최근 악취발생으로 의한 사회적 관심 증가, 피해사례 증가에 대해 과학적 저감 기술이 요구되나 확실한 악취저감 기술의 미흡과 악취저감용 처리제의 기초평가자료가 부족한 실정이다. 본 연구는 부산물 퇴비에서 발생되는 악취물질인 $NH_3$를 저감하기 위한 처리제 선발 및 평가에 목적을 두어 수행되었으며 본 연구 결과를 요약하면 다음과 같다. 부숙화 과정에서 calcium hydroxide, activated carbon, zerovalent iron (ZVI)처리에서 60 이상으로 온도 상승을 보여 부숙진행이 원할히 이루어졌음을 알 수 있었다. calcium hydroxide, activated carbon, ZVI에서 pH 변화는 퇴비화가 진행됨에 따라 상승하여 후부숙 단계에서는 pH 8.6 - pH 8.8을 보였다. 또한 부숙화 과정 14일 동안 calcium hydroxide 처리구의 EC는 $2.15dS\;m^{-1}$에서 $0.66dS\;m^{-1}$으로, carbon $1.48dS\;m^{-1}$에서 $1.11dS\;m^{-1}$, ZVI $1.77dS\;m^{-1}$에서 $0.68dS\;m^{-1}$으로 EC값이 큰 폭으로 줄어드는 것을 확인할 수 있었다. EC값이 1일차에서의 각각의 처리제별로 약간의 차이를 보이는 것은 퇴비 자체가 불규칙적인 상태의 고체이기 때문이라고 사료되며 측정치가 약 $0.5dS\;m^{-1}$ - $0.7dS\;m^{-1}$ 의 차이를 보였다. 인도페놀법을 이용한 $NH_3$ 측정 결과에 따르면 activated carbon의 경우 초기 8.8ppm에서 30일 후 0.1ppm으로 생분 + 톱밥의 9.3ppm보다 약 93배가량 저감하는 것으로 나타났다. Calcium hydroxide의 경우는 30일 후 0.7ppm으로 약 13배 정도 저감하였으며 ZVI의 경우는 30일 후 1.7ppm으로 약 5배 정도 저감하였다. 위 결과들을 종합해본 결과, 부산물퇴비에서 발생되는 $NH_3$를 저감하기 위한 처리제로서 calcium hydroxide, activated carbon, zero valent Iron (ZVI)를 활용할 수 있을 것이라고 사료 되나 향후 처리제의 독립적 사용가능성, 복합적 사용가능성 등에 대한 연구가 추가적으로 수행되어야 할 것이라고 판단된다.
환원상태의 0가 금속 철($Fe^0$)에 의한 TNT의 환원반응율에 환경조건이 미치는 영향을 정량하기 위하여 회분식 반응조내의 초기 용존산소, HEPES완충액 및 전자전달체 Vitamin $B_{12}$의 농도를 변화하며 비반응상수를 측정하였다. 0가 금속 철에 의한 TNT의 환원은 모든 경우에서 유사 1차반응으로 측정되었으며, TNT의 환원시, 용액내 초기 용존산소의 농도가 높을수록 반응속도는 감소하였다. 그러나, 비반응상수는 초기용존산소의 농도에 선형적으로 비례하지 않았으며 용존산소 농도가 높아질수록 반응속도의 감소율은 감소하였다. HEPES 완충액을 사용하여 TNT환원의 비반응상수를 측정한 결과, HEPES 2.0mM용액을 사용하여 중성 부근의 pH를 유지하였을 경우 비반응속도가 5.8배 이상 증가하여 반응율은 수용액의 pH에 영향을 받는 것으로 확인되었다. 반응 속도의 증진을 위하여 전자 전달체(electron carrier or mediator) vitamin $B_{12}$를 첨가한 실험결과, vitamin $B_{12}$의 농도 8.0 $mu\textrm{g}$/L 에서 14.6배의 비반응상수의 증가가 관측되었다. 따라서, 0가 금속 철로 충진된 반응벽체를 사용하여 유기물을 제거하는 공법에서 Vitamin $B_{12}$의 첨가는 매우 유용한 처리효율 증진방안이 될 수 있다.
본 연구에서는 대표적 난분해성 유기화합물인 PCBs (Polychlorinated Biphenyls) 및 기타 난분해성 물질 오염토양을 정화하기 위하여 고온고압의 물을 이용하였다. 먼저, PCBs 오염토 적용시 반응온도에 따른 영향에서는 아임계수 조건에서 온도가 증가함에 따라 처리효율이 선형적으로 증가하였고 반응시간의 증가에 따라서도 처리효율은 증가함을 보였다. 처리입경별 실험에서는 미세토의 경우가 처리효율이 약간 낮았다. 아임계수와 영가철에 의한 PCBs 분해 기작을 예측하기 위해 Ion chromatography 및 GC-MS 분석을 한 결과 탈염화 반응산물이 생성되었으며 헤드스페이스 실험결과 PCBs분해기작은 대부분 산화이며, 일부만이 탈염화에 의한 것임을 확인하였다. TPH, BTEX, TCE/PCE, 클로르피리포스 등의 난분해성 물질 오염토처리를 위해 $300^{\circ}C$ 아임계수 조건을 적용한 결과 모두 90% 이상의 처리효율을 나타냈으며, 처리효율과 반응부산물 등의 검토를 통해 PCBs 오염토 외에 다른 난분해성 물질 오염토 처리분야에도 적용가능함을 확인하였다.
질산성 질소는 대표적인 지하수 오염물질로써 우리나라를 비롯한 여러 국가들이 음용수 중의 질산성 질소 농도를 WHO 권고기준인 10 mg/L as N 이하로 규제하고 있다. 본 연구에서는 처리하고자 하는 물질과의 접촉면적을 극대화 시켜줄 수 있는 영가철 충진 복극전해조를 이용하여 지하수 중의 질산성 질소를 처리하기 위해 다양하게 실험조건을 변화시켜 최적의 효율을 얻고자 하였다. 실험결과로서 영가철을 환원제로 사용할 때, 질산성 질소는 산성조건에서 좋은 제거효율을 보여주었으며, 산성조건을 유지시켜주지 않았을 때 암모니아성 질소로 환원되는 과정에서 수산화기 발생으로 pH가 증가하여 환원반응에 필요한 수소이온이 감소함으로 효율이 점차 감소하는 문제가 발생하였다. 복극전해조에서, 영가철과 주문진규사의 충진비는 0.5~1:1에서 제거효율이 가장 좋았으며 이는 각각의 영가철 입자가 미세전극으로 작용했기 때문이라고 판단된다. 충진비 2:1 이상에서는 점진적인 침전물의 형성 및 clogging의 가속화로 제거효율이 감소하였다. 인가전압이 상승할수록 제거효율이 높아졌으나 반응기 내 bypass current가 증가하는 것으로 확인되었으며 소비되는 전력량이 비례 이상으로 증가하였다. 본 실험에서는 최적 인가전압을 50 V로 결정하였고 그 때 질산성 질소를 94.9% 제거할 수 있었다.
영가철과 혐기성 미생물을 이용한 환원적 탈염화반응을 통한 다이옥신 처리 능력을 평가하기 위해, 자유에너지 선형관계(linear free energy relationship)를 이용하여 다이옥신의 탈염화에 의한 농도 및 독성변화 예측 모델을 최초로 정립하였다. 수용액상에 존재하는 다이옥신류의 깁스자유에너지는 기존 문헌의 열역학적 계산결과를 범밀도함수이론(density functional theory)을 이용한 계산 수준으로 보정하였으며, 보정된 깁스자유에너지와 실험을 통해 얻은 탈염화 반응속도 상수와의 선형관계를 통해 다이옥신의 탈염화 반응 256개에 대한 반응속도상수를 예측하였다. 본 모델을 통해 탈염화에 의해 변화하는 다이옥신 류 76종에 대한 시간 별 농도를 계산할 수 있다. 8염화다이옥신(Octachlorinated dibenzo-p-dioxin, OCDD)이 완전히탈염화되어 dibenzo-p-dioxin (DD)로 탈염화되기까지는 100년 이상의 반응시간이 필요하였으며, 독성등가값(toxic equivalent quantity, TEQ)의 경우 탈염화가 진행되면서 초기농도의 10배 이상까지 증가하는 것으로 밝혀졌다. 이를 통해, 다이옥신의 처리를 위해서는 좀 더 빠른 탈염화 반응속도를 갖는 다른 전자공여 시스템을 사용하거나, 환원적 탈염화-라디칼 산화와 같은 복합 연계처리가 필요함을 알 수 있다. 본 논문을 통해 제시된 예측 기법은 다이옥신뿐 아니라 다른 할로겐화 화합물의 탈염화 예측과 여러 전자공여 시스템에 대한 평가에 적용이 가능하다.
본 연구는 안정화제를 이용한 윈위치 화학적 고정(In-situ Chemical fixation) 방법으로 휴, 폐광산 주변 중금속 오염농경지 정화 방법의 적용성을 자연상태에 보다 근접한 컬럼시험을 통해 평가하였다. 특히 특정원소가 아닌 다원소로 오염된 토양을 대상으로, 두가지 이상의 안정화제 조합을 시도하여 최적 비율을 산정하였다. 컬럼시험에 사용된 안정화제들은 $FeSO_4\;+\;KMnO_4$, $CaCO_3$, 영가철, 슬러지(탄광폐수처리소택지 발생) 및 지올라이트 등이었으며 비소가 주 오염원인 경북 달성 지역 소재 광산에서 밭토양을 채취하여 시험한 결과 비소의 경우 $FeSO_4\;+\;KMnO_4$, > 지올라이트 등의 순서로 좋은 효율을 보였으며 구리의 경우 영가철과 슬러지가 안정화 효율을 보였다. 황화철 혼합제재의 경우 대부분의 중금속들에 대해 가장 좋은 효율을 보임에도 용출 초기 pH 4정도의 산성으로 인해 중금속이 다량 용출되므로 pH를 조정하거나 전처리를 거칠 경우 안정화 효율이 증가할 것으로 판단된다. 컬럼은 시험 시작에 앞서 증류수로 72시간 이상 포화한 것과 사전에 포화과정 없이 바로 물을 흘려 넣은 두 조합을 동시에 운영하였으며 전자가 더 좋은 효율을 나타낸다.
현재 개발되어 사용되고 있는 중금속 오염의 복원기술들은 방법에 따라 상이하기는 하지만 일반적으로 비용이 많이 들고 처리시 이차적인 오염이 발생되거나 시간이 많이 소요되고, 외부 투입 에너지에 크게 의존하므로 실제 현장에 적용하기는 많은 문제점이 있다. 이러한 실정에서 오염물질을 완전히 분해시키거나 더 이상 독성을 야기하지 않고 원래의 물리화학적 특성을 상실한 다른 물질로 변환시킬 수 있는 처리 기술의 확보는 매우 중요한 과제라 할 수 있다. 본 연구에서는 Cr(VI)으로 오염된 토양에서 간단한 산화-환원 반응의 원리를 이용한 영가철 복원방법에 영향을 미치는 다양한 환경요인을 구명하여 향후 현장적용시 기본 자료로 활용하고자 하였다. Cr(VI)으로 오염된 토양에 영가철 만을 처리한 결과 반응 30일 후 Cr(VI)의 환원 정도는 영가철의 처리량이 증가할수록 증가하였다. 또한 유기물 함량이 증가할수록 Cr(VI)의 환원정도는 증가하였으며 반응속도 또한 유기물 함량에 따라 증가하였다. 또한 Cr(VI)농도가 반응5일 동안 90% 이상 감소하는 것으로부터 유기물에 의한 Cr(VI)의 환원 반응은 초기 반응이 우세함을 알 수 있었다. 수분함량의 경우 수분에 의한 직접적인 효과는 Cr(VI) 감소량 대비 4% 수준인 것으로 평가되었다. 유기물 함량이 영가철의 Cr(VI) 환원에 미치는 영향을 조사한 결과 Cr(VI) 농도는 50% 이상 감소하였으나 유기물 함량이 영가철의 이온화나 활동도에 직접적인 영향을 미치지는 않는 것으로 판단되었다. 특히 수분함량을 $15{\sim}30%$로 처리한 경우 영가철의 Cr(VI) 환원에 있어 반응 30일 후 초기 Cr(VI) 농도의 90% 정도가 제거되었다. 따라서 토양 수분 함량은 영가철의 이온화 및 활동도에 직접적으로 영향을 미치는 중요한 인자로 판단되었다. 특히 영가철, 유기물, 수분함량을 개별적으로 처리하였을 경우에는 MCL 이하로 Cr(VI)의 농도를 저감시킬 수는 없었으나 이들을 동시에 처리하는 경우에는 MCL 이하로 Cr(VI)의 농도를 저감시킬 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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