고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동 특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 U-Th 함유광물의 산출특성 및 존재형태 대한 연구를 수행하였다. KURT의 화강암은 주로 석영, 장석류와 운모류로 구성되며, 그 외에 저어콘 및 희토류원소를 함유하는 모나자이트, 바스트네사이트 등이 확인된다. 또한 견운모, 미사장석, 녹니석과 같은 이차광물과 함께 석영맥과 방해석맥 등이 관찰되는데 이는 후기 열수작용에 의한 영향으로 추정된다. U-Th 함유광물은 대부분 $30{\mu}m$ 이하로 석영 및 장석류, 운모류의 경계에서 확인된다. EPMA 정량분석 결과, U-Th 함유광물의 74.2 ~ 96.5%가 $UO_2$ (3.39 ~ 33.19 wt.%), $ThO_2$(41.61 ~ 50.24 wt.%), $SiO_2$ (15.43 ~ 18.60 wt.%) 등으로 구성된 것으로 확인된다. EPMA 분석결과를 이용한 화학구조식 계산결과, U-Th 함유광물은 규산염 광물로 토라이트(thorite), 우라노토라이트(uranothorite)인 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 화강암과 페그마타이트 및 열수작용에 의해 형성된다. 따라서 마그마의 분화에 의해 형성된 KURT 화강암은 후기 열수에 의해 변질 및 교대작용이 수반되었을 것으로 판단된다. U-Th 함유 규산염 광물은 열수에 기인한 온도, 압력, pH 등의 변수들과 지화학적 요인에 의해 재결정 작용을 일으킨 것으로 추정된다. 또한 재결정 과정 동안 반복적인 용해/침전에 의해 우라늄과 토륨의 농집량 변화에 따라 토라이트, 우라노토라이트 광물들이 형성된 것으로 판단된다.
국내 심부 암반지하수에서의 고농도 불소의 산출을 지배하는 지질 및 수리지구화학적 환경을 이해하고자, 온천 개발 목적으로 착정한 심부지하수 관정(평균 심도 약 600m)에서 취득된 총 367개의 지하수 분석 자료에 대하여 지구화학적 고찰을 수행하였다. 이들 지하수에서의 불소 농도는 매우 높아 평균 5.65mg/L에 이르며, 특히 연구 대상 지하수 중 $72\%$에서 먹는 물 수질기준(1.5mg/L)을 초과하였다. 불소 함량은 일차적으로 지질 조건의 지배를 강하게 나타냄을 확인하였는데 가장 높은 농도는 화강암류 및 화강편마암 지역에서 산출되는 반면 화산암 및 퇴적암 지역에서는 가장 낮았다. 지하수의 수리지구화학상과 관련하여 보면, 중성 내지 약알칼리성인 $Ca-HCO_3$형 지하수에 비하여 알칼리성의 $Na-HCO_3$형 지하수가 현저히 높은 불소 함량을 나타내었다. 화강암류 및 화강편마암 지역에서 지하수의 심부 순환에 수반되는 장기간의 물-암석 반응이 고농도 불소 산출의 가장 중요한 이유로 생각된다. 방해석 침전 또는 양이온교환에 의한 Ca 이온의 감소, 그리고 뒤따라 발생하는 사장석과 불소 함유 수산화광물(특히 흑운모)의 용해로 특징되는 일련의 수리지구화학 반응이 이러한 환경 하에서의 고불소 지하수 생성의 원인으로 해석된다. 따라서 불소과다에 의한 물 공급 문제의 발생 가능성은 높은 pH 및 매우 높은 Na/Ca농도비를 나타내는 화강암류 및 화강편마암 지역의 지하수에서 가장 높다고 볼 수 있다
이 연구는 이산화탄소 지중저장 후보지의 하나로 알려진 포항분지 덮개암의 광물학적 및 암석학적 특성을 파악하고, 실험과 지화학 모델링을 이용하여 이산화탄소 주입으로 인해 발생할 수 있는 덮개암의 지화학적 및 광물학적 영향을 규명하였다. 실험은 이산화탄소 지중저장 조건에 해당하는 $50^{\circ}C$와 100 bar의 고온고압조건에서 덮개암 6 g과 염수 60 ml를 고압셀에 넣어 15일 동안 반응시켰다. 반응 후 덮개암과 염수 시료의 지화학적 및 광물학적 변화를 확인하기 위해 XRD, XRF, ICP-OES 등의 분석을 통해 정량적으로 규명하였다. 또한 덮개암의 광물학적 연구 결과와 염수의 물리화학적 변수 자료들을 이용하여 지화학 모델링(The Geochemist's Workbench 11.0.4)을 수행하였다. 덮개암의 광물학적 분석 결과, 석영, 사장석, K-장석으로 주로 구성되어 있고, 소량의 운모, 황철석, 능철석, 방해석, 카올리나이트와 몬모릴로나이트로 이루어져 있었다. 덮개암과의 반응 후 염수의 이온 농도 분석 결과, 사장석, K-장석과 몬모릴로나이트 또는 운모와 같이 Mg를 포함하는 광물의 용해 반응에 의하여 $Ca^{2+}$, $Na^+$, $K^+$, $Mg^{2+}$ 이온들의 농도가 증가하였다. 100 년 동안 모델링한 결과, 사장석와 K-장석은 용해되고, 카올리나이트, 도소나이트, 베이덜라이트는 재결정화되어, 암석의 공극률 변화에는 큰 영향을 주지 않을 것으로 판단되었다. 실험 및 모델링 결과는 이산화탄소를 지중저장하는 동안 덮개암과 초임계 이산화탄소와의 상호반응에 의해 염수의 pH, 광물의 용해도과 안정성 등에 중요한 영향을 미칠 수 있음을 보여주었다.
제강슬래그와 석회석을 이용하여 비소로 오염된 농경지 토양으로부터 비소 용출을 안정화 시키는 배치 및 대형 칼럼 실험을 실시하여, 제강슬래그와 석회석이 토양 내 비소안정화에 효과적으로 사용될 수 있음을 입증하였다. 토양의 비소 농도가 토양오염우려기준 농도의 약 2배(12.3 mg/kg)인 전남 광양 주변 초남광산 주변에 위치한 밭토양을 대상으로 안정화 실험을 실시하였으며, 안정화제로 사용한 제강슬래그 이화학분석 결과 비소 공침 효과가 높은 Ca, Fe, Al, Mg 산화물 함량이 70% 이상을 차지하는 것으로 나타났다. 안정화제 종류별 비소 용출 저감 효과를 규명하고 최적 안정화제 주입 비율을 선정하기위한 배치실험을 실시하였다. 오염토양 대비 석회석(또는 제강슬래그)의 첨가 비율을 1, 2, 3% 로 설정하여 비소 용출 저감 효율을 규명하는 실험을 실시하였으며, 석회석과 제강슬래그를 다양한 비 율로 혼합한 혼합안정화제도 실험에 사용하였다. 배치실험 결과 오염토양으로부터 용출되는 비소 농도는 1% 와 3% 석회석 첨가에 의해 안정화제를 첨가하지 않은 오염 토양의 비소 용출 농도 대비 각각 51%, 62% 감소하였다. 1%와 3% 제강슬래그를 오염토양에 첨가한 경우 비소 용출 농도는 각각 46%, 52% 감소하였다. 석회석 1%+제강슬래그 1%, 석회석 1%+제강슬래그 2%, 석회석 2%+제강슬래그 1%를 첨가하여 실험한 경우, 비소 용출농도는 각각 63%, 62%, 72% 감소하였다. 비소 용출 농도 및 용출 누적량을 계산하여 안정화공법에 의한 비소 오염 토양의 장기적 안정화를 예측하고자 인공강우에 의한 연속 용출 실험을 실시하였다. 배수시스템 및 격자형의 하부 스크린이 설치된 직경 15 cm, 높이 100 cm 의 대형 아크릴 칼럼을 제작하였으며, 용출시험 결과로부터 비소 용출 저감 효과가 뛰어난 석회석 2%+제강슬래그 1%를 혼합하여 연속 칼럼 실험의 안정화제로 사용하였다. 안정화제를 첨가하지 않은 칼럼의 경우 인공강우에 의한 비소 용출 농도는 시간이 지남에 따라 약 $50-80\;{\mu}g/L$ 를 유지하였다. 2% 석회석과 1% 제강슬래그를 오염토양과 혼합한 칼럼의 경우 비소 용출 농도는 1년 이내에 80% 이상 감소하였으며, 지하수 생활용수기준치인 $50\;{\mu}g/L$ 보다 낮게 나타나 오염토양으로부터의 비소의 안정화 효과는 매우 높은 것으로 나타났다. 석회석과 제강슬래그의 비소 안정화 기작을 규명하기위해 석회석과 제강슬래그를 3가비소(arsenite) 용액과 혼합하여 반응시 켜 공침된 광물 결정에 대하여 SEM/EDS 분석을 실시한 결과 방해석($CaCO_3$) 이외에 포틀랜다이트(portlandite)와 칼슘-비소 산화물(Ca-As-O 계열)이 추가로 생성된 것으로 나타났으며, 이러한 추가 생성 광물에 의한 비소 포획이 주요 비소 고정 기작인 것으로 나타났다.
국내 오염시나리오별 안정화 효율과 경제성이 뛰어난 안정화제를 선택하여 적용할 수 있도록, 국내외에서 연구된 대표적인 안정화제를 대상으로 국내 중금속 오염 현장 부지 특성별 중금속 안정화 효율이 높은 안정화제 순위를 결정하였다. 총 5종류의 오염시나리오를 가정하여 각각 해당되는 국내 오염부지 토양을 확보하였다. 국내외 활용도와 안정화 효율 연구 결과, 오염특성별 부지 시나리오에 적용 가능성 등을 고려하여 기존에 연구되었던 안정화제 13가지를 선정하였다. 선정한 오염 토양과 안정화제의 오염 가능성과 현장 적용 가능성을 평가하기 위하여 XRD/XRF 분석, 독성용출시험과 인공강우용출시험 등을 실시하였다. 부지 오염시나리오를 대표하는 5종류 오염 토양에 대하여 선정된 13종의 안정화제에 의한 비소, 수은, 납, 6가 크롬, 아연, 니켈, 구리 등 총 8종의 중금속(반금속인 비소 포함) 용출 저감 효과를 규명하는 용출 배치실험을 수행하였다. 총 5개 오염 토양에 대하여 13개 안정화제 주입 비율 3%, 5%, 7% 적용 시, 각 중금속(비소 포함)에 대한 중금속 용출 저감 효율이 안정화제를 주입하지 않은 토양 대비 20% 이상을 나타내는 안정화제 중에서 저감 효율이 높은 순위부터 5개 안정화제(Top 5)를 선택하였다. 각 안정화제에 대하여 안정화제 주입비율, 중금속 종류, 부지별 조건에 따라 수행된 배치실험 결과에 대하여 Top 5에 해당하는 총 횟수를 합산하여, 다양한 국내 부지 오염시나리오에 적용할 수 있는 안정화제의 순위를 결정하였다. 5개 오염 토양에 대하여 8개 중금속 항목별 용출 저감 효율이 20% 이상인 경우, 가장 안정화 효율이 높은 순위는 광산배수처리 슬러지(mine drainage treatment sludge), 산화철, 생석회, 소석회-석회석, 황화철, 바이오차 순으로 나타났다. 위 안정화제들에 대하여 안정화제의 효율대비 단가를 산정한 결과, 광산배수처리 슬러지, 석회석, 제강슬래그(비소의 경우), 생석회, 소석회 순으로 경제성이 높게 나타나 현장 적용성이 뛰어난 것으로 밝혀졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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