ZnO 박막을 Sol-gel용액을 이용한 스핀코팅 방법으로 석영기판 위에 성장하였고 Sol-gel 용액의 온도 변화에 따른 구조적, 광학적 특성을 분석하였다. ZnO 박막의 구조적, 광학적 특성을 조사하기 위해 field-emission scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), photoluminescence (PL), 그리고 ultraviolet-visible (UV) spectroscopy을 사용하였다. PL 분석에서 ZnO 박막은 orange 계열의 발광을 하였으며, PL spectra는 3.3 eV 부근의 near-band edge emission (NBE) 피크와 2.0 eV 부근의 deep-level emission (DLE) 피크로 이루어져있다. 모든 sol-gel 용액 온도에서, DLE 피크가 NBE 피크보다 더 우세하고 이 DLE 피크는 sol-gel 용액의 온도가 증가함에 따라 점점 증가하다가 감소하는 것을 알 수 있다. 이런 DLE 피크는 산소 공공, 아연 공공, 침입형 산소, 침입형 아연 등과 같은 결함에 의한 것이며, ZnO 박막은 sol-gel 용액의 온도에 따라 결함의 특성이 변화하였다.
넓은 밴드갭을 가지고 있어 가시광에서 투명하며 높은 이동도를 가진 산화물 반도체는 기존의 Si 기반 TFT 소자를 대체할 차세대 디스플레이의 핵심 소재기술로 관심이 높아지고 있다. 그러나 대표적인 산화물 반도체인 In-Ga-Zn-O (IGZO)에 포함된 인듐의 수요 증가에 따른 가격 급등 문제로 이를 대체할 수 있는 새로운 산화물 반도체 재료에 대한 연구의 필요성이 대두되고 있다. 이에 비교적 저가의 물질로 구성된 Zn-Sn-O계 산화물 소재에 대한 연구가 진행된 바 있으나, 높은 수준의 캐리어 농도를 가지고 있어 TFT 채널용 반도체소재로 적용되기 위해서는 이를 $10^{17}\;cm^{-3}$ 이하로 조절할 수 있는 기술개발이 요구된다. 본 연구는 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착된 Ga-Zn-Sn-O (GZTO) 박막의 갈륨 첨가에 따른 특성변화를 조사하였다. GZO ($Ga_2O_3$ 5wt%)와 $SnO_2$ 타켓의 인가 파워를 고정한 상태에서 $Ga_2O_3$ 타켓의 인가 파워를 0~100W로 조절하여 박막 내 Ga 함량을 증가시켰다. 제조된 모든 GZTO 박막은 Ga함량에 관계없이 비정질 구조를 가지며 가시광 영역에서 약 78%의 우수한 투과율을 나타낸다. Ga 함량에 따라 박막의 구조적, 광학적 특성은 크게 변하지 않지만 전기적 특성은 뚜렷한 변화를 나타냈다. $Ga_2O_3$ 파워가 증가할수록 박막 내 캐리어 농도와 이동도의 감소로 비저항이 크게 증가하는데 특히 캐리어 농도는 $Ga_2O_3$ 파워가 0에서 100W로 증가할 때 $2{\times}10^{18}$에서 $8{\times}10^{14}\;cm^{-3}$으로 감소하였다. 이는 Ga-O의 화학적 결합 에너지가 다른 원소들(Zn 또는 In)에 비해 커서 박막 내 산소공공의 감소가 야기되었기 때문이다. 이러한 전기물성의 변화를 이해하기 위해 XPS 분석을 수행하였다. 제조된 GZTO 박막은 $Ga_2O_3$ 파워가 증가함에 따라 O 1s peak에서 산소공공과 관련된 530.8 eV peak의 intensity가 감소한다. 따라서 Ga을 첨가에 따른 캐리어 농도의 감소는 산소공공의 발생억제로 기인한 것으로 판단되며, 본 연구결과는 ZTO계 비정질 산화물 반도체의 활용가능성을 제시하였다.
최근 본 연구실에서 무연 솔더를 위한 새로운 Cu-Zn 합금 젖음층을 개발하였다. 전해도금을 통하여 Cu-Zn 합금층을 형성한 뒤 그 위에 Sn-4.0wt% Ag-0.5wt% Cu (SAC 405) 솔더를 리플로 솔더링을 통해 솔더접합부를 형성하였으며 계면에서 생성된 금속간 화합물의 형성 및 성장 거동을 연구하였다. SAC/Cu 시스템의 경우, $150^{\circ}C$에서 시효 처리를 실시하는 동안 솔더와 도금된 Cu 계면에서 $Cu_6Sn_5$ 상과 미세한 공공이 형성된 $Cu_3Sn$ 상이 발견되었다. 반면에 SAC/Cu-Zn 시스템에서는 계면에서 $Cu_6Sn_5$ 상만이 형성되었다. 또한 큰 판상형의 $Ag_3Sn$ 상이 SAC/Cu 시스템에 비해 현저하게 억제되었다. SAC/Cu-Zn 계면에서의 금속간 화합물의 성장 속도가 SAC/Cu 계면에서 형성된 금속간 화합물의 성장 속도보다 느리게 나타났다. Cu-Zn 젖음층의 Zn가 솔더와 Cu-Zn 층 사이에서 Cu와 Sn 원자의 상호 확산을 방해하기 때문이다. 본 연구에서는 Cu와 Cu-Zn 층을 이용한 솔더 접합부의 낙하 충격 신뢰성을 연구하였다. 낙하 충격 시험 시편은 두 개의 인쇄 회로 기판을 SAC 405 솔더볼을 이용하여 리플로를 통해 상호연결 하여 제조되었다. 이 때, 각각의 인쇄 회로 기판의 패드에는 Cu 층과 Cu-Zn층을 전해도금을 통하여 각각 $10{\mu}m$두께의 젖음층을 형성하였다. 낙하 시험 시편을 제조한 뒤, 시효 처리에 대한 낙하 저항 신뢰성의 특성을 연구하기 위해 250, 500 시간동안 시효처리를 한 후 각 조건에서 계면에 형성된 금속간 화합물의 성장 거동을 관찰하였으며, 낙하 충격 시험을 실시하였다. 낙하 시험은 daisy chain으로 연결된 시편의 저항이 100 Ohm 이상 측정되었을 때 중단되도록 하였다. Cu-Zn/SAC/Cu-Zn 시편의 경우 초기 리플로를 하였을 때 불량이 발생하는 평균 낙하 수는 350이며, Cu/SAC/Cu 시편의 평균 낙하수는 200 미만으로 나타났다. Cu/SAC/Cu 시편의 경우, 시효처리 시간이 증가함에 따라 평균 낙하수는 큰 폭으로 감소하였지만, Cu-Zn/SAC/Cu-Zn 시편은 불량이 발생하는 평균 낙하수의 감소폭이 보다 완만하게 나타났다. Cu 층에 Zn를 첨가함으로써 솔더와 젖음층 사이에서 형성된 금속간 화합물의 성장 및 미세 공공의 형성이 억제되었고, 솔더 접합부의 과냉을 감소시킴으로써 큰 판상형의 $Ag_3Sn$ 상의 형성을 억제함으로써 Cu-Zn/SAC/Cu-Zn 솔더 접합부에서 Cu/SAC/Cu 솔더 접합부보다 낙하 충격에 대한 저항성 및 신뢰성이 향상되었다. 이는 무연 솔더에 Zn를 첨가하여 낙하 충격 신뢰성을 향상시킨 것과 동일한 효과를 나타냈음을 확인하였다. 본 연구는 한국 과학 기술 재단의 전자패키지 재료 연구 센터(CEPM)와 지식 경제부의 부품 소재 기술 개발 사업의 지원을 받아 수행되었습니다.
ZnO는 상온에서 3.36 eV의 wide band gap과 60 meV의 큰 엑시톤 결합 에너지를 가지며, GaN(28 meV)와 ZnSe(19 meV)와 같은 wide band gap 재료와 비교해서 가장 우수한 exciton emission을 가진다. 이러한 특성 때문에 UV 레이저 및 LED와 같은 광학소자로서 그 응용의 잠재성이 높다. 박막의 우수한 광학적 특성과 결정성을 개선하기 위해 다양한 공정조건(RF 파워, 공정압력, 산소분압, 온도)에서 마그네트론 스퍼터링을 이웅하여 Si 기판상에 ZnO 박막을 성장 하였다. 또한, 저온 self-buffer를 이용하여 박막의 광학적 특성과 결정성을 더욱 개선 할 수 있었다. RF 파워와 공정압력은 박막의 PL(phothluminescehce) 특성이나 결정성에는 큰 영향을 주지 않았고 산소분압은 PL intensity의 변화를 가져왔으며, 온도는 결정성에 큰 영향을 주었다. 산소 분압이 증가 할수록 비화학량론적(산소 공공, 침입형 아연) 결함으로 인한 visiable 영 역의 peak 의 강도가 감소하는 것을 관찰하였다. 온도가 증가할수록 박막의 결정성에 나쁜 영향을 주었는데 저온 self-buffer를 도입하므로써 ZnO 박막의 결정성과 PL특성을 함께 개선하였다.
ZnO-based ceramic varistors containing NiO range 0.5 mol% to 4.0 mol% were fabricated by standard ceramic techniques. The influence of NiO on the microstructure and electrical behavior of ZnO varistor was investigated. As the content of NiO additive increases, average grain size decreased from 16.5.mu.m to 13.2.mu.m, and the amount of NiO existing in the grain interior and grain boundary region was approximately equal. NiO acted as an acceptor which decreases donor concentration due to the increase of Zn vacancy in the grain, and as a driver which migrates Zn interstitial in the depletion region toward the interface of grain boundary, which resulted in the decrease of interface state density. As a result, increasing the content of NiO additive, barrier height, nonlinear exponent, and varistor voltage decreased, and leakage current increased. Wholly, the physical and electrical properties of the ZnO varistor can be said to be affected by the NiO additive.
본 연구에서는 전기증착법 정전류 방법으로 ITO 유리기판 위에 ZnO 나노막대를 성장하였다. 성장 매개 변수로 용액 농도, 전착 전류, 용액 온도 및 성장 시간으로 하였고, 성장된 ZnO 나노막대는 field-emission scanning electron microscopy, X-ray diffractometer, photoluminescence를 이용하여 구조적, 광학적 특성을 분석하였다. 모든 시료에서 ZnO 나노막대는 wurtzite 형태의 결정 구조를 가지고, c-축 배향성을 나타내는 강한 ZnO(002) 회절피크가 나타났다. 용액 농도와 전착 전류가 감소함에 따라 ZnO 나노막대의 밀도 및 직경이 감소하였다. 또한, ZnO 나노막대는 성장 온도가 증가함에 따라 직경이 줄어들었고, 성장 시간이 증가함에 따라 ZnO 나노막대의 길이는 늘어났다. 모든 ZnO 나노막대 시료는 자유 엑시톤 재결합에 의해서 3.18 eV, 산소공공에 의한 결함에 의해서 2.32~1.86 eV의 피크가 관찰되었다. ZnO 나노막대의 직경이 작아질수록 NBEE 피크의 세기가 감소하고, 용액의 농도가 증가함에 따라 NBEE 피크는 청색편이 하였다.
NiO는 니켈 공공과 침입형 산소 이온에 의한 비화학적양론 특성 때문에 자발적으로 p-형 반도체 특성을 나타내는 것으로 알려져 있다. NiO는 3.7 eV 의 넓은 밴드갭을 가지고 있어 투명소자를 위한 hole injection layer 나 hole transport layer로 사용하기 위한 연구가 많이 이루어지고 있다. 또한, 안정적인 p-형 반도체 특성은 n-형 산화물 반도체와의 접합을 통해 복합소자의 구현이 용이하기 때문에, ZnO 등과의 접합을 통한 소자 구현이 가능하다.[1] 하지만, 기존의 많은 연구에서는 내부의 결함이 많이 존재하는 다결정 박막을 사용하였기 때문에, 전하의 이동에 제한이 발생해, 충분한 소자 특성을 나타내지 못하였다. 최근 Dutta의 연구에 의하면, 결정질 사파이어 기판위에 박막을 성장할 경우 [111] 방향으로 우선 배향성을 가진 NiO 박막을 얻을 수 있다고 알려져 있다.[2] 본 실험에서는 NiO 박막을 이용한 PN 접합소자 구현을 위해 사파이어 위에 p-NiO 박막을 에피택셜하게 성장한 후 구조적 특성을 분석하였으며, n-ZnO 박막을 그 위에 성장하여 소자를 제작하였다. 그 결과 ZnO 또한 에피택셜한 성장을 하는 것을 확인할 수 있었다. 성장순서에 따른 PN 접합구조 특성을 확인하기 위해 사파이어 위에 ZnO 를 성장시킨 후 NiO 를 성장시킨 결과 NiO 박막의 우선성장 방향이 [100]으로 변하는 것을 확인할 수 있었다.
RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 Al 도핑된 ZnO 박막을 Ar 유량에 따라 증착하고 박막의 다양한 특성을 연구하였다. ZnO 박막의 Ar 유량 변화를 통해 고품질 박막을 증착할 수 있었고 Al 도핑된 ZnO 박막에 대한 Ar 유량의 영향을 확인하였다. 모든 Al 도핑된 ZnO에서 80% 이상의 좋은 투과도를 보였다. Hall 측정과 X-ray photoelectron spectrometer 측정 결과, 비저항이 가장 작은 60 sccm에서 가장 작은 Al 도핑 농도를 보였다. Ar 유량에 따른 Al 도핑된 ZnO 박막에서의 전기적인 특성은 Al 도핑 농도보다 산소 공공에 의해 더 영향을 받음을 확인하였다.
본 연구에서는 Cu와 Cu-Zn 합금의 저주기 피로 동안 발달한 전위 하부조직의 변화를 비파괴적으로 구분하고 평가하고자 하였다. 비파괴시험으로 초음파속도, 전기비저항 그리고 양성자소멸시간을 측정하였다. 서로 다른 적층결함 에너지를 갖는 Cu와 Cu-Zn에 대해 반복피로시험을 수행하고 이들 재료에서의 전위거동과 비파괴평가 파라미터와의 상관성을 연구하였다. Cu는 전위셀 하부구조를 형성하였지만, Cu-Zn 합금은 피로 사이클에 따라서 전위밀도는 증가하고 단지 평면배열의 전위구조를 형성하였다. 상온에서의 반복적인 피로에 의해 발달한 격자결함인 전위와 공공으로 인해 초음파속도의 감소, 전기비저항의 증가 그리고 양성자 소멸시간이 증가하였다. 비파괴평가파라미터의 지속적인 변화를 보이는 평면배열의 전위구조를 갖는 Cu-Zn에서와 달리, Cu에서는 전위셀구조가 발달하면서 더 이상의 큰 변화를 보이지 않았다.
InGaZnO 박막트랜지스터(TFT)는 기존의 널리 사용되던 비정질 실리콘보다 높은 전하이동도와 Ion/off, 우수한 균일성과 신뢰성의 장점으로 최근 AMOLED양산에 적용되기 시작 하였다. 그러나 60인치 이상의 대면적 디스플레이와 초고해상도의 성능을 동시에 만족하기 위해 10 cm2/Vs정도의 전하이동도를 가지는 InGaZnO로는 한계가 있어 30 cm2/Vs 이상의 전하이동도를 가지는 물질의 연구가 필요하다. 연구에서는 높은 전하이동도를 만족하기 위해 InO2를, 우수한 신뢰성을 가지는 SnO2를 포함하는 InZnSnO로 실험을 진행하였다. 스퍼터링 시스템에서 ITO 타겟과 ZTO 타겟을 사용하여 동시증착법으로 채널을 증착하였고, 산소 분압 변화시에 IZTO TFT 소자 특성의 의존성을 평가하였다. Ar : O2=10 : 0 일 때와 Ar : O2=7 : 3 일 때의 이동도가 각각 12.6cm2/Vs, 19.7cm2/Vs로 산소 비율이 증가함에 따라 전하이동도가 증가하였다. 기존 IGZO 산화물 반도체에서는 산소 비율이 증가하면 산소공공(VO) 농도감소로 인해 전하이동도가 감소한다. 이는 전하농도가 증가하면 전하이동도가 증가하는 percolation 전도기구로 이해할 수 있다. 그러나 본 IZTO 물질에서는 산소비율 증가에 따라 오히려 전하이동도가 증가하였는데, 이는 IZTO 반도체에 함유된 Sn 이온의 가전자상태가 +2/+4가의 상대적 비율이 산소농도에 따라 의존하기 때문인 것으로 분석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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