현재 암모늄과 질산이온에 의한 수질 오염은 생태계에 있어 심각한 문제로 떠오르고 있다. 미생물에 의한 생물학적인 제거 공정은 질화 과정과 탈질 과정으로 구분되는데 암모늄이온은 질화 과정에 의해 질산염 이온으로 산화되고 질산염 이온은 다음 단계인 탈질 과정에서 질소 기체로 되어 제거 된다. 천연 제올라이트는 양이온 교환능이 뛰어나 암모늄이온($NH_4{^+}$)의 제거에 우수한 것으로 알려져 있지만 흡착만으로 암모늄과 질산이온($NO_3{^-}$)을 충분히 제거할 수 없다. 이러한 문제를 해결하기 위해 제올라이트와 미생물을 이용해 생물학적인 방법으로 암모늄과 질산이온을 동시에 제거하기 위한 실험을 수행하였다. 암모늄이온의 제거는 분말형 Beneficial bacteria(Savio, USA)의 종배양 단계를 거쳐 제올라이트가 충진된 컬럼과 진탕배양을 동시에 하였을 경우에 14시간 후에 완전히 제거되었고 질산이온은 제올라이트에 미생물을 자연 흡착시켜 컬럼 처리시 4시간 후에 100% 제거됨을 확인하였다.
Effect of Na2O/SiO2 molar ratio, calcining temperature and addition of NaCl were investigated on the hydrothermal formation of X-type zeolite from the natural mordenite, which is a kind of rock deposited abundantly in kuryong po. Pulverized mordenite was first mixed with NaOH or NaOH-NaCl solution, and crystallized under hydrothermal condition at 90~10$0^{\circ}C$ for 10 hrs. Optimum condition for synthesis of the X-type zeolite were \circled1 the ratio Na2O/SiO2, NaCl/Al2O3 and H2O/Na2O:0.68, 11.4 and 40, respectively, \circled2 calcining temperature of starting materials: 90$0^{\circ}C$, \circled3 aging time: 48 hrs. and \circled4 crystallization temperature: 10$0^{\circ}C$. The yield of X-type zeolite under the optimum condition was about 55~60%, and the major crystallized X-type zeolite was faujasite phase. Zeolite of then type X was crystallized when NaCl was added to treating solution with in the limit 14.25 of NaCl/Al2O3 molar ratio. As the calcination temperature (from 50$0^{\circ}C$ to 95$0^{\circ}C$) of starting materials increases, yield of zeolite x increase.
1. Production of the artificial zeolite from coal ash Coal fly ash is mainly composed of several oxides including $SiO_2$ and $Al_2O_3$ derived from inorganic compounds remained after burning. As minor components, $Fe_2O_3$ and oxides of Mg, Ca, P, Ti (trace) are also contained in the ash. These components are presented as glass form resulting from fusion in the process of the combustion of coal. In other word, coal ash may refer to a kind of aluminosilicate glass that is known to easily change to zeolite-like materials by hydrothermal reaction. Lots of hot seawater is disposing near thermal power plants after cooling turbine generator periodically. Using seawater in the hydrothermal reaction caused to produce low price artificial zeolite by reduction of sodium hydroxide consumption, heating energy and water cost. As coal ash were reacted hydrothermally, peaks of quartz and mullite in the ash were weakened and disappeared, and new Na-Pl peaks were appeared strengthily. Si-O-Si bonding of the bituminous coal ash was changed to Si-O-Al (and $Fe^{3+}$) bonding by the reaction. Therefore the produced Na-Pl type zeolite had high CEC of 276.7 $cmol^+{\cdot}kg^{-1}$ and well developed molecular sieve structure with low concentration of heavy metals. 2. Utilization of the artificial zeolite in agro-environment The artificial zeolite(1g) could remove 123.5 mg of zinc, 164.7 mg copper, 184.4 mg cadmium and 350.6 mg lead in the synthetic wastewater. The removability is higher 2.8 times in zinc, 3.3 times in copper, 4.7 times in cadmium and 4.8 times in lead than natural zeolite and charcoal powder. When the heavy metals were treated at the ratio of 150 $kg{\cdot}ha^{-1}$ to the rice plant, various growth inhibition were observed; brownish discoloration and death of leaf sheath, growth inhibition in culm length, number of panicles and grains, grain ripening and rice yield. But these growth inhibition was greatly alleviated by the application of artificial zeolite, therefore, rice yield increased $1.1{\sim}3.2$ times according to the metal kind. In addition, the concentration of heavy metals in the brown rice also lowered by $27{\sim}75%$. Artificial Granular Zeolites (AGZ) was developed for the purification of wastewater. Canon exchange capacity was 126.8 $cmol^+{\cdot}kg^{-1}$. AGZ had Na-Pl peaks mainly with some minor $C_3S$ peaks in X-ray diffractogram. In addition, AGZs had various pore structure that may be adhere the suspended solid and offer microbiological niche to decompose organic pollutants. AGZ could remove ammonium, orthophosphate and heavy metals simultaneously. Mixing ratio of artificial zeolite in AGZs was related positively with removal efficiency of $NH_4\;^+$ and negatively with that of $PO_4\;^{3-}$. Root growth of rice seedling was inhibited severely in the mine wastewater because of strong acidity and high concentration of heavy metals. As AGZ(1 kg) stayed in the wastewater(100L) for 4days, water quality turned into safely for agricultural usage and rice seedlings grew normally.
본 연구는 모래, HAP, Zeolite, 혼합여재에 의한 비점오염원 흡착 반응을 조사하였다. 오수에 대한 모래, HAP, Zeolite와 혼합여재의 흡착은 연속적인 회분식 실험을 통해 조사하였다. 회분식 실험 후 COD, T-N, T-P를 통하여 분석하였다. kinetic model은 유사 1차반응을 통해 분석하였다. Langmuir와 Freundlich isotherm model을 사용하여 적용성을 조사하였다. COD 최대흡착량$(Q_{max})$의 값은 각각 모래 0.0511mg/g, HAP 0.1905mg/g, Zeolite 1.0366mg/g, Mixed media 0.7444mg/g T-N 최대흡착량$(Q_{max})$의 값은 각각 모래 0.0159mg/g, HAP 0.0537mg/g, Zeolite 0.5496mg/g, Mixed media 0.1374mg/g T-P 최대흡착량$(Q_{max})$의 값은 각각 모래 0.0202mg/g, HAP 0.1342mg/g, Zeolite 0.0462mg/g, Mixed media 0.1180mg/g 나타났다. 결과적으로 혼합여재는 비점오염원을 효과적으로 제거하였다.
본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한 배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 $900^{\circ}C$ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, $1,000^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite ($CsAlSi_2O_6$)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 $700^{\circ}C$ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, $900{\sim}1,000^{\circ}C$ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 $1,100^{\circ}C$에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 $700^{\circ}C$ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, $800^{\circ}C$에서 무정형으로 상변환 된 다음 $900^{\circ}C$에서는 Sr-feldspar ($SrAl_2Si_2O_8$, hexagonal)으로, $1,100^{\circ}C$에서 $SrAl_2Si_2O_8$ (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 $500^{\circ}C$ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 $500{\sim}900^{\circ}C$에서 무정형 단계를 거친 후, $1,100^{\circ}C$에서 Ba/Sr-feldspar ($Ba_{0.9}Sr_{0.1}Al_2Si_2O_8$ 및 $Ba_{0.5}Sr_{0.5}Al_2Si_2O_8$ 공존)로 재결정 되었다. 상기 제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)${\rightarrow}$ 무정형${\rightarrow}$ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나 Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.
PTMSP에 20 wt% PMMH dendrimer와 10, 20, 30, 40 wt% NaY zeolite를 가하여 PTMSP-PMMH-NaY zeolite 복합막을 제조하였다. 복합막의 물리화학적 특성을 FT-IR, TGA, SEM을 사용하여 조사하였고, $H_2$와 $N_2$ 기체에 대한 투과도와 선택도 성질을 고찰하였다. PTMSP-PMMH-NaY zeolite 복합막의 투과도는 zeolite 함량이 증가함에 따라 증가하였고, 수소와 질소의 투과도는 각각 3,950~592,000 barrer와 1,550~143,000 barrer를 보였다. 질소에 대한 수소의 선택도는 0~30 wt%에서는 뚜렷한 차이가 나타나지 않았고, 30~40 wt%에서는 2.2~4.2 범위로 증가하는 경향을 보였다.
Pig slurry (PS) is the most applicable recycling option as an alternative organic fertilizer. The application of pig slurry has the risk of air pollution via atmospheric ammonia (NH3) and nitrous oxide (N2O) emission. The zeolite has a porous structure that can accommodate a wide variety of cations, thus utilizing for the potential additive of deodorization and gas adsorption. This study aimed to investigate the possible roles of zeolite in mitigating NH3 and N2O emission from the pig slurry applied to the maize cropping. The experiment was composed of three treatments: 1) non-N fertilized control, 2) pig slurry (PS) and 3) pig slurry mixed with natural zeolite (PZ). Both of NH3 and N2O emission from applied pig slurry highly increased by more than 3-fold compared to non-N fertilized control. The NH3 emission from the pig slurry was dominant during early 14 days after application and 20.1% of reduction by zeolite application was estimated in this period. Total NH3 emission through whole period of measurement was 0.31, 1.33, and 1.14 kg ha-1. Nitrous oxide emission in the plot applied with pig slurry was also reduced by zeolite treatment by 16.3%. Significant increases in forage and ear yield, as well as nutrient values were obtained by pig slurry application, while no significant effects of zeolite were observed. These results indicate that the application of zeolite and pig slurry efficiently reduces the emission of ammonia and nitrous oxide without negative effects on maize crop production.
This study was aimed to investigate the influence of cation exchange capacity (CEC) and application amounts of zeolite on the stabilization of heavy metals (As, Ni, Pb, and Zn) in upland soils. The upland soils were sampled from field near mines located in Gyeonggi Province. The CEC of zeolite was treated at three different levels, ie, low, medium, and high, while zeolite was amended with soils at the ratio of 0.1 % and 0.5 % as to soil weight. A sequential extraction was performed for the soil sampled at 1, 2 4, and 8 week after zeolite was added to the soil. The concentrations of Pb and Zn appeared to be high in the sampled soils. The mobility of heavy metals obtained from sequential experiments was as follows: Pb > Zn > Ni >As. Addition of zeolite to contaminated soils effectively reduced exchangeable and carbonate fractions but increased organic and residual fraction, indicating that zeolite is effective for immobilizing heavy metals in soils. The influence of incubation time on the metal stabilization was rather pronounced as compared to the application amount and CEC of zeolite.
Molecular dynamics (MD) simulation of non-rigid H-Y zeolite framework are performed at 298.15 and 5.0 K. Usual bond stretching, bond angle bending, torsional rotational, and non-bonded Lennard-Jones and electrostatic interactions are considered as intraframework interaction potentials. Calculated atomic parameters are in good agreement with the experiment, which indicates the successful reproduction of the framework structure and its motion. Both calculated bond lengths and bond angles are also in good agreement with the experiment except generally for a little longer bond lengths and a little smaller T-O-H bond angles. The calculated overall site occupation of HI keeps the order O(2) > O(3) > O(4) > O(t) at 298.15 K, which is very different from the experimental prediction, O(l) > O(3) > O(2) at 5 K. Calculated IR spectra of the H-Y zeolite framework show that most of the main peaks of the O-H bonds are in the broad region 3700-5000 cm-1 and that the O-T stretching bands appeared in 0-2000 cm-1 and at 2700 cm-1
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[게시일 2004년 10월 1일]
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