A time-of-flight and energy (TOF-E) detection system for the measurement of 236U accelerator mass spectrometry (AMS) has been developed to improve the 236U/238U sensitivity at Micro Analysis Laboratory, Tandem accelerator (MALT), The University of Tokyo. With observing TOF distribution of 235U, 236U and 238U, this TOF-E detection system has clearly separated 236U from the interference of 235U and 238U when measuring three kinds of uranium standards. In addition, we have developed a novel method combining kernel-based density estimation method and multi-Gaussian fitting method to estimate the 236U/238U sensitivity of the TOF-E detection system. Using this new estimation method, 3.4 × 10-12 of 236U/238U sensitivity and 1.9 ns of time resolution are obtained. 236U/238U sensitivity of TOF-E detection system has improved two orders of magnitude better than that of previous gas ionization chamber. Moreover, unknown species other than uranium isotopes were also observed in the measurement of a surface soil sample, which has demonstrated that TOF-E detection system has a higher sensitivity in particle identification. With its high sensibility in mass determination, this TOF-E detection system could also be used in other heavy isotope AMS.
This paper reports the amount of $^{222}Rn$ and $^{238}U$ in 18 sites of ground water and 30 sites of surface water. The instrument used to count $^{222}Rn$ activity was the liquid scintillation counter (LSC) which could resolute ${\alpha}$ and ${\beta}$ radiations. And $^{238}U$ was analyzed by the inductively coupled plasma (ICP). Radon and Uranium were not detected in raw and treated water which were sampled in a water treatment plant. However, radon ($^{222}Rn$) was high concentration in ground water from Jeon-la, Gang-won. So was uranium ($^{238}U$) in case of ground water from Gang-won, Choong-chung. Radon ($^{222}Rn$) activities were detected less than 15 pCi/L at 5 sampling points, 15~300 pCi/L at 7 sampling points, 300~4000 pCi/L at 6 sampling points. However, Radon ($^{222}Rn$) activities of all ground water samples were less than 4,000 pCi/L, which was bellow American Alternative Maximum Contamination Level (AMCL). Uranium ($^{238}U$) concentrations were less than $0.1{\mu}g/L$ at 5 sampling points, from $0.1{\mu}g/L$ to $20{\mu}g/L$ at 13 sampling points. Uranium was not detected in about 30% of the whole samples, but the concentration ranged from relatively low to high concentrations depending on the sampling point. The minimum detectable activity (MDA) of radon was 15 pCi/L. and the detection limit of uranium was $0.1{\mu}g/L$.
This study has investigated naturally occurring radioactive materials (N.O.R.M; $^{238}U$, $^{222}Rn$) for 353 drinking groundwater wells in metamorphic rock areas in Korea. Uranium concentrations ranged from N.D (not detected) to 563.56 ${\mu}g/L$ (median value, 0.68 ${\mu}g/L$) and radon concentrations ranged from 108 to 11,612 pCi/L (median value, 1,400 pCi/L). Uranium and radon concentrations in the groundwater generally are similar to USA with similar geological setting. Uranium concentrations in 9 wells (2.6%) exceeded 30 ${\mu}g/L$, which is the maximum contaminant level (MCL) by the US environmental protection agency (EPA), radon concentrations in 46 wells (13%) exceeded 4,000 pCi/L, which is the Alternative MCL (AMCL) by the US.EPA. The log-log correlation coefficient between uranium and radon was 0.32. The correlation coefficient between uranium and pH was 0.12 and the correlation coefficient between radon and temperature was -0.01. The correlation coefficient between uranium and $HCO_3$ was 0.09 and the correlation coefficient between uranium and Ca was 0.11. The median value of uranium was high Chung-Buk (1.78 ${\mu}g/L$), Gyeong-Buk (1.37 ${\mu}g/L$), In-Cheon (1.06 ${\mu}g/L$) for each province. On the other hand, the median value of radon was high In-Cheon (2,962 pCi/L), Chung-Buk (2,339 pCi/L), Jeon-Buk (2,165 pCi/L) for each province. Jeon-Buk for log-log correlation coefficient is the highest (0.63) among provinces.
Proceedings of the Korean Radioactive Waste Society Conference
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2004.06a
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pp.407-417
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2004
This study is to verify radiation detection method by using $\alpha$-spectroscopy and ${\gamma}$-spectroscopy for concretes and components which will be generated during the decommissioning of the uranium conversion plant. Components and inside walls of the building were contaminated with natural uranium materials. Some parts of the stainless steel pipes and concretes of the walls were sampled and analyzed their alpha and gamma activities respectively. Alpha and gamma activities are well matched each other in the range of high activity region to 0.01 Bq/g and gamma activities are over estimated comparing alpha activities corresponded in below 0.005 Bq/g region for the natural uranium of AUC sample. The $^{238}U$ originated from natural products of conversion process could be distinguished by measuring $^{214}Pb$ or $^{214}Bi$ and $^{234}Th$ or $^{234m}Pa$. Uranium contaminations mainly are in the wall surface of the plant. Decontamination process of generating wastes which can be reached tp background level gamma activities measured by gamma spectroscopy can also be used to conservative assessment data.
This study explored the feasibility of using a carburization technique to enhance the ion intensity of isotopic analysis of ultra-trace levels of uranium using thermal ionization mass spectrometry (TIMS). Prior to fixing uranium samples on TIMS filaments, graphite powder suspended in nitric acid was deposited on rhenium filaments. We observed an enhancement of $^{238}U^+$ intensity by a factor of two when carburization was used, and were able to roughly optimize the amount of graphite powder necessary for carburization. The positive shift in heating current when evaporating filaments upon carburization implies that uranium was chemically altered by carburization, when compared to normal fixation processes. The good agreement between our method and known standards down to an ultra-trace level shows that the proposed technique can be applied to isotopic uranium analysis down to abundances of ~10 pg.
Isotope ratio analysis of nuclear materials in individual particles is of great importance for nuclear safeguards. Although secondary ion mass spectrometry (SIMS) and thermal ionization mass spectrometry (TIMS) are utilized for the analysis of individual uranium particles, few studies were conducted for the analysis of individual uranium-plutonium mixed oxide particles. In this study, we applied SIMS and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) to the isotope ratio analysis of individual U-Pu mixed oxide particles. In the analysis of individual U-Pu particles prepared from mixed solution of uranium and plutonium standard reference materials, accurate $^{235}U/^{238}U$, $^{240}Pu/^{239}Pu$ and $^{242}Pu/^{239}Pu$ isotope ratios were obtained with both methods. However, accurate analysis of $^{241}Pu/^{239}Pu$ isotope ratio was impossible, due to the interference of the $^{241}Am$ peak to the $^{241}Pu$ peak. In addition, it was indicated that the interference of the $^{238}UH$ peak to the $^{239}Pu$ peak has a possibility to prevent accurate analysis of plutonium isotope ratios. These problems would be avoided by a combination of ICP-MS and chemical separation of uranium, plutonium and americium in individual U-Pu particles.
Top soil samples across the state of Kuwait numering ninety were collected and analysed using gamma-ray spectrometry, to evaluate the elemental concentration of $^{238}U$, $^{232}Th$ and $^{40}K$ and their depletion/enrichment. Results of elemental concentration ranges from 0.48 to 2.61 mg/kg, 0.87-5.23 mg/kg, and 0.24-2.23%, with a mean values of 1.39 mg/kg, 3.47 mg/kg, and 1.18%, for the $^{238}U$, $^{232}Th$ and $^{40}K$, respectively. Further analysis was conducted amongst the five identified soil types, i.e. Aquisalids (S1), Calcigypsids (S2), Petrocalcids (S3), Petrogypsids (S4), and torripsamment (S5). The highest radioactivity concentrations from both uranium and thorium were recorded in the S2 (Calcigypsids) soil, with a value of 1.71 (mg/kg) and 4.45 (mg/kg), respectively. Minimum and maximum values of $^{40}K$ are 1.1(%) and 1.27(%) and is prevalent in Aquisalids (S1) and Petrocalcids (S3) soil types, respectively. Ratios of elemental concentration for $^{232}Th/^{238}U$, $^{40}K/^{238}U$, $^{40}K/^{232}Th$ across the soil types are 2.53, 0.09 and 0.03, with a correlation coefficient of 0.92, 0.34, and 0.38, respectively. A progressively higher $^{232}Th/^{238}U$ ratio is observed moving south-wards, indicating lower $^{238}U$ content in soils from the south relative to the northern part. Overall results indicate Kuwait to be relatively an area with low level of natural radioactivity.
HyperGam-U was recently developed to determine uranium enrichment based on ${\gamma}$- and X-ray spectroscopy analysis. The $XK_{\alpha}$ region of the uranium spectrum contains 13 peaks for $^{235}U$ and $^{238}U$ and is used mainly for analysis. To describe the X-ray peaks, a Lorentzian broadened shape function was used, and methods were developed to reduce the number of fitting parameters for decomposing the strongly overlapping peaks using channel-energy, energy-width, and energy-efficiency calibration functions. For validation, eight certified reference material uranium samples covering uranium enrichments from 1% to 99% were measured using a high-resolution planar high-purity germanium detector and analyzed using the HyperGam-U code. When corrections for the attenuation and true coincidence summing were performed for the detection geometry in this experiment, the goodness of fit was improved by a few percent. The enrichment bias in this study did not exceed 2% compared with the certified values for all measured samples.
A basic characterization of uranium samples was performed using gamma- and X-ray spectroscopy. The studied uranium samples were eight types of certified reference materials with $^{235}U$ enrichments in the range of 1-97%, and the measurements were performed over 24 h using a high-resolution and high-purity planar germanium detector. A general peak analysis of the spectrum and the $XK_{\alpha}$ region of the uranium spectra was carried out by using HyperGam and HyperGam-U, respectively. The standard reference sources were used to calibrate the spectroscopy system. To obtain the absolute detection efficiency, an effective solid angle code, EXVol, was run for each sample. Hence, the peak activities and isotopic activities were determined, and then, the total U content and $^{234}U$, $^{235}U$, and $^{238}U$ isotopic contents were determined and compared with those of the certified reference values. A new method to determine the model age based on the ratio of the activities of $^{223}Ra$ and $^{235}U$ in the sample was studied, and the model age was compared with the known true age. In summary, the present study developed a method for basic characterization of uranium samples by nondestructive gamma-ray spectrometry in 24 h and to obtain information on the sample age.
An analytical method was developed for the measurement of uranium isotope in ground water using the liquid scintillation counting technique. A LKB Wallac Quantulus 1220 liquid scintillation counter (LSC) equipped with pulse shape analyzer (PSA) and a solvent extraction method were used for the measurement of uranium isotope in ground water samples. The effect of solution volume on the extraction efficiency was evaluated for 100 to 1000 mL solutions using a NIST standard reference material (NIST SRM 4321C). The effect of groundwater pH on the extraction efficiency was also investigated for pH ranging from 0.5 to 10. It was found that the extraction efficiency had a strong dependence on pH showing a maximum at pH 2. In contrast, the effect of groundwater volume on the extraction efficiency was negligible in the range investigated. According to the method, the extraction efficiency of uranium isotopes was near 96% and the lower detection limit for uranium was 0.018 Bq/L with the counting time of 300 min. The result of this study was also verified by the conventional ICP-MS measurement. It is demonstrated that the suggested method is valuable to the determination of the optimum extraction and measurement conditions for uranium in ground water. The method was successfully applied to the ground water at four locations near the Daejeon province. It was found that the uranium content and the isotopic ratio of $^{234}U/^{238}U$ at the locations ranged 0.59~6.69 Bq/L and 0.72~1.40, respectively.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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