.
인간의 질병을 치료하기 위한 여러 가지 의료 시스템의 개발이 생명공학의 발전과 함께 많은 연구가 이루어지고 있다. 또한 약물이나 유전자와 같은 생리활성물질을 체내에 안전하게 전달할 수 있는 시스템의 개발과 함께 이루어지고 있다. 이러한 시스템에 있어서 가장 중요한 것은 생체적합성 및 생체분해성 그리고 무독성의 특성을 가진 생체의료용 고분자를 개발하는 것이다. 천연고분자물질인 키토산은 좋은 생체적합성과 생체활성의 특성을 가지고 있어서 생체의료용 재료로 심도 있게 고려되어지고 있다. 키토산의 물성은 키틴의 결정성 구조에 따라 다르게 설명되므로 키틴의 구조적 분석에 대한 연구가 생체재료로써의 응용을 위해서 선행되어야 한다. 이러한 관점에서 본 총설에서는 키틴의 결정성 구조 분석, 키토산의 일반적인 물성 그리고 생체의료용 재료로써 저분자량 수용성 키토산의 가능성을 소개하였다. 또한 다양한 기능성기를 이용한 저분자량 수용성 키토산의 화학적인 개질을 약물전달체로써의 가능성을 강조하고 생체이용율의 향상을 위해 수행하였다.
항균제 대체제로 응용하기 위하여 다양한 저분자량 수용성 키토산(LMWSC; MW1, MW3, MW5, MW10)을 제조하였으며, 이들의 항균제 대체제 사용 가능여부와 그 작용 기작에 대하여 연구하였다. 먼저, 다양한 분자량 형태의 LMWSC를 이용하여 사람에게 유해한 각종 박테리아를 이용하여 항균효과를 확인하였고, 그 중 MW10의 항균효과가 가장 우수한 것으로 확인되었다. 그 반면 사람의 적혈구를 이용한 용혈활성 실험에서 독성을 나타내지 않았다. MW10의 항균 효과가 세균의 어느 부분에서 일어나는지 확인하기 위해 박테리아의 세포막 조건(PE/PG=7/3, w/w)으로 인공리포좀을 만들었고, 여기에 MW10을 처리한 결과 세균 막에서 항균효과를 나타냄을 추론할 수 있었다.
물에 잘 녹지 않는 고분자량의 키토산을 가수분해하여 수용성을 갖는 저분자량 키토산을 제조하였다. 키토산을 효율적인 유전자 전달체로 개발하기 위하여 항산화제의 일종인 리포산과 결합하여 빗살 형태의 공중합체를 제조하였다. 양친성을 가지는 공중합체는 수용액 상에서 자기조립을 하여 나노입자를 형성하였다. 나노입자의 평균크기는 217.6 nm이었고 유전자와 복합체를 이루었을 때의 평균크기는 170 nm로 나타났다. 새롭게 만들어진 키토산-리포산 공중합체는 낮은 세포독성을 나타내었고 순수한 키토산에 비하여 10배 정도 높은 형질 발현효율을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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