양이온 교환능력을 갖는 합성 K-birnessite를 이용하여 수용성 우라늄 이온($UO_2^{2+}$)에 대한 흡착 거동을 조사하였다. K-birnessite는 KMnO4 수용액과 염산을 반응시켜 합성하였으며, 합성된 K-birnessite의 구조, 비표면적 및 표면전하 등 물리화학적 특성을 규명하였다. $K^+$ 이온은 층상구조를 갖는 $MnO_2$ 층간에 존재하였으며, BET 비표면적은 $38.30\;m^2/g$이었다. 우라늄 흡착실험 조건인 pH 5.00, 이온세기 0.010M $NaClO_4$에서 측정된 K-birnessite의 표면전하는 $-1.65\;C/m^2$이었다. 우라늄 이온은 K-birnessite 층간의 $K^+$와 이온교환 반응을 통하여 흡착하였으며, 분배계수는 일반적인 이온교환물질과 유사하였다. 본 연구결과는 고준위 방사성 폐기물 지하처분장으로부터 유출될 수 있는 방사성물질의 이동을 저지하는 방법으로 활용될 수 있을 것이다.
In the core of the WWR-K reactor, a long-term irradiation of tristructural isotopic (TRISO)-coated fuel particles (CFPs) with a UO2 kernel was carried out under high-temperature gas-cooled reactor (HTGR)-like operating conditions. The temperature of this TRISO fuel during irradiation varied in the range of 950-1100 ℃. A fission per initial metal atom (FIMA) of uranium burnup of 9.9% was reached. The release of gaseous fission products was measured in-pile. The release-to-birth ratio (R/B) for the fission product isotopes was calculated. Aspects of fuel safety while achieving deep fuel burnup are important and relevant, including maintaining the integrity of the fuel coatings. The main mechanisms of fuel failure are kernel migration, silicon carbide corrosion by palladium, and gas pressure increase inside the CFP. The formation of gaseous fission products and carbon monoxide leads to an increase in the internal pressure in the CFP, which is a dominant failure mechanism of the coatings under this level of burnup. Irradiated fuel compacts were subjected to electric dissociation to isolate the CFPs from the fuel compacts. In addition, nondestructive methods, such as X-ray radiography and gamma spectrometry, were used. The predicted R/B ratio was evaluated using the fission gas release model developed in the high-temperature test reactor (HTTR) project. In the model, both the through-coatings of failed CFPs and as-fabricated uranium contamination were assumed to be sources of the fission gas. The obtained R/B ratio for gaseous fission products allows the finalization and validation of the model for the release of fission products from the CFPs and fuel compacts. The success of the integrity of TRISO fuel irradiated at approximately 9.9% FIMA was demonstrated. A low fuel failure fraction and R/B ratios indicated good performance and reliability of the studied TRISO fuel.
중성자와 우라늄의 핵반응에 의해 생성된 핵분열생성들의 물리적 특성을 이용하며 원자로 내의 핵연료 상태를 해석하는 모델을 개선하였다. 이 모델에서는 고체 핵연료 내에서 특정핵종의 핵분열 생성물의 생성과 이것이 원자로 냉각재까지 방출되는 과정을 계산하고 추적하여 방사능농도와 결함 핵연료봉의 수를 관계짓는 방정식의 계수들을 결정한다. 핵분열생성들의 거동은 이탈(knock out)과 이동(migration) 두 부분으로 나누어 해석하였으며 트램프 우라늄의 영향을 분리할 수 있도록 하였다. 실측자료로는 가압 경수형 원자로인 고리 원자력발전소 1호기의 1차 냉각재를 분석해서 얻은 I-131과 I-133의 방사능 강도를 이용하였다. 이 실험자료와 위 방정식에서 구한 방사능 강도로부터 구한 결함 핵연료의 수는 제 3 주기에서 $9.34{\pm}1.13$개 제 6 주기에서 $0.294{\pm}0.092$개로 나타났다.
In order to evaluate the environmental impact of U anormaly in the drainage system around the Shinbo talc mine area, U contents, their distribution patterns, bioaccumulation and a-radioactivity in stream water, stream sediments and aquatic organisms were investigated. The U contents of stream water attenuated with increasing distance from the mine area. The same attenuation pattern is shown in stream sediments from mine to 0.75 km downstream, although these contain highly enriched U contents (24~83 mg/kg) comparing with the international average concentration of surface soils (0.79~11 mg/kg). However, U content increases abruptly in sediment at 1.5 km downstream, probably due to detrital migration and rediposition of U enriched sediments. Futhermore, enriched U in downstream sediments occur in high proportions of carbonate and Fe-Mn oxide bounded forms, which show high potential of a secondary pollution source. For aquatic organisms, bio accumulation degree of U are in the order: aquatic larvae>black snail>mountain frog>crawfish. Cultured trout by the U enrich groundwater (387 ${\mu}g$/l) shows U accumulation in the part of branchia (CRs 5.25) and bones (CRs 11.2) but not in flesh (CRs 0.03). Total a-radioactivity have been measured in the level as 0.47 nCi/l for groundwater, 2.94~18 nCi/kg${\cdot}$DW for organisms and 93~328 nCi/kg${\cdot}$DW for sediments.
화강암, 화강편마암, 변성퇴적암류와 같이 다양한 지질환경에서 지하수내 자연방사성물질인 우라늄과 Rn-222의 산출특성에 대한 지하수의 수리화학적 영향, 지질과의 상관성, 단층대의 영향 등에 대해서 알아보고자 하였다. 이 연구를 위하여 영동지역을 대상으로 2차례에 걸쳐 지하수 49점, 지표수 4점을 채취하였다. 지하수내 우라늄과 지표 암석과의 상관성을 알아보기 위해 감마스펙트로메트리를 이용하여 40지점에서 지표방사능을 측정하였다. 지하수 화학적 유형 $Ca-HCO_3$, $Na-HCO_3$, $Ca-HCO_3(SO_4+NO_3)$등 3가지 유형을 보인다. 환경부 권고치인 우라늄 $30{\mu}g/L$를 초과하는 지하수는 총 49지점 중 2점이며, Rn-222의 경우 미국 EPA 기준치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 총 40지점중 11점이다. 초과하는 지하수는 주로 화강편마암과 흑운모편마암 지질과 지질경계부에 분포한다. 지표방사능 세기와 지하수내 우라늄함량과는 뚜렷한 상관관계를 보여지 않는다. 아울러 $N45^{\circ}E$ 방향의 주향이동단층인 영동단층은 $82^{\circ}$의 고경도로 상반에 해당되는 화강암 및 화강편마암지역에서 고함량의 우라늄과 Rn-222가 산출되며, 하반에 해당되는 퇴적암지역에는 고함량의 지하수가 확인되지 않는데, 이와 같은 뚜렷한 차이는 지질의 영향과 더불어 단층대가 방사성물질의 이동 및 확산을 차단시키는 역할에도 원인이 있을 것으로 추정된다.
Vivianite (Fe32+(PO4)2·8H2O) and green rust ([Fe42+Fe23+(OH)-12][SO42-·2H2O]2-), ferrous containing minerals, could remove aqueous U(VI) in 5 min. and the efficiencies of green rust were roughly 2 times higher than that of vivianite. The zeta potential measurement results implies that the better performance of green rust might be attributed to the favorable surface charge toward uranyl phosphate species. The removal behaviors of the minerals were well fitted by pseudo-second order kinetic model (R2 > 0.990) indicating the dominant removal process was chemical adsorption. Effects of Ca2+ and CO32- at pH 7 were examined in terms of removal kinetic and capacity. The kinetic constants of aqueous U(VI) were 8 and 13 times lower (0.492 × 10-3 g/(mg·min); 0.305 × 10-3 g/(mg·min)) compared to the value in the absence of the ions. The thermodynamic equilibrium calculation showed that the stable uranyl species (uranyl tri-carbonate) were newly formed at the condition. Surface investigation on the reacted mineral with uranyl phosphates species were carried out by XPS. Ferrous iron and U(VI) on the green rust surface were completely oxidized and reduced into Fe(III) and U(IV) after 7 d. It suggests that the ferrous minerals can retard U(VI) migration in phosphate-rich groundwater through the adsorption and subsequent reduction processes.
The Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) has developed geological repository systems for the disposal of high-level wastes and spent nuclear fuels (SNFs) in South Korea. The purpose of the most recently developed system, the improved KAERI Reference Disposal System Plus (KRS+), is to dispose of all SNFs in Korea with improved disposal area efficiency. In this paper, a system-level safety assessment model for the KRS+ is presented with long-term assessment results. A system-level model is used to evaluate the overall performance of the disposal system rather than simulating a single component. Because a repository site in Korea has yet to be selected, a conceptual model is used to describe the proposed disposal system. Some uncertain parameters are incorporated into the model for the future site selection process. These parameters include options for a fractured pathway in a geosphere, parameters for radionuclide migration, and repository design dimensions. Two types of SNF, PULS7 from a pressurized water reactor and Canada Deuterium Uranium from a heavy water reactor, were selected as a reference inventory considering the future cumulative stock of SNFs in Korea. The highest peak radiological dose to a representative public was estimated to be 8.19×10-4 mSv·yr-1, primarily from 129I. The proposed KRS+ design is expected to have a high safety margin that is on the order of two times lower than the dose limit criterion of 0.1 mSv·yr-1.
사용후핵연료(Spent nuclear fuel; SNF) 심지층 처분장의 완충재 소재로서 WRK (waste repository Korea) 벤토나이트가 적합한 지를 평가하기 위하여, 대표적인 방사성 핵종인 U (uranium)에 대한 WRK 벤토나이트의 흡/탈착 특성과 흡착 기작을 규명하는 다양한 분석, 흡/탈착 실내 실험, 동역학 흡착 모델링을 다양한 pH 조건에서 수행하였다. 다양한 특성 분석 결과, 주성분은 Ca-몬모릴로나이트이며, U 흡착 능력이 뛰어난 광물학적·구조적 특징들을 가지고 있었다. WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율 및 탈착율을 규명하기 위한 흡/탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트와 U 오염수(1 mg/L)가 낮은 비율(2 g/L)로 혼합되었음에도 불구하고 높은 U 흡착 효율(>74%)과 낮은 U 탈착율(<14%)을 보였으며, 이는 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 적절하게 사용될 수 있음을 의미한다. pH 3과 7 조건에서는 상대적으로 낮은 U 흡착 효율(<45%)이 나타났으며, 이는 U가 용액의 pH 조건에 따라 다양한 형태로 존재하며, 존재 형태에 따라 상이한 U 흡착 기작을 가지기 때문으로 판단된다. 본 연구 실험 결과와 선행연구를 바탕으로 WRK 벤토나이트의 주요 화학적 U 흡착 기작을 pH 범위에 따라 용액 내 U의 존재 형태에 근거하여 설명하였다. pH 3 이하에서 주로 UO22+ 형태로 존재하는 U는 벤토나이트 표면의 Si-O 또는 Al-O(OH)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되기 때문에 pH가 감소할수록 음전하 표면이 약해지는 WRK 벤토나이트 특성에 의해 비교적 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 7 이상의 알칼리성 조건에서 U는 음이온 U-수산화 복합체(UO2(OH)3-, UO2(OH)42-, (UO2)3(OH)7- 등)로 존재하며 비교적 높은 흡착 효율이 나타내는데, 이들은 벤토나이트에 포함된 Si-O 또는 Al-O(OH)의 산소원자를 공유하거나 리간드 교환에 의해 새로운 U-복합체가 형성되어 흡착되거나 수산화물 형태의 공침(co-precipitation)에 의해 벤토나이트에 고정되기 때문이다. pH 7의 중성 조건에서는 pH 5와 6보다 오히려 낮은 U 흡착 효율(42%)이 나타났는데, 이러한 결과는 용액 내 존재하는 탄산염(carbonate)에 의해 U가 U-수산화 복합체보다 용해도가 높은 U-탄산염 복합체로 존재하는 경우 가능하다. 연구 결과 pH를 약산성 또는 염기성 조건으로 유지하거나 용액 내 존재하는 탄산염을 제한함으로써 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 높일 수 있는 것으로 나타났다.
자연유사연구는 방사성폐기물의 지하 처분에서 안전성평가를 포함하는 다중의 안전성 확보를 요구하는 safety case에서 중요한 역할을 담당하고 있다. 본 연구에서는 해외의 자연유사연구 동향을 조사하여, 처분장 재료물질들과 핵종이동 및 지연과 관련된 자연유사연구 결과들을 연구주제별로 정리하고, 주요 연구결과와 문제점, 결과의 활용성 등에 초점을 두고 분석하였다. 아울러 국내에서 수행된 자연유사연구 결과들을 우라늄 광상 연구, 암반을 이용한 연구, 지하수를 이용한 연구, 고고학적 유물을 이용한 연구 등으로 분류하고, 그 주요 결과들을 정리하였다. 지난 수 십 년 동안 수행되어 온 방대한 양의 자연유사연구 결과들이 존재하지만, 처분안전성 평가와 safety case 개발에 적극적으로 활용되지 못하였다. 따라서 본 연구에서는 자연유사연구 결과의 활용방법을 정리하고, 활용성을 증진하기 위한 방법론을 검토하였다. 방사성폐기물 처분장에 대한 안전성 평가의 신뢰성을 증진하고 검증하기 위해서는 자연유사연구의 수행은 필수적이다. 따라서 자연유사연구 결과들을 safety case 개발에 활용하기 위해서는 자연유사 정보 데이터베이스의 구축과 함께 활용방법론이 개발되어야 할 필요가 있다.
한국원자력연구원에 위치한 KURT 지하처분연구시설은 2003년 부지조사를 시작으로 최근에 완공하였으며, 그 규모는 길이 약 180m, 폭 6m, 그리고 높이 6m의 말굽형 단면을 가진 터널이고 지하 약 90m 깊이에 위치하고 있다. 터널 굴착이 100m 정도 진행되었을 때, 신선한 암석 및 풍하가 진행된 암석, 그리고 균열 및 단층 충전물질로 채워진 부분을 대상으로 시료를 채취하여 광물 및 화학적 분석을 실시하였다. KURT 암반에는 일라이트, 스멕타이트, 녹니석과 같은 층상규산염광물들과 방해석 등이 단층 및 균열을 충전하고 있다. 일라이트나 스멕타이트는 단열대에 주로 혼합광물로 존재하고 있으며, 우세종에 따라 입도에 따른 함량비에 차이가 있다. 산화철로 피복된 암석과 단열충전물 시료에는 우라늄 및 토륨의 함량이 신선한 암석에 비해 높았으며, 이는 암석으로부터 서서히 용탈되거나 지하수 및 열수에 용존되어 있던 핵종 원소들이 단열을 따라 이동하면서 산화철 및 단열충전광물들에 의해 선택적으로 수착되거나 공침된 결과로 해석된다. 본 연구결과는 향후 지하심부 고준위방사성폐기물 처분관련 장기안정성 예측시 핵종 이동 및 지연에 영향을 끼치는 환경 인자 평가에 귀중한 자료로 활용될 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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