Arsenic and its compounds which is one of the most toxic elements that can be found naturally on earth in small concentrations are used in the production of pesticides, herbicides, and insecticides. Most arsenic that cannot be mobilized easily when it is immobile is also found in conjunction with sulfur in minerals such as arsenopyrite (AsFeS), realgar, orpiment and enargite. In this investigation we observed the leaching of arsenic in soils amended with several levels of gravel size of arsenopyrite collected from a road construction site. Soil and gravel size of arsenopyrite were characterized by chemical and mineralogical analyses. Results of XRF analysis of arsenopyrite indicated that the proportion of arsenate was 0.075% (wt $wt^{-1}$) while the maximum amount of arsenic in soil samples was 251.3 mg $kg^{-1}$. Cumulative amounts of effluent collected from the bottom of the soil column for different mixing rate of the gravel were gradually increased where proportion of the gravel mixed was greater than 70% whereas the effluent was stabilized to the maximum after approximately 45 pore volumes of effluent or greater were collected. The arsenic in the effluent was recovered from the soil columns in which the proportion of arsenopyrite gravel was 60% or greater. The total amount of arsenic recovered as effluent was increased with increasing proportion of gravel in a soil, indicating that the arsenic in the effluent was closely related with gravel fraction of arsenopyrite.
울산(蔚山)의 철 중석 스카른광상에서 산출되는 유비철석(硫砒鐵石)은 그의 산출상태(産出狀態) 광물공생관계(鑛物共生關係) 화학조성(化學組成)을 근거로 세 가지 유형으로 구분된다. 유비철석(硫砒鐵石) I 은 다금속광화작용(多金屬鑛化作用) 초기에 정출된 것으로 주로 스카른대 내에서 산점상으로 분포하며, Ni-Fe-Co계 유화물과 밀접한 공생관계를 보여준다. 유비철석(硫砒鐵石) I 의 화학조성은 Ni, Co의 함량이 현저하게 높고 As/S(원자비(原子比))>1으로 과잉(過剩)의 비소를 함유한다. 유비철석(硫砒鐵石) II는 Cu 또는 As 광석중에서 산출되며, 비독사석 휘창연석 비스무스 황동석 섬아연석과 밀접한 공생관계를 보여준다. 유비철석(硫砒鐵石) II의 화학조성은 Ni, Co의 함량이 극히 미량이며, As/S>1으로 과잉(過剩)의 비소를 함유한다. 유비철석(硫砒鐵石) III은 최후기 열수광맥 형성시기에 정출되었으며, 황철석 방연석 섬아연석 자류철석과 밀접한 공생관계(共生關係)를 보여준다. 유비철석(硫砒鐵石) III의 화학조성(化學組成)은 $$As/S1{\leq_-}1$$로 과잉(過剩)의 S를 함유한다. 유비철석(硫砒鐵石) I 은 Ni, Co의 함유량이 1%이상이므로 지질온도계(地質溫度計)로 사용할 수 없지만, 유비철석(硫砒鐵石) II 는 비스무스-휘창연석의 공생관계(共生關係)를 보여 주고 있으므로, 이를 Kretschmar and Scott (1976)에 의한 $1/T-f(S_2)$도에 적용시켜보면 유비철석(硫砒鐵石) II의 정출환경은 $T=460{\sim}470^{\circ}C$, log $f(S_2)=-7.4{\sim}7.0$이고, 유비철석(硫砒鐵石) III의 정출환경은 $T=320{\sim}440^{\circ}C$, log $f(S_2)=-9.0{\sim}7.0$으로 추정된다.
유비철석 + 황철석 + 육방정계 자류철석으로 구성되는“삼종동시접촉”을 수반하는 유비철석의 화학조성은 광화작용의 II단계에서 유용한 지온계를 제공한다. 연구에 따르면 이 지온계는 황분압 f($S_2$)=$10^{-9.5}$ 기압하에서, 지온 T = $330^{\circ}C$에서 형성된 것으로 밝혀졌다. 황철석 -육방정계 자류철석 완충곡선에서는 이 두 변수가 T= $315∼345^{\circ}C$와 f( $S_2$)=$10^{-1}$0.5/∼$10^{-9}$ 기압에 해당됨을 보여 준다. 이지역에서 산출되는 안티모니를 포함하는 자류철석(Ic)는 무게 퍼센트가 4.95∼8.91에 달하는 상대적인 높은 간을 보이며, 철은 과다한 반면 양이온은 결핍되는 현상을 보인다. 자류철석에서 이러한 높은 안티모니 함량은 단일 입자내에서는 처음 알려진 것이다. 이러한 높은 안티모니 함량이 자류철석 Ic를 지온계로서 작용할 수 없게 만들었다. 광화작용 III단계에서의 4쌍의 자류철석과 섬아연석의 전자현미분석 결과는 T : $310∼340^{\circ}C$와 f(S2)=$10^{ }$$∼10^{-9}$ / atm을 보이며, 이 값은 Fe-As-S 계에서 추정된 값과 일치한다...
황철석은 흔히 유비철석과 밀접히 공생하여 산출되므로 유비철석을 포함하는 황철석을 약광물로 이용할 때에는 비소의 독성에 대한 세심한 주의가 필요하다. 독성을 감소시키기 위해서는 약재를 가열하여 식초에 담금질하는 전통적 초쉬법을 적용하여 왔다. 초쉬법의 과학적 효과를 검토하기 위해 유비철석을 포함하는 황철석 약재를 45$0^{\circ}C$, $650^{\circ}C$ 그리고 85$0^{\circ}C$ 각각의 온도에서 가열하여 식초에 담금질하는 과정을 5회까지 반복하였다. 약재 내 유비철석은 45$0^{\circ}C$에서 초쉬법을 5회 실시하여도 잔존하나, $650^{\circ}C$에서는 초쉬법을 1회 실시하면 완전히 제거된다 45$0^{\circ}C$에서 수치된 약재에서는 비소가 상당량 함유되어 있으나, $650^{\circ}C$와 85$0^{\circ}C$ 에서 수치된 약재에서는 비소함량이 급격히 감소한다. 약재로부터 수용액으로 용출되는 비소 용출량이 가장 적은 수치조건이 가장 효과적인 수치법일 것임을 전제로 비소 용출실험을 실시하였다. 수용액내 비소의 용출량은 45$0^{\circ}C$에서 가장 높고, $650^{\circ}C$와 85$0^{\circ}C$에서는 급격히 감소한다. 그러나 85$0^{\circ}C$에서 수치된 약재의 비소 용출량도 음용수 수질기준을 초과한다. 수치온도가 높을수록 유비철석의 제거가 증대되고 약재 내 비소함량과 비소 용출량이 감소하나, 수치횟수의 효과는 뚜렷하지 않다. 수치횟수 보다는 수치온도가 상대적으로 비소제거에 중요한 요인이며, 비소제거를 위해서는 $650^{\circ}C$ 이상의 온도에서 황철석을 수치하는 것이 필요하다.
The Daejang mine is one of the representatives of Cu-Pb-Zn-(Ag) vein deposit related genetically to late Cretaceous granitoid in Korea. Sericite from an alteration halo of the mine yielded a K-Ar date of $95{\pm}3.5Ma$. Based on macrostructures of vein filling, three major mineralization stages (I, II and III) are distinguished by tectonic breaks. Major ore constituents are arsenopyrite, pyrite, pyrrhotite, sphalerite, chalcopyrite, galena, boulangerite, with small amounts of Ag-bearing tetrahedrite, pyrargyrite, native bismuth, marcasite, siderite, ankerite, gudmundite and calcite. Characteristic feature of each mineralization stage and compositional variation of sphalerite and arsenopyrite are discussed in relation to the genetic environments. The FeS contents of sphalerites are 20.5~14.9 mole % in stage I, 17.9~11.9 mole % in stage IIA, 17.0~9.2 mole % in stage IIB, and 6.9~4.7 mole % in stage III. Their results are indicative of decreasing FeS contents during mineralization process in sphalerite coexisting with sulfur-rich sulfide assemblages, such as monoclinic pyrrhotite and pyrite, and is agreement with the conclusions shown by Scott and Kissin(1973). The composition of arsenopyrite decrease also in As content from stage I to stage III, and the compositional variation correlate with position of the associated minerals in the paragenesis. Temperature and pressure of the mineralization are determined as $250{\sim}430^{\circ}C$ and 4.0~0.3kb respectively, based on the chemistry of the minerals.
침출온도 $100^{\circ}C{\sim}140^{\circ}C$, 산소압력 $40psi{\sim}100psi$, NaOH농도 $0.5M{\sim}2M$ 범위의 침출조건에서 황비철광과 방연광의 혼합황화광의 알카리산화에 의한 Pb 침출실험이 수행되었다. 혼합황화광중의 방연광침출에는 침출용액중의 $OH^-$농도가 큰 영향을 미치며 낮은 $OH^-$농도의 침출용액에서는 침출반응의 진행에 따른 $OH^-$저하에 의하여 침출된 $HPbO_2^-$가 화합물로 다시 석출이 일어나서 침출율을 저하시킬 수 있다. 침출온도 $120^{\circ}C$, 산소압력 100psi, 침출시간 30분, NaOH 2M의 침출조건에서 처리한 침출잔사 중의 Pb함량이 가장 낮은 결과를 얻었다.
The Ohto and Tohyun copper mine which are located 4 km southeast of Euiseong, Gyeongsangbukdo, Republic of Korea show various common geologic and mineralogic features. Both copper deposits are of hydrothermal-vein types, and associated with fracture system developed during formation of the Geumseong-san caldera in late Cretaceous age. According to structures and mineral assemblages, the mineralization processes have progressed in four stages: three hypogene mineralization stages and one supergene stage. Three hypogene stages are 1) stage I forming $N5{\sim}20^{\circ}E$ veins in the Ohto mine, 2) stage II building $N5^{\circ}W{\sim}N5^{\circ}E$ veins in the Tohyun mine, and 3) stage ill bringing $N80^{\circ}E$ veins which crosscut veins of the stage II. The vein ores consist mainly of pyrite, arsenopyrite, galena and chalcopyrite, minor or trace amounts of magnetite, hematite, pyrrhotite, stannite, bournonite, boulangerite, stibnite, galenobismutite, native bismuth, marcasite, geothite and malachite. The main gangue minerals are quartz and calcite. Wallrock is altered by sericitization, chloritization, pyritization, carbonitization and argillization. Arsenic and copper contents in arsenopyrite increase from stage I to stage III (from 31.28 to 33043 atom.% As) and (from 0.04 to 0040 atom.% Co). Going from stage I to stage III Fe and Mn contents in sphalerite decreases from 12.56 to 0.44 wt.% and from 0.24 to 0.01 wt.%, respectively. The compositional data of arsenopyrite in the early stage I indicate a temperature of $420{\sim}365^{\circ}C$ and sulfur fugacity of $10^{-6.5}{\sim}10^{-8.3}$ atm. Chalcopyrite and pyrrhotite assemblage suggest that Middle stage I was deposited at below $334^{\circ}C$. The compositional data of arsenopyrite in early stage II suggest a temperature range of $425{\sim}390^{\circ}C$ and sulfur fugacity codition of $10^{-6.4}{\sim}10^{-7.3}$ atm. Based on fluid inclusion the Middle stage II was regarded as to be deposited at $420{\sim}337^{\circ}C$ (Chi et al., 1989). Referring composition of sphalerite and stannite middle-late stage II seem to be deposited around $246^{\circ}C$ and $10^{-16.5}$ atm. sulfur fugacity. The ${\delta}^{34}S$ values of sulfide minerals in the Stage I, II, III range from 4.9 to 7.6%0 and indicate igneous ore fluid origin. Based on differences in mineral assemblages, chemical composition and chemical environments of Ohto and Tohyun mine its mineralization are considered to be formed at diffent mineralization ages and by different ore fluids.
광액시료와 비-자성광액시료에 포함된 황비철석을 자류철석으로 상변환 시키기 위하여 그리고 비소 함량을 2,000 mg/kg 이하로 제거하기 위하여 마이크로웨이브 장치를 다양한 시간으로 가열하였고, 습식-자력선별하였다. 마이크로웨이브 가열시간이 증가함에 따라 황비철석 표면의 가장자리부터 자류철석으로 상변환이 일어났고, 열점 현상에 의하여 자류철석 내부에 용융공극과 마이크로-크랙들이 형성되었다. 마이크로웨이브 가열을 10분간 수행한 광액시료(비소 함량 : 14,732.66 mg/kg)와 비-자성 광액시료(비소 함량 : 19,970.13 mg/kg)를 습식-자력선별하여 자성광물로 분리시킨 결과, 10분 가열한 자성광물 시료에서 만 비소 함량이 2,000 mg/kg 이하로 나타났다. 따라서 향후 비소 페널티부과 대상인 복합황화광물을 마이크로웨이브 가열과 습식-자력선별을 효과적으로 활용하면, 비소 함량을 페널티 부과대상 이하의 광석광물을 얻을 수 있을 것으로 기대한다.
한국의 금은광화작용은 쥬라기 대보화성활동 (121~183 Ma) 및 백악기 불국사화성활동 (60~110 Ma)과 밀접한 연관성을 보이며, 이러한 열수광맥형 금은 광산에서 산출된 유비철석은 광물공생관계 또는 생성환경에 따라 현저한 조성 변화를 나타내고 있다. 쥬라기 금광단일형 광상에서 산출된 유비철석은 비교적 높은 As함량 (29.68~33.46 atomic %)으로 균질한 조성을 나타내며, 유비철석 지질온도계에 적용하면 생성온도 및 유황분압은 $370{\sim}450^{\circ}C$와 $10^{-8}{\sim}10^{-6}$이다. 또한 백악기 금은혼합형 광상과 은광단일형 광상의 유비철석을 쥬라기 광상에 비하여 상대적으로 심한 조성변화 (27.47~32.74 atomic %)를 보이며, $25{\sim}30^{\circ}C$ 및 $10^{-12}{\sim}10^{-10}$의 환경 조건하에서 정출된 것으로 추정된다. 한편, 금은광맥의 산출상태, 유비철석 지질온도계, 에렉트럼-섬아연석 지질온도계, 유체포유물 연구자료 및 화성암의 정체심도 등을 종합적으로 비교검토한 결과, 쥬라기 금광화작용 (Group IIA)은 심부조건 (약 4~5 kbar)에서 $300{\sim}500^{\circ}C$의 정출환경에서 진행되었지만, 백악기 금은광화작용 (Group III, IV, V)은 1 kbar 미만의 천부조건하에서 $170{\sim}370^{\circ}C$의 온도조건하에서 형성된 것으로 사료된다.
The Sangeun ore deposit is located in a volcanic belt within the Gyeongsang Basin in south western Korea. The ore deposit is of representative epithermal Au-Ag quartz vein type developed in lapilli tuff. This paper presents the mineralization with special emphasis on mineral zoning of the deposits. Principal points are summarized as follows: (1) Four stages of mineralization are recognized based on macrostructures. From ealier to later they are stage I(arsenopyrite-pyrite-quartz), stage II(Au-Ag bearing Pb-Zn-quartz), stage III(barren quartz), and stage IV(dickite-quartz). (2) Electrum principally occurs with arsenopyrite and galena in stage II, and has chemical compositions of 72.9-67.1 Ag atom %, and has Ag/Au ratio of 2.69-2.04. (3) Sphalerite varies in its FeS content according to the mineralization stages; 22.03-18.60 mole % FeS and 1.33-0.23 mole % MnS in stage IB, 16.11-8.64 mole % FeS and 1.33-0.23 mole % MnS in stage II. (4) Alteration zones of mineral assemblage, from the vein to the wall-rock, consist of sericite - quartz - pyrite, sericite - quartz - dickite, sericite - chlorite plagioclase respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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