현재 국내에서 가동중인 원자력발전소 공급용 핵연료 분말제조 공정에서 발생되는 폐액의 물성과 처리방법에 대한 연구가 수행되었다. 중수로형과 경수로형 발생 폐액에 함유된 우라늄을 회수/처리하기 위하여, 공히 폐액 속의 탄산이온의 제거가 필수적이다. 중수로형은 ADU 형태로 경수로형의 경우 $UO_4$ 화합물 형태로 처리하는 것이, 최종 폐액의 우라늄 농도를 최소화할 수 있었다. 처리후 폐액의 우라늄 농도는 중수로형 폐액의 경우, 폐액을 가열하여 ADU를 제조한 후 여액에 lime을 처리하는 방법으로 1ppm까지, 경수로형 폐액의 경우 $UO_4{\cdot}2NH_4F$형태로 우라늄을 침전시킬 경우 0.8ppm까지 여액중의 우라늄 농도를 낮출 수 있었다. 최적 처리조건은 중수로형 폐액의 경우 $101^{\circ}C$까지 단순 가열방법이, 경수로형 폐액의 경우 가열한 후 $60^{\circ}C$에서 암모니아로 pH를 9.5로 조절한 후 과산화수소 용액을 첨가하여 1시간 반응시키는 경우로 나타났다. 폐액으로부터 회수된 우라늄 화합물은, 중수로형 폐액인 경우 pH가 낮을수록 회수된 ADU 입자의 크기가 증가하였으며, 경수로형 폐액인 경우 회수된 uranium peroxide 화합물을 공기분위기에서 열분해시킨 결과 기존의 AUC 분말이 열분해되어 나타내는 특성과 동일한 특성을 보임에 따라 핵연료분말 제조공정으로 recycle이 가능한 것으로 판단되었다.
사용후핵연료 금속전환체의 저장 안정성을 높이기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질로 알려져 있는 Nb을 첨가하여 모의 금속전환체 합금을 제작하였다. 모의 금속전환체 합금을 $200{\sim}300^{\circ}C$ 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하고 무게증가(wt%)를 열중량 분석기(TGA)로 측정하였다. 산화 실험결과 U-Nb 모의 금속전환체는 순수 금속우라늄에 비하여 상당한 산화 저항성을 가졌다. U-Nb 합금의 경우 Nb의 함량 1, 2, 3, 4 wt%에 따라 각각 온도가 $200^{\circ}C$일 경우에는 1.61, 7.78, 11.76, 20.14배 , $250^{\circ}C$에서 1.45, 5.98, 10.08, 11.15배, $300^{\circ}C$에서 1.33, 4.82, 8.87, 6.84배 순수 금속우라늄에 비해 산화저항성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 U-1~4 wt%Nb 합금에 대한 활성화에너지는 17.13~21.92 kcal/mol 로 나타났다.
본 연구는 대전지역 기존 지하수중 우라늄 및 라돈-222와 같은 자연방사성 물질의 농도가 높은 것으로 알려진 한 지점을 선정하여 121 m 심도의 연구용 시추공을 확보하여 심도별 지하수내 우라늄 및 라돈-222의 산출특성 밝히고, 시추코어를 이용하여 우라늄의 기원에 대한 지화학적 상관성을 알아보고자 하였다. 이를 위하여 더블패커를 이용하여 시추공내 심도별로 6개 지하수 시료를 채취하여 화학성분 분석, 우라늄과 라돈-222의 함량을 분석하였다. 분석결과 지하수의 pH는 중성내지는 알카리성이며, 화학성분상 $Ca-HCO_3(SO_4+Cl)$ 유형에 속한다. 그리고 우라늄과 라돈-222의 농도는 각각 169~1,020 ppb와 $9,190{\pm}96{\sim}32,800{\pm}180$ pCi/L를 보여 심도별 뚜렷한 농도차이를 보이며, 모두 미국 EPA 권고치를 초과하였다. 지하수내 우라늄은 지하 45~50m 심도에서 가장 높은 함량을 보인다. 이 구간 지하수는 약알카리성의 산환환경이며 높은 $HCO_3$의 함량으로 우라늄 용존에 유리한 환경으로 보인다. 지하수내 우라늄의 형태는 우라닐탄산염화합물{$(UO_2CO_3)^0$ 혹은 $(UO_2HCO_3)^+$}이 우세한 것으로 보인다. 라돈-222 함량은 심도가 깊어질수록 증가하는 경향을 보인다. 시추코어에 의한 지질주상도특성을 보면 모암은 복운모화강암이며 페그마타이트가 수 곳에서 확인되었고, 중성질 암맥이 100 m 내외에서 확인되었다. 암석내 우라늄과 토륨의 함량은 0.372~47.4 ppm과 0.388~11.2 ppm의 범위를 보여 기존 국내에서 보고된 함량보다 높은 값을 보인다. 암석현미경 관찰 및 전자현미분석결과 방사성원소를 함유하는 광물로는 장석과 흑운모내 포획된 모자나이트, 인회석, 녹염석 광물로 확인되었으며, 광물내 주요성분을 치환하여 주로 존재한다.
우라늄의 용존농도(溶存濃度)와 토륨의 용존농도(溶存濃度) 및 질산(窒酸)의 노르말농도(濃度)가 서로 다른 여러가지 질산(窒酸) 우라늄-질산(窒酸)토륨 혼합용액(混合溶液)을 만들어 피크노메타(pycnometer)로서 그 밀도를 측정한 후 우라늄의 용존농도, 토륨의 용존농도 및 질산의 노르말농도만의 함수로서 물함량(含量)을 결정할 수 있는 실험식을 유도하였다. 그 결과 유도된 실험식은 $W=1.0-0.358\;C_u-0.4538\;C_{Th}-0.0307\;H^+$로서 여기에서 $W,\;C_u,\;C_{Th}$ 및 $H^+$은 각각 혼합용액중(混合溶液中)의 물함량(含量)(g/cc), 우라늄의 용존농도(溶存濃度)(g/cc), 토륨의 용존농도(溶存濃度)(g/cc) 및 질산(窒酸)의 노르말농도(濃度)를 나타낸다. 유도된 실험식에 의하여 산출된 물함량을 Bouly 등(等)의 방법으로 계산한 결과치(結果値)와 비교하였는데 그 차이는 2.7%이하인 것으로 나타났다.
우라늄 함량이 높은 흑색 셰일 및 점판암이 주요 기반암인 괴산군 청천면 덕평리 일대 토양의 물리/화학적 특성을 규명하였고, 토양으로부터 우라늄을 제거하기위한 다양한 세척용액 및 세척조건을 적용한 실내 세척 실험을 실시하여, 토양 세척법이 우라늄 함량이 높은 토양으로부터 우라늄을 제거하는데 효과적인 방법임을 입증하였다. 총 8지점 토양 시료의 우라늄 농도를 분석하여 인공강우 용출실험(SPLP), 독성물질 용출실험(TCLP)을 실시한 결과 가장 우라늄함량이 높은 S2 토양의 경우 SPLP 용출 농도가 USEPA 음용수 기준치(30 ${\mu}g$/L)를 초과하여 토양으로부터 주변수계로의 지속적인 오염 가능성이 있는 것으로 나타났으며, 연속추출실험(SEP) 결과 약산 강우에 의해 토양으로부터 우라늄 용출이 발생할 수 있는 것으로 판단되었다. 토양으로부터 우라늄을 제거하기위하여 다양한 세척액과 세척조건을 적용하여 토양 세척 실험을 실시한 결과, pH 1인 산성용액, 염산 0.1 M 용액, 황산 0.05 M 용액, 구연산 0.5M 용액을 세척액으로 사용하는 경우 우라늄 제거 효율이 80% 이상이었으며, 아세트산과 EDTA 용액의 경우 30%이하의 낮은 제거율을 나타내었다. 토양/세척액 비율은 1 : 3, 세척 시간을 30분, 토양 당 반복 세척 회수를 2회로 설정하여 위의 세척용액들을 이용하는 경우, 실제 우라늄 함량이 매우 높은 S2 토양 주변 현장에서 토양 세척법이 우라늄 제거에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 판단되었다. 세척 전/후 토양의 총유기탄소함량(TOC), 양이온 교환 능력(CEC)을 측정하였고, X-선형광분석(XRF)과 X-선회절분석(XRD)을 실시하여 비교함으로써 세척 후 토양 특성 변화를 규명하였다. 세척 후 토양의 TOC와 CEC가 각각 55%, 66%까지 감소하여 세척한 토양을 작물재배용으로 재사용할 경우 적절한 개량제를 첨가하는 것이 바람직할 것으로 나타났다. 세척 전/후 토양의 XRF 및 XRD 분석 결과, 산세척에 의한 토양의 주요 성분과 광물 구조 변화는 심각하지 않은 것으로 나타나 pH 회복을 위한 추가 물 세척 후 세척 토양을 재활용 할 수 있을 것으로 판단되었다.
본(本) 연구(硏究)는 충남(忠南)-진산일대의 옥천계(沃川系) 탄질흑색점판암(炭質黑色粘板岩)에 부존(賦存)되는 우라늄분포(分布)의 특성(特性)과, 우라늄과 조성광물(組成鑛物)과의 관계(關係)를 밝히기 위(爲)하여 시도되었다. 본(本) 연구지역(硏究地域)으로부터 채취된 시료중 40개의 시료를 택하여 광물학적(鑛物學的) 지화학적(地火學的) 연구(硏究)를 실시(實施)하고 콤퓨터(IBM370)를 이용(利用)한 통계적(統計的) 상관관계(相關關係)를 제시(提示)하였다. 우라늄과의 정(正)의 상관관계(相關關係)를 갖는 광물은 유기탄소(有機炭素), 적철광(赤鐵鑛), 갈철광(褐鐵鑛)이며, 부(負)의 상관관계(相關關係)를 갖는 광물(鑛物)은 석영(石英), 백운모(白雲母), 불투명광석광물이다. 이중 가장 높은 정(正)의 상관관계(相關關係)를 갖는 것은 유기탄소(有機炭素)이며, 우라늄의 수반경향(隨伴傾向)은 71.4%이다. 우라늄 부존함량과 유기탄소(有機炭素)와의 회귀방정식(回歸方程式)은 log($U_3O_8{\times}10^4+1$)=-1.3447+2.5599log(Organic carbon)으로 표시(表示)되고 추정표준오차 Sy값은 0.1498에 이른다. 이는 유기탄소를 부존시킨 지질(地質)환경은 역시 우라늄 침전에도 영향을 주었음을 암시해 준다. 야외(野外)조사에 의하면 우라늄광물은 주로 흑색점판암중(黑色粘板岩中) 탄질물내(炭質物內)에 산출(産出)되고, 가끔 흑색점판암(黑色粘板岩)의 구조면상(構造面上)에 산점상(散點狀)으로 분포(分布)하는데 후자의 경우는 우라늄 침전후의 이차적(二次的)인 이동(移動)에 의한 것임을 암시해 준다. 중상관관계(重相關關係)와 다변수회귀분석(多邊數回歸分析)을 통(通)한 다원회귀방정식(多元回歸方程式)은 log=($U_3O_8{\times}10^4+1$)=0.77396+0.04465 (organic carbon)+0.00574 (quartz)-0.00964 (muscovite)+0.37827 (biotite)-0.02286 (clay substance)+0.01268 (other silicates)+0.1032 (barite)-0.00224 (apatite)+0.01606 (calcite)+0.08258 (hematite)-0.02406 (limonite)-0.01715 (other opaques)로 표시(表示)되고, 이에 의한 추정의 표준오차 Sy값은 0.1186이며 중상관관계(重相關關係)의 값은 0.879이다. 따라서 다변수회귀분석(多邊數回歸分析)에서는 유기탄소(有機炭素)만을 포함(包含)한 회귀방정식(回歸方程式)보다 수반경향이 5.89%증가 된다.
지하수 중 우라늄이 높은 농도로 포함되어 있는 대보화강암 지역의 대수층구간에서 회수된 시추 코아에서 우라늄광물의 산출과 존재형태를 연구하였다. 우라늄광물은 일차적 기원으로 산출되며, 저어콘, 모나자이트, 제노타임 등과 같은 부성분 광물 내에 함유되는데 대부분 미량성분이나 포획물로 들어있다. 우라늄 광물은 $1~2mu$m 이하의 미림질의 결정으로 산출되므로 후방산란 전자영상(BSE)으로서도 구분이 매우 어렵다. 우라늄 광물을 포함하는 부성분 광물에서 이들이 빠져나간 용해동공이나 용해조직이 흔하게 관찰되는 것으로 보아 이들은 부분적으로 지하수로 용해되어 빠져나간 것으로 판단된다. 모암내의 우라늄함량과 지하수중 우라늄의 함량이 서로 별다른 관련성을 보이지 않는 사실은 우라늄광물이 용해될 수 있는 수리화학적 환경 외에도 우라늄 광물의 산출특징과 존재형태도 중요한 요소임을 지시해 준다.
The ion exchange resins have been synthesized from chlormethyl styrene-1,4-divinylbenzene(DVB) with 1%, 2%, and 20%-crosslinking and macrocyclic ligand of cryptand 21 by copolymerization method and the adsorption characteristics of uranium(VI), copper(II) and dysprosium(III) metallic ions have been investigated in various experimental conditions. The synthesis of these resins was confirmed by content of chlorine, element analysis, and IR-spectrum. The effects of pH, equilibrium time, dielectric constant of solvent and crosslink on adsorption of metallic ions were investigated. The metal ion was showed fast adsorption on the resins above pH 3. The optimum equilibrium time for adsorption of metallic ions was about two hours. The adsorption selectivity determined in ethanol was in increasing order uranium$(UO^{2+}_2)\;>\;copper(Cu^{2+})\;>\;dysprosium(Dy^{3+})$ ion. The adsorption was in order of 1%, 2%, and 20% crosslink resin and adsorption of resin decreased in proportion to order of dielectric constant of solvents.
KIM, JUNG SUK;JEON, YOUNG SHIN;PARK, SOON DAL;HA, YEONG-KEONG;SONG, KYUSEOK
Nuclear Engineering and Technology
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제47권7호
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pp.924-933
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2015
The correlation of the isotopic composition of uranium, plutonium, neodymium, and cesium with the burnup for high burnup pressurized water reactor fuels irradiated in nuclear power reactors has been experimentally investigated. The total burnup was determined by Nd-148 and the fractional $^{235}U$ burnup was determined by U and Pu mass spectrometric methods. The isotopic compositions of U, Pu, Nd, and Cs after their separation from the irradiated fuel samples were measured using thermal ionization mass spectrometry. The contents of these elements in the irradiated fuel were determined through an isotope dilution mass spectrometric method using $^{233}U$, $^{242}Pu$, $^{150}Nd$, and $^{133}Cs$ as spikes. The activity ratios of Cs isotopes in the fuel samples were determined using gamma-ray spectrometry. The content of each element and its isotopic compositions in the irradiated fuel were expressed by their correlation with the total and fractional burnup, burnup parameters, and the isotopic compositions of different elements. The results obtained from the experimental methods were compared with those calculated using the ORIGEN-S code.
The ion exchange resins have been synthesized from chlormethyl styrene - 1,4 - divinylbenzene(DVB) with 1%, 2%, 4% and 8%-crosslinking and 1-aza-18-crown-6 macrocyclic ligand by copolymerization method. Content of chlorine in styrene-DVB copolymer was decreased as crosslink increased and it is because as crosslink increased 1%, 2%, 4% and 8% DVB content increased and crosslink density increased and cavity was reduced. Functional group of resin almost disappeared as C-C1 peak around $700cm^{-1}$ was substituted with 1-aza-18-C-6 macrocyclic ligand and new peak of C-N around $1020cm^{-1}$ appeared, so it was confirmed that styrene-DVB copolymer and ligand were compounded. As crosslink increased in the analysis of element contents, it resulted in the reduction of nitrogen content and it is because as crosslink increased, it led to the reduction of chlorine content in the process of substitution reaction and it affected macrocyclic ligand substituted. Thermo analysis curve of functional synthetic resin decomposed three part of 1-aza-18-C-6, styrene, and DVB. Form of functional synthetic resin showed distortion of its particles as macrocyclic ligand was introduced to styrene-DVB copolymer and hydrogen of ligand caused substitution with chlorine element of styrene molecule.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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