This paper presents the vapor-liquid equilibrium (VLE) data measured for carbon dioxide and propane mixtures. Their mixtures were considered as promising alternative refrigerants due to good thermophysical properties and negligible environmental impact. The isothermal VLE data were measured at eight temperatures ranging from 253.15 to 323.15 K in the circulation type equipment with a view cell. The binary system was found to be a zeotropic mixture in the tested temperature range and could be correlated with sufficient accuracy by using the Peng-Robinson equation of state (PR EoS) with the van der Waals one fluid mixing rule. A comparison with published experimental VLE data has been carried out by means of the PR equation of state. In addition, the phase behaviors of carbon dioxide and propane mixtures were analyzed based on the measured VLE data.
Acetone/methanol 공비혼합계에 대하여 제3성분 entrainer로서 water, aniline, 1,3-diethylbenzene, furfural 및 MEK를 첨가하였을 때의 entrainer효과에 의한 기-액평형 곡선 및 비휘발도와의 관계를 이용하여 최적 entrainer를 선정하였다. water를 entrainer로서 사용했을 경우에는 기-액평형 실험치와 modified-UNIFAC을 이용한 계산치를 비교 검토하여 보았을 때, water의 액조성이 0.3에서부터 0.7까지 공비점이 없는 분리가 가능한 기-액평형 곡선을 얻을 수 있었다. aniline과 1,3-diethylbenzene의 경우에는 액조성을 0.7 이상으로 주입하였을 경우 공비점 없이 분리는 되지만 추출증류의 entrainer로 사용하기는 어렵다는 것을 알 수 있었다. 또한 furfural과 MEK의 경우에는 공비점이 있으므로 추출증류에 이용할 수 없다는 사실을 알 수 있었다. water의 비휘발도는 1.0보다 크고 또한 액조성에 따라 비휘발도가 비선형적으로 증가하는 것으로 나타났으나, water 이외의 다른 제3성분에 대해서는 액조성이 증가함에 따라 모두 비휘발도가 비선형적으로 감소하는 것으로 나타났다. 연구의 결과로서 acetone/methanol 공비혼합계에 대해서는 water가 가장 효율적이며 경제적인 최적 entrainer로 적용될 수 있음을 알 수 있었다.
이 연구는 $CO_2$로부터 DMC를 직접 합성하는 공정의 연구를 위한 상평형 자료를 제공하는데 있다. 연구를 위해 Methanol-Water 시스템, Methanol-DMC 시스템, $CO_2$-DMC 시스템, $CO_2$-Methanol 시스템 그리고 DMC-Water 시스템의 상평형 데이터를 수집하였고, 화학 산업에서 널리 쓰이고 있는 Peng-Robinson 상태방정식과 Wong-Sandler 혼합규칙으로 상평형 계산을 수행하였다. 계산 결과 상평형 데이터와 비교적 잘 일치하는 결과를 보였다. 계산을 통해 구한 최적화된 상태방정식의 매개변수는 직접 합성법의 기초연구 및 공정 개발 그리고 공정 최적화에 유용한 자료로 사용될 것으로 생각된다.
Several equations of state for hard-sphere chains with various perturbation terms are reviewed. For each model, three characteristic parameters are required to represent phase equilibria of normal fluids and obtained from thermodynamic properties of pure saturated liquids. The models are then compared with computer simulation data to show the effect of attractive contribution forms employed. Calculated values of vapor-liquid equilibria (VLE) of hydrocarbons that can be reproduced for each model are also compared with experimental results. An additional parameter, ${\zeta}_{KB}$, is required to represent the VLE of pure water, which is ascertained to have a strong influence on the theoretical coexistence curve.
화석연료 사용에 의한 이산화탄소의 증가는 지구온난화의 주요인으로, 세계적으로 배출량을 줄이려는 노력을 기울이고 있다. 알카놀아민 수용액을 이용한 흡수법은 산성가스를 제거하기 위하여 폭 넓게 사용되고 있고, 특히 배가스로부터 나오는 이산화탄소의 제거에 효과적인 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 알카놀아민 수용액을 사용하여 이산화탄소 흡수시에 나타나는 흡수특성을 연구하였다. 기/액 평형 실험 장치를 사용하여 이산화탄소의 평형분압(${P_{CO_2}}^*$)과 이산화탄소 최초 1회 주입 후 평형에 도달하는 시간을 측정하여 $60^{\circ}C$에서 각각 흡수 용량과 흡수 속도를 계산하였다. 실험 결과 MEA 10wt%에서의 흡수용량은 낮은 온도($40^{\circ}C$)에서 우수하였고, 평형부하 0.5부근에서 이산화탄소가 포화되었음을 알 수 있었다. 흡수제에 따른 흡수용량은 AMP>DEA>MEA, 흡수속도는 MEA>AMP>DEA. 순으로 나타났다. 따라서 가장 우수한 성능을 가진 흡수제를 선정하기 위해서는 흡수용량과 흡수속도를 동시에 고려해보아야 한다.
본 연구에서는 이산화탄소와 에탄 이성분계에 대해서 여러 등온 조건하에서 기액 상평형을 PRO/II with PROVISION (PRO/II) 전산 모사기에 내장되어 있는 Peng-Robinson (PR) 상태방정식의 이성분계 상호작용 매개변수를 이용하여 추산하였다. 또한, 이산화탄소와 에탄 이성분계의 각각의 등온 기액 상평형에 대해서 기포점 압력의 편차의 제곱에 대한 합산값을 목적함수로 하여 PR 상태방정식의 이성분계 상호작용 매개변수를 회귀분석을 통하여 새로 결정하였다. 기존의 PRO/II에 내장되어 있는 이성분계 상호작용 매개변수를 사용한 것과 새로 결정한 매개변수를 사용하여 기포점 압력의 편차의 절대값에 대한 평균값을 각각 비교하였다. 본 연구에서 새로 결정한 매개변수를 이용하여 추산한 결과가 기존의 PRO/II에 내장되어 있는 매개변수를 이용하여 추산한 결과보다 우수함을 알 수 있었다.
기액 흡수평형(VLE)장치를 사용하여 연소전 조건에서 흡수용액인 $K_2CO_3$의 이산화탄소 흡수능 및 초기흡수속도를 측정하였다. 흡수실험은 온도 $40{\sim}80^{\circ}C$, 이산화탄소 압력 0~50기압 범위에서 수행되었으며, 또한 흡수용액 중 $K_2CO_3$ 농도에 따른 흡수능 변화도 조사하였으며 이때 농도변화는 5~20%이었다. 실험결과, 흡수용액 중 $K_2CO_3$ 농도가 증가할수록 이산화탄소 흡수능과 초기흡수속도는 증가하였으며, 반응온도에 따른 초기흡수속도는 $40^{\circ}C$에서 가장 높았다. $K_2CO_3$ 흡수용액의 흡수능을 증진시키기 위해 Piperazine과 homopiperazine을 각각 첨가하여 흡수 실험한 결과 Piperazine을 첨가한 경우가 이산화탄소 흡수능을 다소 증진시킴을 알 수 있었다.
일반적으로 비등점의 차이가 큰 물질들은 그 물리적 성질의 차이로 인해 혼합물에서 비이상적인 상거동을 보이며, 이러한 혼합물의 상거동 특성을 이해하기 위해서는 정확한 실험적 데이터가 필요하다. 본 연구에서는 재순환 평형조가 포함된 기-액 상평형 장치를 사용하여 10, 30, 60 kPa에서 톨루엔과 크레졸 혼합물에 대한 정압 기-액 평형 실험을 행하였다. 측정한 기-액 평형 데이터는 NRTL과 UNIQUAC 모델식을 이용하여 잘 적합할 수 있었으며 Gibbs/Duhem 식에 근거한 열역학적 건전성 테스트를 수행하여 실험결과의 건전성을 확인하였다. 한편, 혼합물의 과잉몰부피를 측정하여 Redlich-Kister 다항식으로 나타내었다.
1-propanol과 bromochloromethane 혼합물은 공비점의 형성이나 큰 휘발성 차이 때문에 실제 증류탑이나 흡수탑 등의 단위 공정에서 효율적이고 경제적인 운전이 쉽지 않다. 이처럼 비이상성이 큰 혼합물을 효과적으로 다루기 위해서는 혼합물에 대한 기-액 평형 등의 열역학적인 정보가 필수적이다. 본 연구에서는 재순환 기-액 평형장치를 이용하여 일정 압력 하에서 30 kPa에서 70 kPa까지 1-propanol과 bromochloromethane 혼합물의 기-액 평형을 측정하였으며 얻어진 실험 데이터를 UNIQUAC과 NRTL 모델식을 이용하여 상관하였고 과잉 Gibbs 에너지와 활동도 계수를 추산하였다. 또한 Gibbs/Duhem식에 근거한 열역학적 건전성 테스트를 수행하였고 진동 밀도계를 사용하여 이성분계의 과잉 몰부피를 측정하였으며 그 결과를 Redlich-Kister다항식으로 상관하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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