분석 기기의 발달과 더불어 자연 우라늄 동위원소 비(238U/235U)와 분별작용에 대한 연구가 점차 증가하고 있다. MC-ICP-MS을 이용한 우라늄 동위원소의 정밀한 분석이 가능해지면서 137.88의 고정된 값으로 여겨졌던 자연 물질의 238U/235U 비가 우라늄 동위원소 분별작용에 의해 최대 수 퍼밀까지 변화할 수 있다는 것이 밝혀졌다. 본 고찰에서는 우라늄 동위원소의 분석과 표기에 대해 간략하게 설명한 후, 지구 상 주요 물질들의 우라늄 동위원소 값(δ238U)의 변화와 지구화학적 특징을 살펴본다. 특히, 우라늄 광상의 유형과 특징에 따른 우라늄 동위원소 조성 연구 사례를 소개하고, 상대적으로 큰 δ238U 범위를 야기하는 우라늄 동위원소 분별작용에 대해 논의한다. 이를 바탕으로 고준위 방사성 폐기물 처분장의 모의 실험을 위한 자연 유사 모델로서 우라늄 광상이 갖는 연구 의의에 대해 고찰한다.
Park, Jong-Ho;Choi, In-Hee;Park, Su-Jin;Lee, Myung-Ho;Song, Kyu-Seok
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제32권12호
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pp.4327-4331
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2011
A new method in thermal ionization mass spectrometry (TIMS) was developed to correct peak tailing backgrounds in the isotope ratio measurements of uranium in ultra trace levels for higher accuracy. Two different uranium standard reference materials (U005 and U030) were used to construct databases of signal intensities at mass 234 u and mass 236 u, which correspond to the two uranium minor isotopes, and signal intensity of $^{238}U$. Correlations between peak tailing backgrounds and $^{238}U$ were obtained by least-squares regression on calculated backgrounds at mass 234 u and mass 236 u with respect to the signal intensity of $^{238}U$ followed by separation of the peak tails of the two major isotopes of uranium ($^{235}U$ and $^{238}U$), which enables us to obtain a master equation for peak tailing background correction on all kinds of samples. Verification of the correction method was carried out using U010 and IRMM-040a.
Determinations of the isotopic contents of U$^{235}$ and U$^{238}$ in ten uranium samples containing 0.72-89.70 at % U$^{235}$ were carried out in two ways utilizing high resolution Ge (Li) gamma-ray spectrometer. One method is based upon the fact that the intensity of 185.5 kev gamma-ray vary linearly with U$^{235}$ content for a given geometry. Another method applied for the direct determination of the U$^{235}$ / U$^{238}$ isotopic ratios is the precision gamma-ray spectrometric analysis of reactor irradiated uranium samples after allowing a fixed cooling time for one hour. The results obtained by both methods well agree with the values calculated from the isotopic contents of highly enriched original uranium samples measured by mass spectrometer. The precision obtained was well below 5% for most of the isotopic ratios investigated.
Isotopic analysis using thermal ionization mass spectrometry coupled with scanning electron microscopy (SEM-TIMS) was performed to determine the isotopic ratios of uranium contained in micro-particles in the 6th Nuclear Signatures Interlaboratory Measurement Evaluation Programme (NUSIMEP-6) sample. Elemental analysis by energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) was conducted on uranium-bearing mirco-particles, which were transferred to rhenium filaments for TIMS loading using a micromanipulation system in a SEM. A multi-ion-counter system was utilized to detect the ion signals of the four isotopes of uranium simultaneously. The isotope ratios of uranium corrected by bracketing using a reference material showed excellent agreement with the certified values. The measurement accuracy for $n(^{234}U)/n(^{238}U)$ and (b) $n(^{235}U)/n(^{238}U)$ was 10% and 1%, respectively, which met the requirements for qalification for the NetWork of Analytical Laboratories (NWAL).
The uranium ore residues from the legacies of past uranium mining and milling activities that resulted from the less stringent environmental standards along with the uranium residues from the existing nuclear power plants continue to be a cause of concern as the final uranium residues are not made safe from radiological and general safety point of view. The deposition of uranium in ponds increases the risk of groundwater getting contaminated as these residues essentially leach through the upper unsaturated geological formation. In this context, a numerical model has been developed in order to forecast the $^{238}U$ and its progenies concentration in an unsaturated soil. The developed numerical model is implemented in a hypothetical uranium tailing pond consisting of sandy soil and silty soil types. The numerical results show that the $^{238}U$ and its progenies are migrating up to the depth of 90 m and 800 m after 10 y in silty and sandy soil, respectively. Essentially, silt may reduce the risk of contamination in the groundwater for longer time span and at the deeper depths. In general, a coupled effect of sorption and hydro-geological parameters (soil type, moisture context and hydraulic conductivity) decides the resultant uranium transport in subsurface environment.
Lee, Chi-Gyu;Park, Ranhee;Park, Jinkyu;Lim, Sang Ho
Nuclear Engineering and Technology
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제52권7호
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pp.1532-1536
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2020
For ensuring nuclear safeguards, we report the analytical signal-detection performance of thermal ionization mass spectrometry (TIMS) with continuous heating for the measurement of isotopic ratios in samples containing ultra-trace amounts of uranium. As methods for detecting uranium signals, peak-jumping mode using a single detector and static mode using multiple detectors were examined with U100 (10% 235U-enriched) uranium standard samples in the femtogram-to-picogram range. Uranium isotope ratios, n(235U)/n(238U), were measured down to levels of 1 fg and 3 fg in static and peak-jumping modes, respectively, while n(234U)/n(238U) and n(236U)/n(238U) values were measured down to levels of 100 fg in both modes. In addition, the dependency of the 238U signal intensity on sample quantity exhibited similar tendencies in both modes. The precisions of the isotope ratios obtained in the static mode over all sample ranges used in this study were overall slightly higher than those obtained in peak-jumping mode. These results indicate that isotope ratio measurements by TIMS with continuous heating are almost independent of the detection method, i.e., peak-jumping mode or static mode, which is characteristic of isotope-ratio measurements using the TIMS method with continuous heating. TIMS with continuous heating is advantageous as it exhibits the properties of multiple detectors within a single detector, and is expected to be used in various fields in addition to ensuring nuclear safeguards.
Identification of radon in soil provides information on the areas at risk for high radon exposure. In this study, we measured uranium-238 and radon-222 concentrations in soil to assess their approximate levels in Seoul. A total of 246 soil samples were taken to analyze uranium with ICP-MS, and 120 measurements of radon in soil were conducted with an in-situ radon detector, Rad7 at a depth of 1-1.5 m. The data were statistically analyzed and mapped, layered with geological classification. The range of uranium in soil was from 0.0 to 8.5 mg/kg with a mean value of 2.2 mg/kg, and the range of radon in soil was from 1,887 to $87,320Bq/m^3$ with a mean value of $18,271Bq/m^3$. The geology had a distinctive relationship to the uranium and radon levels in soil, with the uranium and radon concentrations in soils overlying granite more than double those of soils overlying metamorphic rocks.
본 연구에서는 지표수 중의 자연적 방사성핵종인 Uranium-238에 대해 서울시 한강 팔당 상수원수와 정수 중의 존재량을 조사하고, 서울시 6개 정수장 정수처리 공정별 우라늄의 거동 및 제거 특성에 대하여 조사하였다. 분석 결과, 한강수계의 우라늄 농도는 $0.02{\sim}0.54\;{\mu}g/L$의 범위로 나타났다. 시료 내에 존재하는 총용존성고형물의 양, 전기전도도와 우라늄 농도 사이의 상관관계를 분석한 결과, 정수의 경우를 제외하고 총용존성고형물의 양과 전기전도도가 증가하면 우라늄 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 또한 지질구조의 구성에 따른 우라늄 농도 분포를 조사한 결과, 조사대상 지역이 대부분 호상편마암 지역으로 우라늄 농도와 상관관계가 없는 것으로 나타났다. 6개 정수장 공정별 평균 우라늄 농도는 원수 $0.134\;{\mu}g/L$, 응집수 $0.050\;{\mu}g/L$, 침전수 $0.029\;{\mu}g/L$, 여과수 $0.020\;{\mu}g/L$, 정수 $0.019\;{\mu}g/L$로 여과공정 이후의 우라늄 농도는 최대 $0.029\;{\mu}g/L$ 이하의 낮은 수준을 유지했다. 원수 대비 공정별 평균 우라늄 제거율은 응집공정에서 63%, 침전공정에서 15%, 여과 소독공정에서 8%로 나타났으며, 원수 대비 78%가 응집 침전공정에서 제거되었으며 8%가 여과 소독공정에서 제거됨을 알 수 있었다.
Isotopic analyses of plutonium and low-enriched uranium mixtures with particle sizes of $0.6-3.3{\mu}m$ were performed using thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method to verify its effectiveness for the accurate analysis of minor isotopes without sample pretreatment. The mixed particles used in this study were prepared from a mixed solution of plutonium (SRM 947) and uranium (U010, $^{235}U$ 1% enriched) reference materials. The isotope ratios for plutonium in the individual mixed particles, including $^{238}Pu/^{239}Pu$, $^{241}Pu/^{239}Pu$ as well as $^{240}Pu/^{239}Pu$, and $^{242}Pu/^{239}Pu$, were in good agreement with the certified values despite the isobaric interference of $^{238}U$ and $^{241}Am$. The isotope ratios for uranium in the mixed particles also agreed well with the certified values within the range of error. However, the isotope ratios for minor isotopes, such as $^{234}U$ and $^{236}U$, in the particles with diameters of less than approximately $1.8{\mu}m$ could not be measured because numbers of $^{234}U$ and $^{236}U$ atoms in analyzed particles are too low. These results indicate that thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method is applicable for the analysis of trace amounts of plutonium isotopes, including $^{238}Pu$ and $^{241}Pu$, despite the presence of the respective isobars $^{238}U$ and $^{241}Am$ in the microsamples.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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