본 연구에서는 지하수내의 클로로페놀 오염물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용한 기술의 적용 타당성을 검토하였다. 영가철을 니켈로 개질하여 4-클로로페놀을 분해하였으며 중간 생성불의 생성에 대하여 조사하였다. 또한, 초기 오염물의 농도, 이중금속의 주입량, 휴믹산의 영향 및 용액의 pH 변화에 따른 오염물의 제거 효과에 대한 영향을 분석하였다. 니켈로 개질된 영가철은 240분 이내에 4-클로로페놀의 95% 이상을 효과적으로 제거하였다. 유사 1차 반응계수에 의하여 평가된 오염물의 제거효과는 개질된 영가철의 주입량에 직접적으로 비례하는 결과를 보였다. 휴믹산의 경우 개질된 영가철의 표면에 대하여 4-클로로페놀과 경쟁관계를 보임에 따라 오염물의 제거효과를 감소하는 역할을 하였다. 영가철만을 단독으로 사용하는 경우와 다르게 개질된 영가철을 사용 시 용액의 pH 는 크게 변화하지 않아 개질된 금속의 내구연한이 증가될 수 있음을 보여주었다. 4-클로로페놀의 탈염소화 분해과정을 해석한 결과 페놀화합물이 생성되었다.
This research was conducted to assess the performance of the mixed reactive materials with sand, iron filings, and HDTMA-bentonite for trichloroethylene (TCE) and chromate removal under controlled groundwater flow conditions. TCE and chromate removal rates with the mixtures of iron filing/HDTMA-bentonite were highest among four columns due to reduction by iron filings and sorption by HDTMA-bentonite. The greater capacity of the mixed iron filing/HDTMA-bentonite compared HDTMA-bentonite was due to an enhanced chromate reduction in addition to chromate sorption. The presence of chromate caused greater inhibition of TCE removal in the column with iron filings, while the presence of TCE caused less inhibition of TCE. Also, nitrate caused the decrease in TCE removal relative to chloride. Nitrate ions may also significantly affect TCE reduction rates by competing for electrons with the chlorinated compounds. The anion and co-existed contaminants competing effects should be considered when designed permeable reactive barriers (PRBs) composed of zero valent iron for field applications to remediate TCE and chromate.
실험에 사용된 영가 철의 평균 입도는 $85.55{\sim}196.46{\mu}m$의 범위를 나타내었고 비표면적은 $0.055{\sim}0.091m^2/g$으로 나타났다. 영가 철 중 J(93%) 및 PU(88%)를 제외한 PA, F, S, J1는 철을 98% 이상 함유하는 것으로 평가되었다. 영가 철에 의한 Cr(VI)의 환원은 영가 철의 종류에 따라 달랐으며, J 및 PU의 경우 3시간 이내에 98% 이상의 Cr(VI)을 제거하였다. 그러나 PA, F, S, J1의 경우 반응 48시간 동안 각각 74, 65, 29, 11%의 Cr(VI) 만을 제거하였으며 이때 환원 효율은 J > PU > PA > F > S > J1 순으로 나타났다. 영가철에 의한Cr(VI)의 환원 과정에서 용액의 pH는 반응초기 3시간 동안 급격히 증가하였으며 이후 안정화되는 경향을 나타내었다. 영가 철의 종류에 따른 pH의 변화는 PU > J > PA > F > S > J1 순으로 나타났으며 Cr(VI)의 환원효율이 큰 영가 철에서 pH의 상승 폭도 크게 나타나는 것으로 평가되었다. 영가 철의 종류에 따른 산화환원전위 Eh의 변화는 pH와는 반대의 경향을 나타내었으며 Cr(VI)의 환원율이 클수록 Eh의 감소율은 증가하였다. 유기화합물의 경우 반응효율이 영가 철의 물리적 특성에 의해 주로 지배되는 것으로 알려져 있으나 Cr(VI)의 경우 화학적 특성이 반응효율을 지배하는 것으로 판단되었다. 본 실험에 사용된 6종류의 상용 영가 철 중에는 J와 PU가 Cr(VI)의 환원에 가장 효과적인 것으로 조사되었다.
회분식 반응조에서 마이크로(mZVI) 및 나노(nZVI) 크기의 영가 철을 환원물질로 이용하여 고폭화약물질 3종에 대한 환원동역학을 측정하였다. 각 화약류를 이용하여 어미물질에 대한 nZVI와 mZVI의 비표면적 환원상수 $k_{SA}$과 비중량 환원상수 $k_{M}$을 측정한 후, 중간산물의 거동을 비교하였다. 그 결과 두 상수를 사용해서는 nZVI 반응조내 어미 물질과 중간환원산물들의 거동을 완전히 설명할 수 없었다. 화약물질을 mZVI로 처리한 반응조에서는 초기 환원물질인 nitroso-RDXs, nitroso-HMXs 및 hydroxylamino-TNT가 주로 축적되었으나, nZVI로 처리한 반응조에서는 동일한 겉보기 반응속도임에도 불구하고 환원말기물질인 극성중간산물들과 TAT가 축적되었다. 그러므로 중간산물들의 환원까지 고려하는 새로운 매계변수의 개발이 필요한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 지하수에 존재하는 다양한 클로로페놀류 화합물을 제거하기 위하여 니켈로 코팅된 영가철을 이용하여 적용 타당성을 검토하였다. 다섯가지 종류의 클로로페놀 화합물을 대상으로 처리효과를 평가하였으며 중간 생성물을 분석하였다. 실험결과를 이용하여 개질된 영가철에 의한 반응경로 및 반응율을 평가하기 위하여 수치해석적 방법을 적용하였다. 개질된 영가철에 의한 오염물의 제거는 반응계수를 기준으로 2-CP>4-CP>2,4-DCP>2,4,6-TCP>2,6-DCP의 순서를 나타내었다. 수치해석 결과 각 클로로페놀 화합물의 탈염소화 반응은 연속적 단계와 평행적 단계를 거쳐 최종 생성물인 페놀화합물에 도달되는 결과를 보여주었다.
This study aimed to synthesize dispersed and reactive nanoscale zero-valent iron (nZVI) with poly(1-vinylpyrrolidone-co-vinyl acetate) (PVP/VA), nontoxic and biodegradable stabilizer. The nZVI used for the experiments was prepared by reduction of ferric solution in the presence of PVP/VA with specific weight ratios to iron contents. Colloidal stability was investigated based on the rate of sedimentation, hydrodynamic radius and zeta potential measurement. The characteristic time, which demonstrated dispersivity of particles resisting aggregation, increased from 21.2 min (bare nZVI) to 97.8 min with increasing amount of PVP/VA (the ratios of 2). For the most stable nZVI coated by PVP/VA, its reactivity was examined by nitrate reduction in a closed batch system. The pseudo-first-order kinetic rate constants for the nitrate reduction by the nanoparticles with PVP/VA ratios of 0 and 2 were 0.1633 and $0.1395min^{-1}$ respectively. A nitrogen mass balance, established by quantitative analysis of aqueous nitrogen species, showed that the addition of PVP/VA to nZVI can change the reduction capacity of the nanoparticles.
나노 기술에 대한 관심이 증가함에 따라 다양한 종류의 나노 물질이 환경 정화 분야에서 활발히 연구되고 있다. 이에 따라 새롭게 개발된 나노 물질의 성능을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 분석법에 대한 요구가 증가하고 있다. 본 연구에서는 토양/지하수 정화 분야에서 활발히 사용되는 나노 영가철의 환원 반응성을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 방법으로써 수정된 인도페놀법을 제시하였다. 인도페놀법에서 한계반응물로 작용하던 암모늄과 과량으로 존재하던 페놀을 치환하여 사용함으로써 페놀류에 대한 정량 분석이 가능하도록 수정하였다. 대상으로 한 나노 영가철에 의한 환원 반응은 4-클로로페놀의 페놀로의 환원과 나이트로벤젠의 아닐린으로의 환원이었으며, 수정된 인도페놀법은 반응생성물인 페놀과 아닐린에 대하여 선택성을 나타내 분석 방법으로 사용이 가능함을 확인하였다. 민감도 향상을 위하여 발색 시약의 농도 및 반응 시간, 시료의 전처리 등의 영향에 대하여 평가하였다. 실제 시료를 대상으로 시험하였을 때, 용존 철 이온에 의한 저해 영향을 확인하여 탄산나트륨 용액 주입의 전처리를 이용하여 해결하였다. 최종적으로 개발된 분석 방법을 이용하여 나노 영가철 및 이중금속 나노영가철의 환원 반응성을 측정하였으며, 결과적으로 환원 반응 속도의 차이뿐 아니라 환원 기작의 차이도 구분할 수 있는 가능성을 보여 주어 나노 영가철의 환원과 관련된 연구 분야에서 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
나노 영가철은 산화환원기작을 통하여 염소계 유기화합물과 같은 물질을 효과적으로 처리할 수 있다고 알려져 있지만, 작은 사이즈로 인하여 회수가 어려운 단점으로 인하여 실제 수처리 공정에서는 유출 등의 우려로 널리 적용되지 못하였다. 이와 같은 한계를 극복하기 위하여 활성탄과 같은 담체에 고정화 하여 사용하는 연구가 활발히 진행되었다. 본 연구에서는 활성탄에 영가철의 고정화 시 대표적으로 사용되는 고온 및 상온의 두 가지 경로에 대해 평가하였으며, 결과를 바탕으로 최적의 합성 조건을 도출하였다. 효과적인 나노영가철/입상활성탄 복합체를 합성하기 위해서는 높은 철 함량과 더불어 영가철의 분율을 높이는 것이 중요하며, 이를 위해서는 합성 과정에서 형성되는 철 산화물 및 수산화물의 형성을 억제하는 것이 중요한 것으로 나타났다. 또한 영가철의 분율을 높이기 위한 환원 시간 및 중간 건조 과정의 유무 등 합성 조건의 영향을 살펴보았으며, 그 결과 중간 건조 과정 없이 바로 $NaBH_4$를 이용한 환원 조건을 약 2시간 이상 유지하는 것이 최적 조건임을 확인하였다. 합성된 나노영가철/입상활성탄 복합체는 활성탄의 흡착 능력과 영가철의 환원 능력을 동시에 보유함으로써 나이트로벤젠과 같은 환원이 가능한 오염물질의 제거에 효과적으로 나타났다.
황화철은 자연 퇴적토와 공극수에서 생물학적 과정이나 무생물학적 과정에 의해서 상당량 생성된다. 본 연구에서는 6가 크롬과 황화철로부터 용해되어 나온 이가 철과 6가 크롬의 반응에 관하여 알아보기 위해 6가 크롬의 초기농도를 다르게 하여 pH 4와 8에서 수용액상과 고체상으로 나누어 실험을 수행하였다. 또한 철산화물인 ${\alpha}-Fe_2O_3$, ${\alpha}-FeOOH$, $Fe_3O_4$와 0가 철을 이용하여 황화철에 의한 6가 크롬의 제거효율을 비교하였다. 6가 크롬의 제거율은 pH 4일 때가 pH 8일 때 높았으며 이는 낮은 pH에서 황화철로부터 용해되어 나온 이가 철의 양의 pH 4에서 더 많기 때문인 것으로 판단된다. 투과전자 현미경(Transmission Electric Microscopy)을 이용한 황화철의 표면 분석을 통하여 고체 표면에 형성된 침전물을 확인하였다. 이는 황화철에 의한 6가 크롬의 환원 작용에 의하여 iron(oxyhyoxide) 침전이 형성된 것으로 판단된다. 황화철은 철 산화물 및 영가 철에 비하여 그 제거능이 월등하며 이는 이가 철과 함께 황화물의 상호작용인 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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