캐오리나이트, 일라이트, 녹리석의 중금속(Pb, Cu, Zn, Cd) 흡착에 다양한 실험적 변수의 영향을 박스-벤켄(Box-Benken)모델을 이용한 통계 모델링을 실시하였다 중금속 흡착에 미치는 변수로 pH, 중금속의 초기농도, HCO3 (혹은 K)농도를 변수로 하고, 각 실험변수의 농도를 3차원으로 설정하여 모델에 근거한 벳치실험과 3차원 통계모델링을 실시하였다. 아울러 일라이트에 한하여 pH변화에 따른 중금속의 흡착특성을 알아보았다. 통계적 해를 얻기 위하여 SAS 프로그램을 이용하여 표면반응 분석을 통하여 실시하였다 중금속의 흡착에 영향을 미치는 가장 큰 변수는 pH이며, 그다음 중금속의 초기 농도와 중탄산(혹은 K성분)의 농도가 실험적 조건에 따라서 서로 다른 영향력을 보인다. 점토광물에 따른 중금속 흡착능력의 차이는 크지 않지만 일라이트의 경우 중금속의 초기농도에 따라서 흡착율에 상당한 차이를 보인다. 일라이트의 중금속 흡착에 K 성분이 흡착경쟁에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 중금속간의 흡착경쟁은 Cu>Pb>>Zn>Cd의 순서를 보인다. 중금속 흡착에 점토광물의 광물학적 영향보다는 수용액의 화학적 조건이 더 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 통계모델에 근거한 흡착모델링은 흡착결과를 3차원으로 효과적으로 표현할 수 있으며, 실험적 노력을 경감할 수 있는 효과적인 방법으로 판단된다.
산림부산물인 수피에 의한 카드뮴 이온의 선택적 흡착 현상을 이용하여 인공폐수로부터 카드뮴이온의 제거를 시도하였다. 카드뮴 이온 선택성이 우수한 소나무와 상수리 나무의 수피를 이용한 효율적인 연속식 대량 수처리 시스템의 개발을 위한 기초 실험으로 카드뮴 이온흡착 등온선을 조사하였고, batch stirred reactor, airlift reactor, packed bed column 등 여러 접촉시스템에서의 카드뮴 이온의 제거 효율을 검토하였다. 카드뮴 흡착등온선은 두 수피 모두 Langmuir 형식으로 나타났으며 소나무 수피의 최대흡착용량은 약 7 mg/g, 상수리나무 수피의 경우에는 약 8 mg/g 정도로 나타났다. Batch stirred reactor를 이용한 시스템에서 초기농도 13 ppm의 카드뮴용액 100 $m\ell$ 을 수피 10 g 과 접촉시킨 결과 30분 이내에 95% 이상 제거되는 효율성을 보여주었다. Airlift reactor를 이용한 시스템에서는 수피 30 g 을 포기농도 10 ppm 카드뮴 용액 1 liter와 접촉시킨 결과 15분 이내에 93 % 이상 제거되었으며 4 cycle 반복 운전에서도 거의 같은 성능을 유지하였고 그 이상의 cycle에서는 점점 성능이 떨어짐을 보여주었다. Packed bed column을 이용한 시스템에서는 20 g의 수피를 충전시켰을 경우 초기농도 20 ppm에서 effluent 2.5 liter 까지는 95% 정도의 제거효율을 보여주었다.
본 연구에서는 국내 해안지역에 존재하는 카드뮴을 산업 폐기물인 제강슬래그를 이용하여 제거하고자, 제강슬래그의 카드뮴 제거 성능을 평가하였다. 이를 위해 회분식 실험으로 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였다. 등온 흡착 실험을 통해 제강슬래그의 카드뮴 제거는 Langmuir 모델이 Freundlich에 비해 잘 맞음을 확인하였고 최대 흡착량(${\beta}$)을 계산할 수 있었다. 동적흡착 실험결과의 경우, 유사이차 모델을 이용해 해석하였고 카드뮴의 초기농도가 높을수록 평형 흡착량 ($q_e$)은 증가하였고 반응상수 ($k_2$)와 초기반응속도 (h)는 줄어들었다. 모사해수 조건에서 $q_e$는 증류수 조건과 큰 차이가 없었지만 $k_2$와 h는 증류수에 비해 줄어들었다. 또한, 유사이차 모델을 통해 예측된 $q_e$이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량 ($C_s$)과 유사해 동적흡착 실험결과로 등온흡착 실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였으며 유사이차 모델을 이용해 목표 제거율에 도달하는 반응시간을 계산할 수 있었다.
대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 우라늄으로 오염된 지하수를 정화하는 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 판매되는 두 종류의 대나무 활성탄을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 대상으로 활성탄 투입량에 따른 제거효율 변화를 측정하였다. 인공오염수의 다양한 pH, 온도, 흡착 시간 조건에서 흡착실험을 반복하여, 최적의 제거효율을 나타내는 대나무 활성탄의 적용 조건을 결정하였다. 실험 결과, 인공오염수에 대한 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율은 70 ~ 97 %를 나타내었으며, 우라늄 농도가 0.14 mg/L인 실제 우라늄 오염지하수에 대한 제거효율도 84 %로 매우 높았다. 오염수의 온도의 경우 $10{\sim}20^{\circ}C$ 범위, pH는 5 ~ 9 범위에서 우라늄 제거효율 변화가 크지 않아, 현장에서 별도의 추가 처리 없이 오염지하수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착실험 결과로부터 대표적인 흡착등온선을 도시한 결과, 우라늄에 대하여 대나무 활성탄은 Langmuir 흡착특성을 나타내었으며, A type과 C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 각각 200.0 mg/g와 16.9 mg/g으로 높게 나타났다. 오염수 100 mL에 대나무 활성탄 2 g(2 wt%)을 첨가한 경우, 초기 우라늄 농도가 0.04 ~ 10.8 mg/L 범위에서 분리상수 값(separation factor: $R_L$)과 표면흡착률 값(surface coverage: ${\theta}$)이 1 이하로 낮게 유지되어, 다양한 우라늄 농도 범위를 가지는 오염지하수에 대하여 적은 양의 대나무 활성탄으로 효과적으로 정화할 수 있을 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 PRE의 반응물질로 음식물 쓰레기 처리과정에서 발생하는 음식물 쓰레기 탄화재(CFW, Carbonized Foods Waste)를 적용하고자 회분석 흡착실험(Batch test)을 실시하였다. 중금속 구리와 아연에 대한 흡착특성 분석을 위해 CFW를 이용한 개별 및 경쟁흡착 특성을 확인하고자 하였다. 개별흡착 실험에서는 Langmuir와 Freundlich 모델에 적용하여 흡착평형을 예측한 결과 Langmuir의 모델에 더 일치하였고 최대흡착량은 구리가 더 많았다. 유사일치반응과 유사이차반응모델을 이용한 흡착물질의 흡착속도를 비교한 결과 아연의 반응속도가 구리보다 빨랐다. CFW를 이용한 중금속 제거는 구리보다 아연이 먼저 제거가 될 것으로 판단된다. 한편 구리와 아연과의 경쟁흡착 비율이 유사하면 아연의 흡착량이 떨어지는 특성을 보였다. 구리용액에 이연을 혼합한 경우, CFW에 구리의 흡착은 86%이고, 아연용액에 구리를 혼합한 경우에는 이연의 흡착이 19%로 나타났다. 따라서, 복합 중금속으로 오염된 지반의 효율적인 오염제거를 위해서는 각 중금속의 정화특성이 고려되어야 할 것으로 판단된다.
흰색, 노란색, 정제된 노란색 등 3 가지 종류의 영동 일라이트에 대하여 정량 X선 회절분석법에 의하여 광물조성을 구하였으며, 레이저 입도분석기를 이용하여 입자 크기 및 입도 분포를 측정하였다. 영동 일라이트의 인산염 흡착 특성을 규명하기 위하여 배치(batch) 흡착 실험을 실시하였다. 흰색 일라이트는 노란색 일라이트에 비하여 적은 양의 일라이트를 포함하고 있지만, 입자 크기는 더 작다. 정제된 노란색 일라이트는 정제하지 않은 시료에 비하여 월등히 많은 일라이트를 포함하며, 입자 크기도 훨씬 미세하다. 일라이트의 양이 많아짐에 따라 인산염의 흡착률은 대체로 증가하는 경향을 보이는데 반하여, pH가 증가하면 인산염의 흡착량은 감소하는 경향을 나타낸다. 일반적으로 일라이트의 함량이 많고, 입자 크기가 미세할수록 인산염의 흡착량이 증가하지만, 일라이트의 함량이 적은 흰색일라이트가 노란색 일라이트보다 더 많은 인산염을 흡착하는 이유는 작은 입자 크기, 높은 층간 전하, 낮은 사면체 자리의 치환에 기인한 것으로 여겨진다. 흰색 일라이트는 랑미어 흡착등온선, 노란색 일라이트는 프로인드리히 흡착등온선에 더욱 잘 부합하는 경향을 보여주고 있다.
본 연구에서는 팽창질석을 이용하여 중금속 흡착 제거능을 평가 하고자 하였다. 먼저 XRF를 사용하여 질석의 화학적 조성을 분석하였고, 시료중의 중금속 농도분석은 ICP-AES를 사용하여 이루어졌다. 수용액 상의 중금속 제거 특성을 살펴보기 위해 Batch kinetic test와 batch sorption test가 실시되었으며 그 결과, 시료용액의 pH가 증가하는 양상을 보이다가 약 5시간 경과 후 pH가 평형상태에 도달함을 알 수 있었다. 그리고 $3mg\;L^{-1}$의 초기농도로 실시된 실험에서 평형농도(1680분 후)에서의 제거율이 각각 Pb: 98.54%, Cd: 96.82%, Cu: 96.08%, Zn: 96.71%, Cr: 36.23%로 크롬을 제외한 모든 중금속 성분이 90% 이상의 높은 제거율을 나타내어 선별적이지만 중금속이 효과적으로 제거됨을 확인 할 수 있었다. 최종적으로 batch sorption test를 통해 얻은 결과를 각각 Freundlich와 Langmuir 등온흡착식에 대입한 결과 두 가지 등온흡착식 모두에서 흡착용량이 Pb>Cd>Cu>Zn>Cr의 순서로 나타났으며, Langmuir model을 통해 알아낸 최대흡착용량(Qmax)은 Pb $725.4mg\;kg^{-1}$, Cd $568.8mg\;kg^{-1}$, Zn $540.2mg\;kg^{-1}$, Cu $457.2mg\;kg^{-1}$ Cr $0.9mg\;kg^{-1}$로 나타나 크롬을 제외한 나머지 중금속에 대한 높은 흡착 제거능을 보임으로써 흡착제로써의 적용이 가능하다는 결론을 얻을 수 있었다.
세슘은 물속에서 고상보다는 이온이나 착염 등 용존 형태로 존재하는 특성이 강하여, 오염 수계로부터 세슘 제거가 어려운 것으로 알려져 있다. 최근 많은 연구들이 수계 내에서 세슘의 제거효율이 높은 흡착제를 개발하는데 집중하고 있다. 본 연구에서는 대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 수계 내에 존재하는 세슘을 효과적으로 제거하는 실내실험을 실시하였다. 수용액으로부터 대나무 활성탄의 세슘 제거효율을 측정하고, 최적의 세슘 제거능을 가지는 흡착 조건을 도출하고자 다양한 조건에서 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 유통되고 있는 5 종류의 대나무 활성탄의 표면 특성을 SEM-EDS와 XRD 분석으로 규명하였으며, 이 중에서 비표면적이 큰 3 종류의 대나무 활성탄을 대상으로 세슘 제거 배치실험을 실시하였다. 다양한 초기 세슘 농도를 가지는 인공수(0.01~10 mg/L 범위)를 대상으로 대나무 활성탄에 의한 수용액 내 세슘 제거량을 측정하여 제거효율을 계산하였고, 두 종류의 흡착 등온식들을 흡착 배치실험 결과에 대응시켜 흡착 상수값을 결정함으로서, 대나무 활성탄의 세슘 흡착 특성을 규명하였다. FE-SEM 분석 결과, 대나무 활성탄은 표면이 다수의 기공을 포함하는 대나무의 섬유질 조직을 그대로 유지하는 입자들로 구성되어, 이들 섬유질 조직 내 다양한 형태의 기공들과 엽상조직 표면들이 주요 세슘 흡착공간인 것으로 밝혀졌다. 흡착 배치실험 결과, C type 대나무 활성탄의 세슘 제거효율이 가장 높았는데, 특히 수용액의 세슘 초기 농도가 1.0 mg/L 이하인 경우에도 75 % 이상(최고 82 %)을 나타내어, 원전사고 등에 의해 오염된 현장 지하수나 지표수(해수 포함)의 세슘농도가 대부분 1.0 mg/L 이하임을 고려하면, 실제 오염수 정화 가능성이 높을 것으로 밝혀졌다. 수용액의 온도는 $5-15^{\circ}C$ 범위, pH는 3-11 범위에서 높은 세슘 제거효율이 일정하게 유지되는 것으로 나타나 다양한 오염수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착 배치실험 결과는 Langmuir 흡착모델과 유사하였으며, C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 63.4 mg/g으로 기존의 상용화된 흡착제 값보다 높았고, 수용액의 초기 세슘 농도가 1.0 mg/L이하인 경우 표면흡착률(surface coverage) 값도 낮게 유지되어, 적은 양의 세슘으로 오염된 수계를 효과적으로 정화할 수 있음을 입증하였다.
새만금 간척으로 인해 변화된 조류흐름이 갯벌의 조성에 미치는 영향을 조사하였으며, 이에 따른 물리적 특성이 중금속의 오염도에 미치는 영향을 분석하였다. 또한 회분실험을 통하여 중금속의 종류와 농도 변화에 따른 흡착특성을 알아보고, 흡착등온식을 적용시켰다. 분석결과에 따르면, 해류의 흐름변화로 강 하구 부분에 퇴적현상이 일어나고 있었으며, 이 현상은 중금속의 함량에 영향을 미치고 있었다. 특히 입도 분포와 유기물 함량 그리고 양이온 치환능력의 영향이 크게 작용하고 있음을 알 수 있었다. 중금속 흡착능력은 30분 이내에 주입농도의 90%이상이 흡착되는 것으로 나타났다. 그러므로 새만금의 흐름 양상은 토양 입도를 변화시킬 것이며, 역시 중금속의 흡착능력의 변화가 일어날 것이다.
단백질흡착에 있어서 흡착제 표면의 작용기의 영향을 알아보기 위하여 송아지혈청알부민(BSA)을 모델단백질로 선택하여 흡착실험을 하였다. 흡착제로는 표면이 균일하게 이루워진 탄소섬유와 셀루로즈를 선택하였다. 표면의 작용기를 표면개질반응에 의해 여러가지 형태로 변화시켜서 이에 따른 흡착량의 변화를 조사하였다. 본 실험결과의 의하여 용액의 설질 즉, pH, 이온강도 등에 의해서도 영향을 받지만, 흡착제의 표면성질, 즉 소수성과 친수성, 표면의 작용기의 종류에 따라서 단백질의 흡착량이 크게 영향을 받는다는 것이 본 연구에 의해 정량적으로 밝혀졌다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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