A visible-light photoactive $TiO_{2-x}N_x$ photocatalyst was synthesized successfully by means of cogrinding of anatase-$TiO_2(a-TiO_2)$ in $NH_3$ ambient, followed by heat-treatment at $200^{\circ}C$ in air environment. In general, it is well known that the grinding-operation induces phase transformation of a-$TiO_2$ to rutile $TiO_2$. This study investigates the influence of the amount of $NH_3$ gas on the phase transformation rate of a-$TiO_2$ and enhancement of visible-light photocatalytic activity, and also examines the relation between the photocatalytic activity and the period of grinding time. The phase transformation rate of a-$TiO_2$ to rutile is retarded with the amount of NH3 injected. And the visible-light photocatalytic activity of samples, was more closely related to the period of grinding time than $NH_3$ amount injected, which means that the doping amount of nitrogen into $TiO_2$ more effective to mechanical energy than $NH_3$ amount injected. XRD, XPS, FT-IR, UV-vis, Specific surface area (SSA), NOx decomposition techniques are employed to verify above results more clearly.
고정원에서 발생되는 질소산화물을 $V/TiO_2$ 촉매하에서 암모니아를 이용하여 질소로 제거하는 선택적 촉매 환원법에 대하여 연구하였다. 이러한 SCR 공정은 촉매의 성능이 전체 공정의 성능을 좌우한다. 본 연구에서는 $V/TiO_2$ 촉매들의 저온 및 고온에서의 SCR 반응 특성을 조사하고 촉매상에서의 암모니아 거동을 통한 반응물의 흡 탈착 특성을 파악하였다. 실험은 고정층 반응기에서 수행하였으며, 촉매는 7종의 $TiO_2$에 동일한 양의 바나듐을 담지하였다. 실험결과 각각의 $TiO_2$와 바나듐간의 상호작용에 의해 비화학양론적인 바나듐 산화물들이 다르게 생성되기 때문에 $TiO_2$에 따라 다양한 반응활성을 나타내는 것을 확인하였다. 또한 각 촉매에 대하여 각각 최적의 소성온도가 존재하였으며 촉매의 활성도 각각 다르게 나타났다. 또한 촉매의 $NH_3-TPD$ 실험 결과 SCR 활성과 흡착된 $NH_3$의 양과는 직접적으로 일치하지 않았다.
다양한 상용 $TiO_2$ 담체를 이용한 10 wt%의 Mn계 촉매를 습윤함침법으로 제조하여 $NH_3$에 의한 NO의 저온 선택적 촉매환원법(SCR) 반응 특성을 연구하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD, XPS 그리고 TPR과 같은 물리화학적 분석을 통해 수행되었다. MnOx/$TiO_2$ 촉매의 MnOx 표면밀도는 비표면적에 영향을 받는다. 고분산된 망간산화물에 의한 낮은 MnOx surface density로 저온 SCR 활성이 증가하고 망간산화물의 $MnO_2$에서 $Mn_2O_3$로 환원되는 온도가 감소되었다. 우수한 SCR활성을 위해서는 망간산화물을 높은 비표면적을 가진 $TiO_2$에 담지되어야 하고 고분산된 비정질종이 존재해야 한다.
The performance of disk-type catalytic filters impregnated by TiO$_2$ or TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ 2SiO$_2$ supports and V$_2$O$_{5}$ catalyst was evaluated for selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia as a reductant. XRD, FT -IR, BET and SEM were used to characterize the catalytic filters prepared in this work. Optimal V$_2$O$_{5}$ loading and reaction temperature for V$_2$O$_{5}$/TiO$_2$ catalytic filters were 3-6 wt.% and 350-40$0^{\circ}C$ at GHSV 14,300 $hr^{-1}$ in the presence of oxygen, respectively. With increasing the V$_2$O$_{5}$ loading from 0.5 to 6 wt%, NO conversion increased from 24 to 96% at 40$0^{\circ}C$ and 14.300$hr^{-1}$, and maintained at 80% over in the V$_2$O$_{5}$ loading range of 3-6 wt.% and then dropped at V$_2$O$_{5}$ loading of 7wt.% over. In comparing V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ and V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3Al$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic fillers, which have same 3wt.% V$_2$O$_{5}$ loading, the V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$-3A1$_2$O$_3$ㆍ2SiO$_2$ catalytic filter showed higher activity than V$_2$O$_{5}$/ TiO$_2$ catalytic filter, but higher differential pressure drops owing to its low air permeability. low air permeability.
본 연구는 공침법으로 Ti가 첨가된 Mn-Cu 혼합산화물을 이용하여 $200^{\circ}C$ 이하의 저온 영역에서의 $NH_3$-SCR 반응특성에 관한 것이다. 제조된 촉매들은 BET, XRD, XPS, TPD를 이용하여 각각의 물리/화학적 특성을 분석하였다. Mn-Cu 혼합산화물은 매우 큰 비표면적과 저온에서의 높은 SCR 효율을 나타내었으며, Ti가 첨가된 경우 상대적으로 높은 SCR 효율과 $N_2$ 선택도를 나타내었다. 이러한 결과는 Ti가 첨가됨에 따라 화학 흡착된 산소종($Me-O_{ads}$)이 증가하여 NO가 $NO_2$로의 산화가 촉진되고, $Mn^{3+}$와 같은 $NH_3$의 흡착점의 수가 증가되었기 때문이다.
다양한 상용 $TiO_2$ 담체를 이용한 Ce/Ti 촉매를 습윤함침법으로 제조하여 $TiO_2$의 물리화학적 특성 및 선택적촉매환원(SCR) 반응활성과의 상관관계에 관하여 연구하였다. $TiO_2$의 특성은 XRD, BET, XPS 및 pH와 같은 물리화학적 분석을 통해 수행되었다. Ce/Ti 촉매는 $TiO_2$의 물리화학적 특성에 따라 각기 다른 SCR 활성을 나타내었다. $TiO_2$의 비표면적이 증가됨에 따라 우수한 활성을 나타내었다. CeOx surface density의 경우 $2.5{\sim}14.5CeOx/nm^2$의 범위에서 우수한 활성을 보였으며, $14.5CeOx/nm^2$ 이상에서는 활성이 감소하는 경향을 나타내었다. $TiO_2$의 O/Ti mole ratio는 1.32~1.79의 범위에서 우수한 활성을 나타내었으며, $TiO_2$의 pH의 경우 SCR 활성과 영향이 없음을 확인하였다. 우수한 SCR 활성을 위해서는 세리아 산화물을 높은 비표면적 및 일정 O/Ti mole ratio를 가진 $TiO_2$에 담지되어야 하고 고분산된 세리아 산화물에 의한 낮은 CeOx surface density를 나타내는 촉매를 제조하여야 한다.
다양한 건축재료에 광촉매(TiO2)를 적용하기 위하여 TiO2-mayenite를 제조하였다. TiO2는 졸-겔법을 사용하여 titanium isopropoxide (TTIP)와 urea를 1:1의 비율로 고정하여 합성하였다. 그 후 온도범위 400 - 700 ℃로 소성하여 온도에 따른 특성을 분석하였다. TiO2의 물리 및 화학적 특성은 BET, TGA 그리고 XRD를 통해 분석되었다. 질소산화물 제거 실험은 KS L ISO 22197-1에 의거하여 1 시간 동안의 NO의 농도변화를 측정하여 확인하였다. 제조된 입자들은 600 ℃ 이하에서 아나타제 결정구조를 나타내었고, TiO2 (urea)-400에서 2.35 µmol h-1의 가장 높은 질소산화물 제거율을 나타내었다. TiO2-mayenite는 TiO2 분산 용액을 스프레이하는 방법(s/s)과 졸-겔 상태의 용액을 스프레이 하는 방법(g/s)으로 제조하였다. BET와 XRD 분석을 통하여, 제조된 TiO2-mayenite는 졸-겔 상태의 용액을 스프레이 하여 제조한 5-TiO2 (g/s) 입자가 열처리에도 결정구조를 유지하는 것을 확인하였다. 또한 질소산화물 제거 실험에서도 5-TiO2 (g/s)-500 입자에서 0.55 µmol h-1의 가장 높은 제거율을 나타내었다. 결론적으로 TiO2-mayenite를 제조하기 위하여 TiO2는 졸-겔 상태에서 mayenite에 결합시켜야 결정구조를 유지하며, 높은 질소산화물 제거 능력을 나타내는 것을 확인하였다.
최근 들어 지구환경의 보전 필요성이 그 어느 때보다도 강하게 제기되면서 대류권 내에서 진행되는 광화학적 대기오염 현상과 그에 따른 오존농도의 증가에 대해 많은 관심이 집중되고 있다 광화학적 대기오염현상이란 대기중의 휘발성 유기화합물(Volatile Organic Compounds VOCs)과 질소산화물(NOx)이 햇빛 내의 자외선에 의해 반응하면 오존, 알데히드, peroxyacetyl nitrate 등과 같은 2차 오염물질인 광화학 산화물을 생성하는 것을 의미하는데 이 광화학 산화물은 생물체에 악영향을 주고 아울러 성층권의 오존층을 파괴하여 궁극적으로는 지구 온난화 현상의 원인이 되고 있다. (중략)
The selective catalytic reduction (SCR) of $MnO_x$ with $NH_3$ is an effective method for the removal of $MnO_x$ from stationary system. The typical catalyst for this method is $V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2$, caused by the high activity and stability. However, This catalyst is active within $300{\sim}400^{\circ}C$ and occurs the pore plugging from the deposition of ammonium sulfate salts on the catalysts surface. It needs to locate the SCR unit after the desulfurizer and electrostatic precipitator without reheating of the flue gas as well as deposition of dust on the catalyst. The manganese oxides supported on titania catalysts have attracted interest because of its high SCR activity at low temperature. The catalytic activity of $MnO_x/TiO_2$ SCR catalyst with different manganese precursors have investigated for low-temperature SCR in terms of structural, morphological, and physico-chemical analyses. The $MnO_x/TiO_2$ were prepared from three different precursors such as manganese nitrate, manganese acetate (II), and manganese acetate (III) by the sol-gel method and then it calcinated at $500^{\circ}C$ for 2 hr. The structural analysis was carried out to identify the phase transition and the change intensity of catalytic activity by various manganese precursors was analyzed by FT-IR and Raman spectroscopy. These different precursors also led to various surface Mn concentrations indicated by SEM. The Mn acetate (III) tends to be more suppressive the crystalline phase (rutile), and it has not only smaller particle size, but also better distributed than the others. It was confirmed that the catalytic activity of MA (III)-$MnO_x/TiO_2$ was the highest among them.
The effects of various manganese precursors for the low-temperature selective catalytic reduction (SCR) of $NO_x$ were investigated in terms of structural, morphological, and physico-chemical analyses. $MnO_x/TiO_2$ catalysts were prepared from three different precursors, manganese nitrate, manganese acetate(II), and manganese acetate(III), by the sol-gel method. The manganese acetate(III)-$MnO_x/TiO_2$ catalyst tended to suppress the phase transition from the anatase structure to the rutile or the brookite after calcination at $500^{\circ}C$ for 2 h. It also had a high specific surface area, which was caused by a smaller particle size and more uniform distribution than the others. The change of catalytic acid sites was confirmed by Raman and FT-IR spectroscopy and the manganese acetate(III)-$MnO_x/TiO_2$ had the strongest Lewis acid sites among them. The highest de-NOx efficiency and structural stability were achieved by using the manganese cetate(III) as a precursor, because of its high specific surface area, a large amount of anatase $TiO_2$, and the strong catalytic acidity.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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