Extensive studies have been conducted on thermal conductivity of bentonite buffer materials, as it affects the safety performance of barriers engineered to contain high-level radioactive waste. Bentonite is composed of several minerals, and studies have shown that the difference in the thermal conductivity of bentonites is due to the variation in their mineral composition. However, the specific reasons contributing to the difference, especially with regard to the thermal conductivity of bentonites with similar mineral composition, have not been elucidated. Therefore, in this study, bentonites with significantly different thermal conductivities, but of similar mineral compositions, are investigated. Most bentonites contain more than 60% of montmorillonite. Therefore, it is believed that the exchangeable cations of montmorillonite could affect the thermal conductivity of bentonites. The effect of bentonite type was comparatively analyzed and was verified through the effective medium model for thermal conductivity. Our results show that Ca-type bentonites have a higher thermal conductivity than Na-type bentonites.
Compacted bentonites were chosen as the backfill material and buffer in high level nuclear waste disposal due to its high swelling pressure, high ion adsorption capacity and low permeability. It is essential to estimate the swelling pressure in design and considering the safety of the nuclear repositories. The swelling pressure model of expansive clay colloids was developed based on Gouy-Chapman diffuse double layer theory. However, the diffuse double layer model is effective in predicting low compaction dry density (low swelling pressure) for certain bentonites, and invalidation in simulating high compaction dry density (high swelling pressure). In this paper, the new relationship between nondimensional midplane potential function, u, and nondimensional distance function, Kd, were established based on the Gouy-Chapman theory by considering the variation of void ratio. The new developed model was constructed based on the published literature data of compacted Na-bentonite (MX80) and Ca-bentonite (FoCa) for sodium and calcium bentonite respectively. The proposed models were applied to re-compute swelling pressure of other compacted Na-bentonites (Kunigel-V1, Voclay, Neokunibond and GMZ) and Ca-bentonites (FEBEX, Bavaria bentonite, Bentonite S-2, Montigel bentonite) based on the reported experimental data. Results show that the predicted swelling pressure has a good agreement with the experimental swelling pressure in all cases.
국산 벤토나이트를 분자량이 큰 imidazolines과 반응시켜 벤톤을 만들었으며 벤토나이트의 양이온 교환율이 100meq/100g이상이 됨을 알았다. 제조한 벤톤은 윤활유에 분산시키고 three-roll mill로 milling 한 후 그리이스를 만들었다. 이들 그리이스의 주도 (microscale로), 정상상태에서의 산화 안정도, 내수성, 및 내 마모성은 ASTM방법에 의하여 시험하였고 매우 좋은 실험결과를 얻었다.
국내산 벤토나이트의 유변학적 특성과 그 규제 요인을 파악하기 위해서 각종 응용광물학적분석과 체표면적, 입도분포, 팽윤도 및 점성도를 측정하였다. 비교적 저품위(몬모릴로나이트 함량:30∼75 wt%)를 이루는 국내산 Ca-형 벤토나이트들은 2∼4 $\mu\textrm{m}$의 입도를 갖고 대부분 반자형의 엽상 결정체를 이룬다. 현탁액 상에서 벤토나이트 광물성분들의 입도 분포는 대체로 10∼100 $\mu\textrm{m}$ 범위에서 높은 빈도를 보이고 전체적으로는 다소 복잡한 이중적인 분포양상을 나타낸다. 이 같은 양상은 제올라이트질 벤토나이트에서 보다 심하게 나타난다. 이 벤토나이트들의 EGME 체표면적은 $269∼735\m^2$/g의 값의 범위를 갖는 것으로 측정되었다 이 체표면적 값은 몬모릴로나이트의 함량, 수분함량 및 CEC 수치와 대체로 정비례하는 관계를 나타낸다. 제올라이트질 벤토나이트가 제올라이트를 함유하지 않는 것보다 전반적으로 약간 높은 체표면적 갈을 갖는다. 국내산 벤토나이트들은 전반적으로 낮은 팽윤도와 점성도를 나타낸다. 2∼5 wt%의 $Na_2$$CO_3$첨가에 의해서 유발된 국내산 벤토나이트들의 팽윤도 향상 최대치는 몬모릴로나이트의 함량과 불순물, 특히 제올라이트의 함유정도에 따라 250∼500%수준인 것으로 측정되었다. Na치환능력이 강한 제올라이트를 함유하는 벤토나이트의 팽윤도 향상에는 좀더 많은 양의 $Na_2$$CO_3$가 소요된다 점성도에 있어서는 장석의 함량이 높고 상대적으로 낮은 입도와 결정도를 갖는 벤토나이트들이 비교적 높은 수치를 보이는 경향이 있다. 또한 현탁액의 pH가 상대적으로 높은 수치를 보이는 시료들이 대체로 점성도가 높은 것으로 나타난다. 그렇지만 벤토나이트의 주요한 유변학적 특성들인 팽윤도와 점성도는 몬모릴로나이트의 함량이나 평균 분산입도와는 뚜렷한 일률적인 상관관계를 보이지 않는 것으로 나타난다. 이에 비해서 팽윤도는 벤토나이트의 광물조성, 표면전하 특성, 입도 및 형상 등의 물리화학적 성향을 포괄하는 체표면적 수치와 대략적으로 반비례적인 관계를 보인다 따라서 벤토나이트 현탁액에서의 유변학적 특성은 몬모릴로나이트의 표면전하 특성, 형태, 입도 및 조직 등의 차이에 의해서 달라지는 점토 입자들의 응집특성 및 취합결정체의 형상에 주로 규제되고, 제올라이트와 같은 미세한 불순 광물성분들의 영향도 부수적으로 관여되는 복합적인 성향인 것으로 해석된다.
벤토나이트의 분산/응집 거동은 시추이수의 성능에 큰 영향을 줌으로 주요 관심의 대상이 된다. 본 연구에서는 상업적으로 활용되고 있는 3종의 벤토나이트[2종의 CMC (carboxy-methyl cellulose)처리 벤토나이트와 1종의 무처리 벤토나이트]에 대하여 pH와 염분농도가 다른 용액에서의 분산/응집 특성을 분석하였다. 또한, 벤토나이트 현탁액의 점성 변화를 시추용 이수의 유동학적 측면에서 검토하였다. 벤토나이트의 분산/응집 거동은 비색분석법과 광분산법의 두 방법으로 측정되었으며, 광분산법으로 침전된 입자의 직경과 침전속도도 검토하였다. 벤토나이트의 종류와 수질에 따라 분산/응집 거동은 다양하게 나타났다. 초기 10분 동안에 모든 종류의 벤토나이트는 좋은 분산 특징을 보여주나, 이후에 CMC를 함유한 벤토나이트들은 다소 응집되는 특성을 보여주었다. 염수에서는 모든 시료들이 응집되는 특성을 보이여 응집속도는 염의 농도와 폴리머의 농도에 따라 변화하였다. 침전된 응집물의 부피는 염의 농도가 증가됨에 따라 감소하였다. 용액의 pH는 시료의 분산/응집 거동에 주요한 영향을 미치며, 응집 속도와 응집입자의 직경은 용액의 pH가 감소함에 따라 증가하였다. 반면에, 침전된 응집물의 부피는 pH가 증가됨에 따라 증가하였다. 응집 속도가 빠른 벤토나이트 분산용액은 점성이 낮았다. 다양한 환경에서 벤토나이트를 시추이수용으로 적용하고자 할 경우, 본 연구의 결과들은 유용한 자료로 활용될 수 있을 것이다.
국내산 벤토나이트들의 광물조성 및 특징과 양이온 교환특성과의 연계성을 규명하기 위해서, 정제나 분리 과정 없이 원광 단위로 XRD 정량분석, 화학적 용출실험, pH 및 양이온 교환능력 (CEC) 측정 등을 시행하였다. 리트벨트법에 의한 XRD 정량분석 결과, 국내산 벤토나이트들은 몬모릴로나이트(30~75 wt%) 외에 주요 불순물로서 제올라이트, 단백석, 장석류가 대개 25 wt% 이상 함유하는 것으로 밝혀졌다. 클리놉틸로라이트-휼란다이트 계열의 조성을 이루는 것으로 감정된 이 제올라이트들은 제올라이트질 벤토나이트의 양이온 교환특성에 심대한 영향을 미친다. 클리놉틸로라이트는 상대적으로 규질이며 밝은 색을 띠는 벤토나이트에서 흔히 볼 수 있고 단백석과 밀접한 공생관계를 이루며 산출되는 것이 특징이다. 대부분 Ca이 주된 교환성 양이온을 이루지만, 일부 제올라이트질 벤토나이트에서는 알칼리 이온의 함유도가 매우 높게 나타나기도 한다. 메칠렌블루법에 의해 측정된 CEC 값은 다소 산포되기는 하지만 몬모릴로나이트의 함량과 대체로 정비례하는 관계를 보이고 상대적으로 낮은 수준을 보인다. 이에 비해서 암모늄아세테이트법에 의해서 측정된 ‘Total CEC’ 값은 비교적 높은 수준(50~l15meq/100 g)을 보인다 이 같은 CEC 값의 차이는 특히 제올라이트질 벤토나이트에서 보다 크게 나타나고, 이는 제올라이트에 의한 CEC 증대효과로 간주된다. 단백석이나 장석류들은 벤토나이트의 양이온 치환능력에 별다른 영향을 미치지 않는 것으로 나타난다. 벤토나이트 현탁액의 pH는 교환성 양이온들 중에서 알칼리 성분 함유도, 특히 Na의 함유수준이 증가됨에 따라 pH=9.3에 이를 정도로 증대되는 경향을 보인다. 그렇지만 경우에 따라서는 소위 ‘산성백토’로 취급될 수 있을 정도로 낮은 pH(5~6) 값을 갖는 벤토나이트들도 있다. 이는 일부 국내산 벤토나이트들이 몬모릴로나이트의 층간 양이온으로서 $H^{+}$ 을 일부 함유하고 있기 때문인 것으로 여겨진다. 궁극적으로 이 연구결과는 벤토나이트의 품위 산정에는 XRD 정량분석법이 적용되는 것이 합리적이고 CEC와 관련된 품질 특성은 전적으로 ‘Total CEC’ 개념에 의거하여 평가되어야 한다는 것을 시사한다.
Hydraulic conductivity is a critical design parameter for buffers in high-level radioactive waste repositories. Most employed prediction models for hydraulic conductivity are limited to various types of bentonites, the main material of the buffer, and the associated temperature conditions. This study proposes the utilization of a novel integrated prediction model. The model is derived through theoretical and regression analyses and is applied to all types of compacted bentonites when the relationship between hydraulic conductivity and dry density for each compacted bentonite is known. The proposed model incorporates parameters such as permeability ratio, dynamic viscosity, and temperature coefficient to enable accurate prediction of hydraulic conductivity with temperature. Based on the results obtained, the values are in good agreement with the measured values for the selected bentonites, demonstrating the effectiveness of the proposed model. These results contribute to the analysis of the hydraulic behavior of the buffer with temperature during periods of high-level radioactive waste deposition.
김포, 장기 및 포항분지의 기저역암에 협재되는 벤토나이트에 대하여 X-선회절분석, 주사전자현미경 관찰, 중광물 분석, 화학 분석, 양이온교환능, 산소 및 수소 동위원소 분석을 이용한 광물학적 특성을 고찰하였다. 중광물 분석 결과 세 지역에서 모두 화산암에서의 특징인 깨끗한 결정면을 가지고 있는 저어콘과 인회석, 각섬석 및 흑운모가 산출되었는데, 천북역암의 시료에서는 외형이 심하게 변질되고 깨져있는 흑운모가 관찰된다. 주사전자현미경으로 각 시료를 관찰한 결과 감포와 장기역암 시료에서는 불석광물이 자생하고 있는 모습과 화산재의 탈유리질화 작용으로 생간 몬모릴로나이트가 honey-comb 구조를 보이는 등 속성작용의 증거가 관찰된 반면, 천북역암에서는 점토입자편(clay flake)들이 조밀하고 불규칙하게 엉켜 있는 모습이 쇄설성 기원임을 지시한다. 구조식을 구해본 결과 스멕타이트 그룹중 이팔면체에 해당하는 몬모릴로나이트이며 층간의 양이온은 대부분이 2가의 $Ca^{2+}$ 와 $Mg^{2+}$ 임을 알 수 있었다. 천북역암의 몬모릴로나이트 구조식에서, 팔면체에 들어있는 Fe의 산화상태를 나타내는 $Fe^{2+}/Fe^{3+}$ 비가 다른 시료보다 훨씬 적은 것은 몬모릴로나이트의 생성온도를 이용하여 생성당시의 퇴적두께를 계산했을 때, 천북역암에서의 시료가 929~963 m로 이는 야외에서의 층후인 530~580 m를 초과하고 있다. 이상의 결과 천북역암의 벤토나이트는 다른곳에서 화산회의 속성작용에 의해 형성된 후 지표에 노출되어 이동, 재 퇴적되었을 가능성을 높이 시사한다. 정제시료에 대한 주 원소분석과 미량원소분석 결과와 구조식의 자료를 이용하여 판별분석을 실시한 바, 세 분지의 시료는 구분이 가능하였다. 이는 이들의 기원이 되는 화산회의 성분과 퇴적환경의 차이에서 비롯된 것으로서, $TiO_{2}/Al_{2}O_3$비와 호정원소(compatible elements)의 함량이 천북역암에서 가장 높고, 불호정원소(incompatible element)의 함량은 상대적으로 적은 것으로, 천북 역암의 것이 상대적으로 염기성인 화산회에서 유래되었음을 알 수 있고, Fe의 경우 천북역암의 것이 주 원소분석에서나 구조식내에서 모두 3가가 우세한 것으로 보아 이의 산화 환경에 의한 영향이 판별에 있어서 큰 역할을 했음을 지시해 준다.
Bentonite is a recommended material for the multiple barriers in the final disposal of low-level radioactive waste (LLW) to prevent groundwater intrusion and nuclear species migration. However, after drying-wetting cycling during the repository construction stage and ion exchange with the concrete barrier in the long-term repository, the bentonite mechanical behaviors, including swelling capacity and hydraulic conductivity, would be further influenced by the groundwater intrusion, resulting in radioactive leakage. To comprehensively examine the factors on the mechanical characteristics of bentonite, this study presented scenarios involving MX-80 and KV-1 bentonites subjected to drying-wetting cycling and accelerated ion migration. The experiments subsequently measured free swelling, swelling pressure, and hydraulic conductivity of bentonites with intrusions of seawater, high pH, and low pH solutions. The results indicated that the solutions caused a reduction in swelling volume and pressure, and an increase in hydraulic conductivity. Specifically, the swelling capability of bentonite with drying-wetting cycling in the seawater decreased significantly by 60%, while hydraulic conductivity increased by more than three times. Therefore, the study suggested minimizing drying-wetting cycling and preventing seawater intrusion, ensuring a long service life of the multiple barriers in the LLW repository.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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