한강 수계 분지 내의 하천수(지표수)와 서울 지역 지하수의 화학적 특성 규명과 용존 이온종의 기원을 연구하기 위해 1996년 3월-4월 동안 하천수 시료 60개에 대하여, pH, TDS등과 용존이온의 화학분석을 실시하였다. 남한강과 북한강 하천수의 화학 성분은 주로 수계 분지 지역에 분포하는 암석에 의해 영향을 받고 있으며, 한강본류의 하천수는 인위적인 오염에 의한 영향이 크게 나타나고 있다. 즉, 남한강은 상류 지역에 분포하는 탄산염암, 탄광 및 금속 광산 폐수 등에서 용출된 $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, ${HCO_3}^-$, ${SO_4}^{2-}$ 등이 현저하며 북한강은 화강암질암의 풍화 산물인 $K^{+}$, $Na^{+}$$Ca^{2+}$등의 이온종이 특징적이다. 한편 양수리에서 상기2개 하천이 합류하여 서울 도심을 지나는 한강 본류는 ${SO_4}^{2-}$, ${NO_3}^{-}$${PO_4}^{2-}$, $CL^-$ 등 생활 하수 오염의 영향이 현저하게 나타나고 있다. 한강 본류로 유입되는 서울 지역의 왕숙천, 탄천, 중랑천, 안양천의 4의 지천은 $NO_2$, $CL^-$, ${PO_4}^{3-}$, ${SO_4}^{2-}$, Mn 등 인위적 인 오염 현상이 크게 나타나고 있다. 한강 하천수의 화학 성분의 군집, 요인 및 회귀 분석 결과, 전체 자료 분산은 오염 인자에 의한 분산이 약 79%, 지질과의 물-암석 반응에 의한 분산이 약 7% 이다. 남한강과 북한강의 합류 지점에서의 C $l^{-}$ 에 대한 혼합 비율은 약 60 : 40이다. 1981년 분석 자료와 1996년 자료의 비교에서 암석 풍화에 의한 1차적 용존 성분인 $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, ${HCO_3}^-$ 등은 변화가 적으나 $Na^{+}$, ${NO_3}^{-}$, ${PO_4}^{3-}$, ${SO_4}^{2-}$ 등 인위적 오염원의 성분은 크게 증가하는 경향이 있다.
동래 납석광산 지역의 산성광석배수(ARD)에 의해 오염된 동래천의 공간적 화학조성 변화와 중금속의 제거 과정을 중화실험을 통하여 조사하였다. 광산에 인접한 동래천은 강산성(pH 3.0~4.2)이며 많은 양의 Al. Fe, $SO_4$및 중금속(Pb, Cu, Zn, Cd)을 포함하고 있다. 동래천의 화학조성은 산성배수의 침출지에서부터 수영강과의 합류지점까지 체계적으로 변화한다. 즉, 동래천으로 유입되는 침출수는 Al과 Fe가 풍부하나 하류로 갈수록 Al이 풍부한 조성으로 변한다. 침출수(pH 2.3)는 오염되지 않은 동래천(pH 6.5)과 소규모의 지류(pH 6.2)와 혼합되면서 pH가 최대 4.2까지 증가한다. 이러한 낮은 pH 범위(<4.2)에서는 거의 모든 Fe가 침전되나 Al은 대부분 용존상태로 남게 되어 하류로 갈수록 A띠 풍부한 조성으로 변화하게 된다. 한편, Al이 풍부한 하류의 지표수는 유량이 큰 수영강(pH 6.9)과 혼합되면서 pH가 증가(5.7)하여 흰색의 Al 침전물을 형성시킨다. 침출수를 대상으로 한 중화실험 결과. pH 3.5 이하에서 Fe침전물이, pH 4~6범위에서 Al 침전물이, 그리고 pH 6.0이상에서 Mn침전물이 형성되었다. pH의 증가에 따른 이러한 Fe, Al 및 Mn의 단계적인 침전은 실제 동래천에서 관찰되는 침전물의 형성과 잘 일치하고 있다. 또한 pH 증가에 따른 Fe및 Ai침전물에 의한 중금속의 흡착순서는 Pb>Cu>Cd$\geq$Zn이었으며, 50%의 흡착을 보이는 pH의 값($pH_{50}$은 Pb 3.2, Cu 4.5, Cd 5.2 및 Zn 5.8이었다. 이와 비교하기 위해서, Al이 풍부한 하류의 지표수를 대상으로 한 중화실험 결과, $pH_{50}$의 값은 Pb 4.5, Cu 5.8, Cd 7.4 및 Zn 7.0으로서 침출수에 비해 높은 값을 보였다. 이와 같은 결과로부터, 광산배수에서의 중금속의 제거는 pH의 변화뿐 만 아니라 하천수의 Fe 및 Al의 상대적인 양에 따라 결정됨을 알 수 있다.
산성광산배수에 존재하는 $AsO_4$는 슈베르트마나이트의 $SO_4$를 치환하여 강하게 흡착되고 이로 인하여 슈베르트마나이트가 쉽게 침철석으로 전이되지 않게 해준다. 이러한 슈베르트마나이트에 대하여 주요 중금속 흡착에 대한 연구는 일부 이루어져 있으나 실제 $AsO_4$로 치환된 슈베르트마나이트에 대한 흡착 특성에 대해서는 기존에 연구된 바가 없다. 본 연구에서는 $AsO_4$로 치환된 슈베르트마나이트에 대하여 Cu, Pb, Zn 등의 대표적인 중금속 세 종류에 대하여 각 중금속의 농도가 3, 10, 30, 100 mg/L에 대하여 pH 4와 6의 두 범위에서 시간에 따른 흡착 실험을 실시하였다. 흡착 실험 결과 모든 중금속에 대하여 pH 6인 경우 pH 4에 비하여 흡착량이 큰 범위로 증가하였다. 전체적인 흡착량에 있어서 두 pH 범위에서 모두 Pb가 가장 큰 흡착량은 보였으며 Cu와 Zn의 흡착량은 비슷하였다. 시간에 따른 흡착속도는 전체적으로 모든 농도에 대하여 시간이 증가하면서 흡착량은 증가하였으나 Zn의 경우 대부분의 흡착이 초기에 일어나 시간이 지나면서 뚜렷한 흡착의 증가는 일어나지 않았다. 이러한 흡착량 증가는 특히 고농도의 용액인 100 mg/L에서 그 증가하는 양상이 뚜렷하였다. 다양한 흡착속도 모델을 적용한 결과 $AsO_4$로 치환된 슈베르트마나이트에서 일어나는 중금속의 흡착속도는 아마도 확산에 의하여 주로 좌우되는 것으로 나타났다. 기존의 연구에서 순수한 슈베르트마나이트가 pH 6에서 세 중금속에 대하여 거의 비슷한 흡착량을 보이고 pH 4에서는 Cu와 Pb가 비슷하게 Zn보다 높은 흡착량을 보이는 것을 고려하면 본 연구 결과 $AsO_4$ 슈베르트마나이트는 확연하게 다른 흡착 경향을 보이고 이는 $AsO_4$가 슈베르트마나이트의 $SO_4$를 치환됨으로 인하여 슈베르트마나이트의 표면 및 흡착특성이 달라짐을 지시한다. 이는 산성광산배수에서 $AsO_4$의 흡착이 슈베르트마나이트의 안정성뿐만 아니라 각 중금속의 거동에도 큰 영향을 줄 수 있음을 보여준다.
충남(忠南) 금사군(錦山郡) 복수면(福壽面) 폐탄광지역(廢炭鑛地城) 토양(土壤)의 이화학적(理化學的) 특성(特性)과 폐탄광(廢炭鑛) 및 폐광석(廢鑛石)더미에서 유출되는 산성(酸性) 광산폐수(鑛山廢水)의 유입으로 인한 하상퇴적물(河床堆積物) 및 토양수(土壤水)의 오염실태(汚染實態)를 조사하였다. 폐탄(廢炭)으로 덮혀 있는 지역은 토양층위(土壤層位)가 발달하지 않았으며, 용적밀도(容積密度)가 $1.83g/m^3$로 매우 높았다. 토양산도(土壤酸度)는 탄질(炭質)에 의해 오염(汚染)을 받은 지역(地域)이 pH 4.01-4.11로 산성(酸性)을 나타냈으며 비오염지역(非汚染地域)은 pH 5.03-5.13으로 나타났다. 토양(土壤)과 하상퇴적물(河床堆積物)의 중금속(重金屬)들중 As. Cr, Ni, Mo, Ba 등은 폐탄(廢炭)의 영향을 받은 오염지역(汚染地域)이 폐탄(廢炭)의 영향을 받지 않은 비오염지역(非汚染地域)(낙엽송(落葉松) 식재지(植栽地))에 비하여 공히 높은 함량(含量)을 나타냈으며 특히 As와 Mo가 높았다. 토양(土壤) 및 하상퇴적물(河床堆積物)의 주원소(主元素) 및 미량원소(微量元素)의 구성별(構成別) 상대적(相對的)인 비(比)에서 $K_2O/Na_2O$에는 탄질물(炭質物)을 많이 함유(含有)하고 있는 토양(土壤) 및 오염지역(汚染地域)의 하상퇴적물(河床堆積物)내에서 높았고, $MgO+Fe_2O_3+TiO_2/CaO+K_2O$는 오염지역(汚染地域)에서 상대적(相對的)인 비(比)가 낮았다. 토양수(土壤水)의 pH는 오염지역(汚染地域)이 3.4-4.2로 강산성(强酸性)이었으며, 토양(土壤)의 산성화(酸性化)로 $Na^+$, $K^+$, $Mg^{+2}$ 등 양(陽)이온의 용탈(溶脫)이 촉진되어 토양(土壤)의 완충능력(緩衝能力)이 낮았다.
The effects of microbial iron reduction and oxidation on the immobilization and mobilization of copper were investigated in a high concentration of sulfate with synthesized Fe(III) minerals and red earth soils rich in amorphous Fe (hydr)oxides. Batch microcosm experiments showed that red earth soil inoculated with subsurface sediments had a faster Fe(III) bioreduction rate than pure amorphous Fe(III) minerals and resulted in quicker immobilization of Cu in the aqueous fraction. Coinciding with the decrease of aqueous Cu, $SO_4{^{2-}}$ in the inoculated red earth soil decreased acutely after incubation. The shift in the microbial community composite in the inoculated soil was analyzed through denaturing gradient gel electrophoresis. Results revealed the potential cooperative effect of microbial Fe(III) reduction and sulfate reduction on copper immobilization. After exposure to air for 144 h, more than 50% of the immobilized Cu was remobilized from the anaerobic matrices; aqueous sulfate increased significantly. Sequential extraction analysis demonstrated that the organic matter/sulfide-bound Cu increased by 52% after anaerobic incubation relative to the abiotic treatment but decreased by 32% after oxidation, indicating the generation and oxidation of Cu-sulfide coprecipitates in the inoculated red earth soil. These findings suggest that the immobilization of copper could be enhanced by mediating microbial Fe(III) reduction with sulfate reduction under anaerobic conditions. The findings have an important implication for bioremediation in Cu-contaminated and Fe-rich soils, especially in acid-mine-drainage-affected sites.
자로사이트 내의 SO4는 다른 산화음이온으로 치환될 수 있는데 자로사이트가 침철석으로 전이되는 과정은 공침된 산화음이온의 거동에 중요한 역할을 하게 된다. 본 연구에서는 다양한 산화음이온과 함께 공침된 자로사이트가 환원성 용해에 의하여 상변화를 거칠 때 산화음이온 종에 따른 상변화의 양상과 이와 수반된 산화음이온의 거동을 광물학적 및 지구화학적으로 연구하였다. 다섯 가지의 산화음이온이 SO4를 5 몰% 치환한 자로사이트가 본 연구에 사용되었다. 본 연구에서는 암모늄 옥살레이트를 이용한 환원성 용해 시 일어나는 자로사이트의 광물상의 변화를 측정하였으며 자로사이트의 침철석으로의 전이 속도는 MoO4-자로사이트 ≥ SeO4-자로사이트 ≥ CrO4-자로사이트 > 순수한 자로사이트 > SeO3-자로사이트 > AsO4-자로사이트의 순서를 보여 치환된 산화음이온에 따라서 자로사이트의 상전이 속도가 다름을 보여주었다. 이에 따른 Fe의 용출은 시간과 산화음이온의 종류에 따라 큰 차이를 보이지 않았다. 광물의 변화에 따라 용출되어져서 나온 각 산화음이온의 농도는 전체적으로 Mo > Se(SeO3) > As > Se(SeO4) > Cr의 농도 순위를 보였으며 시간에 따라 약간의 증가를 보였다. 이러한 경향은 광물상의 변화보다는 산화음이온 종류의 특성에 의한 것으로 파악된다. 본 연구 결과는 산화음이온의 종류에 따라 자로사이트의 침철석으로의 변화는 영향이 있었으나 이러한 경향이 용출되는 산화음이온의 농도에 영향을 미치지 않음을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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