한국 동해안 영일만 해역에서 퇴적물의 금속 함량과 공간 변화 특성을 연구하기 위해 총 27개의 표층 퇴적물을 채취하여, 입자조직, 유기탄소, 금속 원소들의 함량을 분석하였다. 연구해역애서 표층 퇴적물의 입도는 전반적으로 해안선 부근에서 조립하고 만의 중앙부에서 세립하며, 이러한 공간 변화는 해저지형과 반시계방향의 해류 패턴에 의한 것으로 해석된다. 유기탄소와 금속 원소들의 함량은 대부분 퇴적물의 입도 변화에 수반되어 니질 함량이 높은 만의 중앙부에서 높고 사질 함량이 높은 해안선 쪽으로 갈수록 낮아진다. 그러나 칼슘, 스트론튬, 칼륨의 함량은 조립한 퇴적물이 우세한 해안선 부근 퇴적물에서 높고, 몇몇 중금속(구리, 아연, 카드뮴) 함량 또한 유기물 함량이 매우 높은 구항과 형산강 입구의 퇴적물에서 높은 특징을 보인다. 상관관계 및 요인분석 결과에 의하면, 대부분의 금속 원소들의 함량과 공간 변화는 퇴적물의 입도에 의해 조절되는 것으로 보이나, 카드뮴, 구리 아연, 주석 등은 퇴적층의 무산소 환경에서 일어나는 지화학적 메카니즘이 이들의 함량과 공간 변화를 조절하는 일차적인 요인으로 제시된다. 약산추출 부분(labile fraction)의 함량과 농축비(concentration enrichment ratio) 연구결과에 의하면, 중금속 원소들의 존재 형태가 대부분 "sulfide minerals"와 관련된 것으로써, 이들의 형성과 축적이 일부 연구해역에서 중금속 오염의 주원인으로 제시된다. 한편, 칼슘과 스트론튬 경우에는 퇴적물에 함유된 패각 함량에 의해, 그리고 칼륨은 사질 퇴적물에 우세한 장석(feldspar) 광물에 의해 조절되는 것으로 해석된다.
전라북도 전주시 지역의 만경강 하천변 충적 대수층에 심도 30m까지 설치된 다중 심도 관정을 이용하여 산화-환원 환경과 관련된 지하수의 생물지구화학적 특성을 조사하였다. 대체로 용존 산소(DO)가 1 mg/L이하의 혐기성 환경이 지배적이었으며, 10-20m 구간에서는 높은 농도의 Fe($14{\sim}37mg/L$)와 Mn($1{\sim}4mg/L$)이 나타나고 그 하부에서는 S(-II) 이온이 검출되었다. 용존 Fe와 Mn이 높은 구간에서는 $O_2,\;NO_3$가 거의 없고, 퇴적물내의 Fe와 Mn의 함량은 심도에 따라 큰 차이 없이 분포하고 있어 전자수용체로서 이용된 Fe(III), Mn(IV)의 환원에 의해 지하수내의 용존 Fe와 Mn의 농도가 높아진 것으로 볼 수 있다. 용존 농도에서 Mn이 Fe에 비해 상대적으로 농도가 높게 나타나는 구간이 더 넓다. 환원 과정에서 전자공여체(electron donor)로 이용될 수 있는 유기 탄소(DOC) 농도가 지하수면 부근에서 급격히 감소하는 것으로 보아 지하수내 유기물은 상부에서 유입되는 것으로 보인다. 20m 하부에서는 $SO_4$가 감소하고 S(-II) 이온이 검출되는 것으로 보아 상부 구간보다는 하부구간에서 $SO_4$ 환원작용이 활발함을 지시한다. 여러 산화-환원쌍으로부터 계산된 산화-환원 전위는 Fe를 포함하는 쌍들간을 제외하고는 모두 일치하지 않아 전체적으로 산화-환원적으로 비평형 상태에 있다고 볼 수 있다. 지하수면 부근을 제외하고는 siderite, rhodochrosite 등의 탄산염 광물의 포화지수가 -2에서 +1의 범위를 보여 이들 광물에 의해 각각 Fe(II), Mn(II) 이온의 농도가 지하수내에서 조절될 수 있음을 보여주며, 20m 하부 심도 구간에서 S(-II) 이온이 검출되는 지점에서는 Fe(II)의 경우 FeS 광물에 의해서도 농도가 조절될 수 있다.
경상계 퇴적암에서 산출되는 신촌 및 고란약수는 탄산을 다량으로 함유하는 탄산지하수이다. 탄산수의 화학적 유형은 Ca(Na)-$HCO_3$형에 속한다. 탄산수는 높은 $P_{CO2}$ 분압(0.29~1.01 atm)과 1,093~2,810$\mu$S/cm 범위의 높은 전기전도도를 보인다. 무기이온성분을 보면 Ca이 116~321mg/l 농도범위를 보이고 $HCO_3$성분이 702-2,115mg/l 농도로 가장 풍부한 성분이다. 그리고 Na 성분이 62~225mg/l 범위를, Mg 성분이 36.4~101mg/l 농도범위를, Fe는 1.0~31.5mg/l 농도범위를 보여 일반지하수에 비해 훨씬 높은 값을 보인다. 그 외 F, Li, Mn, Sr 등의 미량원소도 상당히 풍부한 편이다. 탄산수의 $^2H/^1H, ^{18}O/^{16}O$ 동위원소 분석결과 탄산수는 모두 순환수 기원이며, 삼중 수소의 수준으로 볼 때 1950년대 이후에 함양된 강수가 탄산수로 진화된 것으로 보인다. 약수내 $CO_2$의 공급은 퇴적암과 인접한 화강암 또는 산성 반암류의 심부에서 기원한 것으로 추정된다. 탄산수의 수질특성에 영향을 미친 근원광물은 퇴적암내 풍부한 탄산염광물과 앨바이트에 의한 것으로 해석되고, 열역학적 계산에 의한 포화지수를 볼 때 탄산수는 앨바이트에 대해서 용해성조건이며, 방해석과는 거의 평형상태를 이루고 있다.
태백지역 동해광산 일대는 여러 개의 폐광된 탄광들이 있다. 연구지역에는 소로천과 사내천의 두 개의 하천이 있으며 산성광산배수의 유입으로 인하여 하천의 바닥에 적갈색, 황갈색 및 흰색의 침전물이 형성된다. 동해탄광 주위의 암석은 크게 석회암, 사암 셰일로 구분된다. 산성광산배수의 근원이 되는 폐석은 주로 황철석과 녹니석으로 구성되며, 석회암은 방해석과 약간의 돌로마이트, 사암은 석영과 일라이트, 셰일은 엽납석과 석영, 녹니석을 포함한다. 산성광산 배수가 유입되는 하천은 Fe, Ca, Ma, Al, Si, SO$_{4}$ 등이 비 오염하천 보다 높게 나타난다. 산성광산배수 지역에서 높은 함량을 나타내는 Ca는 방해석, Mg, Al Si는 주로 녹니석, 엽납석과 같은 알루미노규산염 광물에 의해 Fe와 SO$_{4}$는 황철석의산화에 의해 하천수에 부가된 것으로 추정된다. 초기 침출수나 상류지역 하천수의 Fe, Al, Si, SO$_{4}$의 함량이 높게 나타나지만 하류로 갈수록 낮아지는 경향이 있다. 이것은 비 오염하천수의유입에 의한 희석효과와 하천수의 지구화학적 환경 변화에 따라 하천의 바닥에 산화/수산화물이나 황산염광물로 침전되기 때문인 것으로 추정된다.
경기만 표층퇴적물 시료 96정점에 대하여 고분해능 X선 회절분석기와 Siroquant v3.0 프로그램을 이용하여 광물조성을 구하였다. 연구해역 표층퇴적물은 조암광물이 대부분을 차지하며(석영 63.8%, 사장석 12.9%, 알카리장석 11.7%, 백운모 4.3%, 각섬석 1.2%, 흑운모 0.5%), 점토광물(일라이트 2.4%, 녹니석 1.4%, 카올리나이트 0.4%) 및 소량의 탄산염광물(방해석 0.1%, 아라고나이트 0.3%)로 구성되어 있다. 조립질 퇴적물은 연구해역 북쪽, 남쪽과 중앙부에서 많이 분포하며, 세립질 퇴적물은 연구해역 중앙부 북쪽과 남쪽에 동서 방향으로 긴 형태의 분포를 보인다. 연구해역의 남쪽에는 석영의 함량이 상대적으로 높은 조립질 퇴적물이 퇴적되고, 연구해역 북쪽에서는 사장석, 백운모, 각섬석 등의 함량이 높은 조립질 퇴적물이 퇴적되는 것으로 나타난다. 연구해역 중앙부의 남쪽에는 일라이트의 함량이 상대적으로 높은 세립질 퇴적물이 퇴적되고, 연구해역 중앙부의 북쪽에서는 녹니석과 카올리나이트의 함량이 상대적으로 높은 세립질 퇴적물이 퇴적되는 것으로 나타난다.
단파장적외선 분광분석법을 현장에 적용하여 일정한 스펙트럼을 획득할 수 있는 시료의 표면상태, 수분함유 정도 및 분석조건에 대하여 검토하였다. 자연면, 절단면, 분말의 표면상태 중 자연면과 절단면은 거의 유사한 스펙트럼이 획득되었으며, 분말상태의 시료에서는 스펙트럼의 변화가 인지된다. 수분이 함유된 시료는 24시간 이상 상온 건조 후 측정 시 일정한 스펙트럼을 얻을 수 있으므로, 현장에서의 여건에 따라 24 ~ 48시간의 건조시간이 필요할 것이다. 밝은 색 광물의 경우 기기의 기본 값인 10회 반복측정으로도 안정적인 스펙트럼의 획득이 가능하였으나, 어두운 색의 광물은 100회에 해당하는 10초 정도의 분석시간이 필요할 것으로 판단된다. 열수변질대 탐사 시, 2,160 ~ 2,330 nm 영역에서의 흡수피크 위치 및 형태를 기준으로, 그 외의 스펙트럼 특징들을 이용하면 대략적인 열수변질대 분대가 현장에서도 가능할 것으로 판단된다. 2,160 ~ 2,180 nm는 고령석, 딕카이트, 엽납석 및 명반석에 의해 (고)점토대((advanced) argillic zone)로, 2,180 ~ 2,230 nm의 흡수피크는 백운모, 견운모 및 스멕타이트에 의해 견운모대(phyllic zone), 2,230 ~ 2,270 nm 영역의 흡수피크는 녹니석 및 녹염석에 의해 프로필리틱대(prophylitic zone)로 구분 가능하다. 2,270 ~ 2,330 nm 영역에서는 명반석, 활석, 사문석, 각섬석, 탄산염광물 등 다양한 광물의 흡수피크가 나타나므로, 보다 더 세밀한 스펙트럼 해석이 요구된다.
장군(將軍) 연(鉛) 아연(亞鉛) 망간 광상(鑛床)은 캠브로-오도뷔스기(紀)의 장군석회암(將軍石灰岩)과 춘양화강암(春陽花岡岩)과의 접촉부에 발달(發達)하는 접촉교대광상(接觸交代鑛床)이다. 광체(鑛體)는 맥상(脈狀) 및 광통형광체로 상부에는 산화(酸化)망간 및 탄산(炭酸)망간석을 주로 하는 망간광물이 우세하고 하부에는 섬아연석(閃亞鉛石)-방연석(方鉛石)-황철석(黃鐵石)-유비철석(탄산망간석)등의 황화광물(黃化鑛物)이 우세하게 발달하고 있다. 그중 망간광상의 성인에 대하여 열수교대(熱水交代)와 동시퇴적기원(同時堆積起源)으로 그 해석을 달리하고 있으며 탄산(炭酸)망간석(rhodochrosite)이 동시 퇴적기원이란 근거에서 장미암(rhodochrostone)으로 명명된 퇴적암(堆積岩)이 제안되었다(김, 1975). 본 연구에서는 탄산망간석의 기원을 규명하고 이들 광물(鑛物)의 침전환경을 추정하기 위하여 모암인 탄산염암류와 탄산망간석, 산화망간, 방해석 등의 탄소안정동위원소(炭素安定同位元素)(${\delta}^{13}C$)와 산소(酸素)동위원소(${\delta}^{18}O$)를 분석하고 이에 수반되는 황화광물(黃化廣)의 황동위원소(黃同位元素)(${\delta}^{34}S$)를 분석검토하였다. 모암인 석회암 및 돌로마이트질석회암은 ${\delta}^{13}C$=-2.6~+0.1‰ (평균 -1.5‰), ${\delta}^{18}O$=+10.9~+21.9‰ (평균 +17.5‰)이고 탄산망간석은 ${\delta}^{13}C$=-4.2~-6.3‰(평균 -5.3‰), ${\delta}^{18}O$=+7.6~+12.9‰(평균 +10.7‰)로 이들 사이에는 현저한 동위원소값의 차이를 나타내고 있다. 이는 광화용액(鑛化溶液)의 탄소(炭素) 및 산소(酸素)가 모암(母岩)인 탄산염암(炭山鹽岩)의 것과는 동일기원(同一起源)이 아님을 가르킨다. 황동위원소(黃同位元素)(${\delta}^{34}S$)의 값도 +2.0~+5‰로 좁은 범위를 나타내며 화성기원(火成起源)의 황(黃)으로 해석된다. 황동위원소지질온도계(黃同位元素地質溫度計)에 의해 추정된 광상생성온도(鑛床生成溫度)는 $288{\sim}343^{\circ}C$이다. 탄산(炭酸)망간석을 침전시킨 광화용액(鑛化溶液)의 ${\delta}^{18}O_{H_2O}$=+6.6~+10.6‰, ${\delta}^{13}C_{CO_2}$=-4.0~-5.1‰로 심부기원(深部起源)(화성기원(火成起源))으로 해석된다. 따라서 탄산(炭酸)망간석은 마그마성 열수기원에서 침전된것이다. 그러나 망간산화물은 모두 지하수면(地下水面) 상부에서 탄산망간석의 산화(酸化)에 의해 2차적(二次的)으로 형성된 표성산화(表成酸化)망간이며 산화망간광물의 산소는 순환수의 산소보다 석회암(石灰岩)의 산소와 동위원소교환(同位元素交換)이 우세하게 일어난 것으로 해석된다.
최근 세계적으로 탄소포집 및 저장(CCS, carbon capture and storage)기술에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 이번 연구는 폐시멘트 미분을 이산화탄소를 포집하는 광물탄산화(mineral carbonation)의 효율적인 재료로 활용하기 위한 연구의 일환으로 수행하였다. 0.15 mm 미만으로 체가름된 시멘트 풀(W:C = 6:4)과 $200m{\ell}$ 용액을 포함하는 반응용기에 순도 99%의 $CO_2$ 가스를 주입하는 직접수성탄산화 실험을 수행하고, 두 종류 첨가제(NaCl, $MgCl_2$)의 탄산화에의 영향을 분석하였다. 특히, 첨가제의 종류와 pH변화에 따른 탄산화 과정, 생성되는 탄산염광물의 종류와 특성에 대하여 자세히 연구하였다. 직접수성탄산화 실험 결과 pH는 $CO_2$의 주입으로 지속적으로 감소하였다. $Ca^{2+}$ 이온 농도는 $MgCl_2$가 첨가제로 활용한 경우에는 지속적으로 감소하였지만 $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 감소하다가 pH가 낮아짐에 따라 생성된 탄산염광물의 용해로 다시 증가하는 경향을 보였다. 생성물질에 대한 X-선 회절분석 결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 방해석이 우세하게 나타났고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 아라고나이트가 우세하게 나타났다. 또한 pH 단계별 직접수성탄산화 실험결과, $MgCl_2$를 첨가하지 않은 경우에는 pH가 높은 실험 초기에 나타난 바테라이트는 pH가 낮아질수록 결정도가 좋은 방해석으로 전환되는 것을 확인하였고, $MgCl_2$를 첨가제로 활용한 경우에는 pH가 낮아질수록 방해석의 함량은 감소하고 아라고나이트의 함량이 증가하는 것을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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