Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.16
no.1
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pp.49-58
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2018
For the immobilization of high-radioactive nuclides such as Cs and Sr by high-temperature thermal decomposition, this study was carried out to investigate the phase transformation with calcined temperature by using TGA (thermogravimetric analysis) and XRD (X-ray diffraction) in the Cs-adsorbed CHA (chabazite zeolite of K type)-Cs and CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs zeolite system, and Sr-adsorbed 4A-Sr and BaA-Sr zeolite system, respectively. In the case of CHA-Cs zeolite system, the structure of CHA-Cs remained at up to $900^{\circ}C$ and recrystallized to pollucite ($CsAlSi_2O_6$) at $1,100^{\circ}C$ after undergoing amorphous phase at $1,000^{\circ}C$. However, the CHA-CFC-Cs zeolite system retained the CHA-PCFC-Cs structure up to $700^{\circ}C$, but its structure collapsed in $900{\sim}1,000^{\circ}C$, and then transformed to amorphous phase, and recrystallized to pollucite at $1,100^{\circ}C$. In the case of 4A-Sr zeolite system, on the other hand, the structure of 4A-Sr maintained up to $700^{\circ}C$ and its phase transformed to amorphous at $800^{\circ}C$, and recrystallized to Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal) at $900^{\circ}C$ and to $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic) at $1,100^{\circ}C$. However, the BaA-Sr zeolite system structure began to break down at below $500^{\circ}C$, and then transformed to amorphous phase in $500{\sim}900^{\circ}C$ and recrystallized to Ba/Sr-feldspar (coexistence of $Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ and $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$) at $1,100^{\circ}C$. All of the above zeolite systems recrystallized to mineral phase through the dehydration/(decomposition) ${\rightarrow}$ amorphous ${\rightarrow}$ recrystallization with increasing temperature. Although further study of the volatility and leachability of Cs and Sr in the high-temperature thermal decomposition process is required, Cs and Sr adsorbed in each zeolite system are mineralized as pollucite, Sr-feldspar and Ba/Sr-feldspar. Therefore, Cs and Sr seen to be able to completely immobilize in the calcining wasteform/(solidified wasteform).
Zeolites and microporouos materials continue to attract attention as novel hosts for photochemical reactions. Zeolities are attractive because of their ability to selectivity exchange and incorporate species within the void spaces and interconnecting channels, providing a spatial arrangement of molecules. Our research has primarily focused on intrazeolitic electron transfer from excited Ru(bpy)32+ in supercages of zeolite Y to a series of bipyridinium ions. In the Ru(bpy)32+ viologen-zeolite Y samples, the slowing of the back electron transfer from the bipyridinium radical cation to Ru(bpy)32+ allows for charge propagation via self exchange between diquat molecules. This provides an opportunity for permanent charge separation. When the migrating charge on the diquat radical within the zeolite reaches the surface, it can be transferred to a neutral viologen (PVS) in solution, resulting in permanent charge separation. The advantage of long-lived charge separation can be exploited for useful chemistry if suitable catablysts can be assembled on the zeolities. We have studied Ru(bpy)2 as water oxdiation catalysts. We have demonstrated that synthesis of RuO2 fibers on a zeolite via thermal decomposition of Ru3(CO)12 leads to the most active water decomposition catalyst reported to date. Because of the extensive interest of photochemical water reduction to H2, much is known about catalytic systems usin gone electron catalyst, and even more importantly, that no reaction of viologen occurred with H2 over this catalyst. The present challenge is to incorporate all these elements of the system into an architecture and we are examining zeolite membranes for this purpose.
In the current research, thermal and catalytic thermogravimetric (TG) analysis of polyethylene terephthalate (PET) over natural zeolite (NZ), olivine, bentonite, HZSM-5, and HAl-MCM-41 were investigated using a TG analyzer and model-free kinetic analysis. Catalytic TG analysis of PET was carried out at multi-heating rates, 10, 20, 30, and 40 ℃/min, under nitrogen atmosphere. Apparent activation energy (Ea) values for the thermal and catalytic pyrolysis of PET were calculated using Flynn-Wall-Ozawa method. Although natural catalysts, NZ, olivine, and bentonite, could not lead the higher PET decomposition efficiency than synthetic zeolites, HZSM-5 and HAl-MCM-41, maximum decomposition temperatures on the differential TG (DTG) curves for the catalytic pyrolysis of PET, 436 ℃ over olivine, 435 ℃ over bentonite, and 434 ℃ over NZ, at 10 ℃/min, were definitely lower than non-catalytic pyrolysis. Calculated Ea values for the catalytic pyrolysis of PET over natural catalysts, 177 kJ/mol over olivine, 168 kJ/mol over bentonite, and 171 kJ/mol over NZ, were also not lower than those over synthetic zeolites, however, those were also much lower than the thermal decomposition, suggesting their feasibility as the proper and cost-effective catalysts on the pyrolysis of PET.
The effects of zeolite type catalysts addition on the thermal decomposition of low density polyethylene(LDPE) and ethylene vinyl acetate(EVA) resin have been studied in a thermal analyzer(TGA, DSC) and a small batch reactor. The zeolite type catalysts tested were natural zeolite, FCC catalyst, used FCC catalyst, and catalyst A. As the results of TGA experiments, addition of antifogging-agent decreased the pyrolysis point to $250^{\circ}C$, but addition of longevity-agent and clay reduced the pyrolysis rate in EVA resin. Addition of the zeolite type catalysts in the LDPE resin increased the pyrolysis rate in the order of catalyst A > used FCC catalyst > natural zeolite > LDPE resin. Addition of the zeolite type catalysts in the EVA resin increased the pyrolysis rate in the order of used FCC catalyst > natural zeolite > catalyst A > EVA resin. In the DSC experiments for LDPE resin, addition of zeolite type catalysts decreased the melting point and the heat of pyrolysis reaction in the order of catalyst A > used FCC catalyst > natural zeolite> LDPE resin. In the batch system experiments, the mixing of natural zeolite enhanced the yield of liquid fuel oil.
The effects of zeolite-type catalysts addition on the thermal decomposition of the PP resin have been studied in a thermal analyzer, a Pyrolyser GC-mass, and a small batch reactor. The zeolite type catalysts tested were natural zeolite, used FCC catalyst, and ZSM-5. As the results of TGA experiments, the pyrolysis starting temperature for PP varied in the range of $330{\sim}360^{\circ}C$ according to the heating rate. Addition of the zeolite type catalysts in the PP resin increased the pyrolysis rate in the order of used FCC catalyst> natural zeolite> ZSM-5 > PP resin. Adding the used FCC catalyst in the PP reduced most effectively the pyrolysis finishing temperature. In the PY-G.C. mass experiments, addition of zeolite type catalysts decreased the molecular weight of pyrolyzed product. In the batch system experiments, the mixing of used FCC catalyst enhanced best the initial yield of fuel oil, but the final yield of fuel oil was 2% higher in the case of mixing of natural zeolite. Also in the carbon number analysis, used FCC catalyst was the most useful one in this experiments for fuel oil.
Park, Jong-Yul;Kang, Mi-Sook;Choi, Sang-Gu;Kim, Yang;Kim, Un-Sik
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.15
no.5
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pp.341-346
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1994
The frameworks of $(Cu(NH_3)_3OH^+)_x(NH_4^+)_{12-x}-A{\cdot} zH_2O$ which were prepared by the ion-exchange of zeolite A with ammoniac cupric nitrate solution are more stable than those of $Cu_xNa_{12-2x} -A$ obtained by the ion exchange with aqueous cupric nitrate solution are more stable than those of $Cu_xNa_{12-2x} -A$ obtained by the ion exchange with aqueous cupric nitrate solution. An energetic calculation was made on the relatively stable $(CuOH^+)_2(NH_4^+)_{10}-A{\cdot} 2H_2O$ prepared by the partial evacuation of $(Cu(NH_3)_3OH^+)_2(NH_4^+)_{10}-A{\cdot} zH_2O$. The mean stabilization energies of water, OH-, and $NH_4^+$ ions are -30.23 kcal/mol, -60.24 kcal/mol, and -16.65 kcal/mol, respectively. The results of calculation were discussed in terms of framework stability. The $(Cu(NH_3)_3OH^+)_2(NH_4^+)_{10}-A{\cdot} zH_2O$ zeolite shows two step deammoniation reactions. The first deammoniation around 210 $^{\circ}$C (third DSC peak) was attributed to the decomposition of $[Cu(NH_3)_3OH^+]$ ion and the second one around 380 $^{\circ}$C (fourth DSC peak) was ascribed to the decomposition of $NH_4^+$ ion. The activation energies of the first and second deammoniation reactions were 99.75 kJ/mol and 176.57 kJ/mol, respectively.
Journal of the Korean Applied Science and Technology
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v.31
no.4
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pp.541-548
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2014
This study was performed to obtain high conversion efficiency of $C_7H_8$ using non-thermal plasma and metal-supported catalyst. Adsorption-desorption characteristics of toluene was performed using 4A type (Zeolite) filled in a concentration reactor. Through this test, it was found that the concentration reactor has 0.020 g/g of adsorption capacity (at ambient temperature and pressure) and 3,600 ppm of desorption property at $150^{\circ}C$ (with in 20 min). In case of developed catalyst, toluene decomposition rate of Pd-AO (Pd coated catalyst) was better than Pd/Cu-AO and Pd/Ag-AO (Pd/Ag composite metal catalyst). Developed non-thermal plasma system was obtained flame amplification effect using injection process of desorbed tolune, and 98% of removal efficiency.
Journal of Korea Technical Association of The Pulp and Paper Industry
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v.31
no.2
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pp.77-85
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1999
A study on the thermal stability of commonly used six fillers, such as titanium dioxide, silica, ground calcium carbonate, zeolite, and, clay, showed that most fillers except titanium dioxide were strongly effected by heat treatment. Therefore, the present methods for determination of ash in paper give weight loss due to thermal decomposition of fillers. It was found that a paper ashing method at a temperature of 40$0^{\circ}C$ allows most fillers in their original and undecomposed from. Results presented in this paper also show that X-ray diffraction can be used for qualitative determination of mixed fillers and coating pigments in a paper sheet.
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