Batch experiments were performed to investigate the feasibility of a surfactant-enhanced soil washing process for soils heavily contaminated with crude oil in Kuwait. TPH concentration of the contaminated soil was 223,754 mg/kg, sampled from the bottom of a vaporized oil extraction pond in the Burgan reservoir field. Commercialized eight nonionic surfactants (Tween and Tergitol series) were used to measure the aqueous solubility for the crude oil. Among them, two Tergitol surfactants were used to evaluate the TPH removal efficiency of the surfactant-enhanced soil washing for heavily contaminated Kuwait soil. The solubility of the crude oil in surfactant solution was in the order Tergitol 15-S-7 > Tergitol 15-S-9 > Tergitol 15-S-12 > Tween-80 > Tween-20 > Tween-60, which showed that the crude oil solubilities of the Tergitol series were higher than those of the Tween series. The TPH removal efficiencies of 2% and 5% Tergitol 15-S-9 solution were 59% and 65%, respectively. Because the residual TPH concentration in the washed soil was still higher than the clean-up level (10,000 mg/kg), the soil washing process was repeated five times. After the fifth washing, the residual TPH concentration in the soil went down to 7,680 mg/kg and its removal efficiency was 97%.
본 연구에서는 Tergitol 계열 비이온 계면활성제 시스템에 이온 계면활성제와 보조 계면활성제를 각각 첨가한 경우에 있어서의 원유 중에 포함되어 있는 황화합물 가용화도에 관하여 살펴보았다. Sodium oleate, potassium oleate, CTAB와 DTAB 등의 이온 계면활성제 첨가는 비이온 계면활성제에 의한 황화합물 가용화도에 큰 영향을 미치지 않는 반면에 사슬 길이가 긴 알코올을 보조 계면활성제로 첨가한 경우에는 원유 중의 황화합물 가용화도가 증가하였다. 알코올의 첨가 효과는 계면활성제가 수용액 상으로부터 오일 상으로 이동하는 partitioning 현상으로 인하여 사용한 원유 양이 증가할수록 작아지며, 또한 사용한 알코올의 사슬 길이에 따른 가용화도 증가 차이도 작게 나타났다. 원유와 계면 활성제 수용액 사이의 계면장력은 온도가 증가할수록 감소하였고 소수성의 계면활성제일수록 감소의 폭이 증가하였다. 수용액의 pH 변화에 따라 황화합물의 가용화에는 큰 변화가 없었으며, 탈황 미생물 성장 영향 실험에서 계면활성제 혹은 보조계면활성제의 첨가는 탈황 미생물의 성장에 큰 영향을 끼치지 않음을 확인할 수 있었다.
Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are representative hydrophobic organic carbons (HOCs). Surfactant-enhanced electrokinetic (EK) remediation is an innovative in-situ technology that can effectively remove HOCs from low-permeability soils. In this study, the electrokinetic remediation using Tergitol 15-S-12, a nonionic surfactant, was conducted for the removal of phenanthrene from kaolinite. Tergitol 15-S-12 was used at concentrations of 1.5, 2.0, 2.5 and 7.5 g/L to enhance the solubility of phenanthrene. When the surfactant solution was applied to EK system, high electrical potential gradient was maintained and the amount of electroosmotic flow decreased. Removal efficiency of phenanthrene was proportional to the concentration of Tergitol 15-S-12 because the solubility and mobility of phenanthrene was enhanced by surfactant micelle. Therefore, the suitable concentration of nonionic surfactant Tergitol 15-S-12 is expected to improve the removal efficiency of PAHs in EK remediation.
본 연구에서는 철도 윤활유 유래 오염토양을 정화하기 위해 토양세척방법, 화학적 산화법, 초음파 추출법의 타당성을 연구하였다. 세척제로는 tergitol이 사용되었으며, 세척실험은 보조용매인 iso-propyl alcohol을 사용하여 진행되었다. Tergitol이 디젤오염토양의 세척에는 효과적인 것으로 알려져 있으나, 윤활유 오염토양의 세척에는 효과적이지 못했다. iso-propyl alcohol을 보조용매로 사용한 경우 계면활성제의 토양 흡착을 증가시켜 오히려 세척효율이 감소하였다. 화학적 산화방법은 윤활유의 약 30% 정도만 제거할 수 있었다. 화학적 산화처리후 계면활성제에 의한 토양세척을 통해 약 16-17%의 추가적인 윤활유의 세척효과를 얻을 수 있었다. 초음파는 토양세척의 효과를 증가시키는 것으로 나타났다. 따라서 TPH 오염 철도 토양의 오염원에 따라 다른 방법을 적용하야 한다.
원유로 심각하게 오염된 쿠웨이트 토양에 대하여 대표적인 비이온계면활성제 용액을 이용한 토양세척법의 적용 가능성을 규명하기 위해, 다양한 세척조건에서 배치실험을 실시하였다. 쿠웨이트 지역의 증발된 원유소호(oil pond) 주변에서 채취한 토양의 평균 TPH농도는 223,754 mg/kg으로, 기존의 토양세정/세척 연구에서는 거의 적용되지 않았던 오염이 매우 심한 쿠웨이트 토양과, 유류나 유기오염물에 대하여 토양세척 효과가 높은 것으로 보고된 비이온계면활성제 9종(Tween 계열 4종, Tergitol 계열 4종, TritonX-100)을 사용하였다. 먼저 각 계면활성제 용액의 농도에 따른 원유의 용해도를 측정하기 위한 배치실험을 실시하였고, 높은 원유 용해도를 나타낸 세 종류의 계면활성제를 이용하여 토양세척 실험을 실시하였다. 사용된 계면활성제 중에서 TritonX-100이 5% 농도에서 67%의 가장 높은 원유 제거율을 나타냈지만, 1회 세척만으로는 정화목표(TPH 농도: 10,000 mg/kg)에 도달하지 않아 연속세척 실험을 실시하였다. 세 종류의 계면활성제에 대하여 2% 계면활성제 용액을 이용한 연속세척 실험 결과, 세척 횟수가 증가할수록 원유의 제거율이 증가하였고, 5회 연속세척 후 96% 이상의 제거율을 나타내며 제거목표에 도달하였다. 연속세척 실험 후 토양에 잔류하는 계면활성제의 탈착능력을 측정하기 위해 앞서 실시한 연속세척 실험과 동일한 방법을 이용하여 실리카 비드와 오염 토양을 TritonX-100 2% 계면활성제 용액으로 5회 세척한 경우, 각각 7.8%와 19.6%의 계면활성제가 흡착되어 비드와 토양 내에 잔류하였다. 계면활성제가 흡착된 비드와 토양을 증류수를 이용해 동일한 세척방법으로 추가 물세척을 실시한 결과, 비드에 잔류하는 계면활성제는 0.2%로, 토양에 잔류하는 계면활성제는 4.3%로 감소하여 흡착된 대부분의 계면활성제가 추가 물세척에 의해 탈착됨을 알 수 있었다. 본 실험의 결과로부터 TritonX-100, Tergitol S-15-7, Tergitol S-15-9 계면활성제를 이용한 토양세척법이 유류 오염이 매우 심한 원유오염 토양(TPH 농도 200,000 mg/kg 이상)을 정화하는데 효과적으로 적용될 수 있음을 입증하였다.
철도의 토양오염은 크게 총석유계탄화수소(total petroleum hydrocarbon, TPH)에 의한 오염과 중금속류에 의한 오염으로 구분할 수 있다. 이중 TPH 오염은 디젤과 윤활유에 의해서 발생한다. 본 연구에서는 철도 윤활유 유래 오염토양을 정화하기 위해 토양세척방법, 화학적 산화법, 초음파 추출법의 타당성을 연구하였다. 디젤 유래 오염 토양의 토양세척에 많이 사용되는 비이온성 계면활성제는 윤활유 유래 오염 토양의 정화에는 효과적이지 않았다. 다양한 종류의 알코올과 계면활성제를 함께 사용한 경우, 계면활성제만 사용한 경우보다 효과적이었다. 따라서 TPH 오염 철도 토양의 TPH의 오염원에 따라 다른 방법을 적용하는 것이 정화효율을 높일 수 있다.
계면활성제를 이용한 오염 토양의 세척 공법 적용시 오염물질의 분배를 결정할 수 있는 모델을 개발하였다. 이 모델을 활용하여 세척효과를 극대화할 수 있는 계면활성제의 선정 방법, 물 첨가량 효과, 최적 세척 방법을 예시하였다. 오염물질은 naphthalene, phenanthrene, pyrene, 계면활성제는 Triton X-100, Tergitol NP-10, Igepal CA-720, Brij 30을 대상으로 하였다. 동일한 총량의 계면활성제를 사용할 때 물의 첨가량이 증가하더라도 세척효과의 큰 증가 효과가 없었다. 동일한 총량의 물 및 계면활성제를 사용할 경우 1회 세척보다 연속 세척이 더 효과적이었으며, 연속 세척에서 물과 계면활성제를 동일하게 분배하는 것이 최적이었다. 물과 계면활성제 사용량 및 연속세척 회수에 따라 최적 계면활성제의 종류가 달라질 수 있었다. 본 모델 활용기법은 오염토양 세척 공법 적용시 복잡한 실험을 수행하기 이전에 계면활성제의 탐색과 최적 공정 설계에 활용될 수 있을 것이다.
Surfactant-enhanced electrokinetic (EK) process was investigated to remove polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) from low-permeable soils. Phenanthrene and kaolinite were selected as a representative PAH and a model soil, respectively. A nonionic surfactant Tergitol 15-S-12 was applied to improve the solubility of phenanthrene and sodium chloride was used as an electrolyte at the various concentrations from 0.001 to 0.1M. The addition of electrolyte affected both the removal efficiency and operation cost. When electrolyte was introduced, the electrical potential gradient became low and thus power consumption was reduced. However, as electrolyte concentration increased, the electroosmotic flow also decreased, so the removal efficiency of contaminant decreased. Therefore, the removal efficiency and power consumption should be considered simultaneously to determine the iptimum surfactant concentration, so a relatively lower concentration of electrolyte than certain value is desired.
석유제품 중의 황화합물을 제거하는 방법으로 미생물에 의한 탈황법이 주목받고 있으며, 이를 위해서는 황화합물의 수용액 상에 대한 용해도를 증가시키는 것이 필수적이라 할 수 있다. 본 연구에서는 가용화제로서 폴리옥시에틸렌(polyoxyethylene, POE)계 비이온 계면활성제를 사용하여 디이젤유 중에 포함되어 있는 황화합물의 가용화도를 X-ray spectrometer를 이용하여 측정하였다. 온도 증가에 따라 황화합물의 가용화도가증가함을 알 수 있었으며, 계면활성제 농도에 따른 가용화도 변화에서는 임계마이셀농도(critical micellar concentration, CMC)보다 높은 1 wt % 이상의 농도 조건에서 가용화도가 급격히 증가 하였다. 본 실험에서 사용한 비이온 계면활성제들 중에서는 가장 소수성을 갖는 계면활성제의 가용화력이 가장 우수하였으며, 특히 동일한 조건에서 소수성기에 branched chain을 가진 Tergitol series 계면활성제가 linear chain을 가진 Neodol series 계면활성제에 비하여 우수한 가용화력을 나타내었다.
디젤로 오염된 토양을 효과적으로 정화하기 위해 계면활성제의 종류와 음이온성-비이온성 혼합 계면활성제의 비율에 따른 디젤 제거효율을 살펴보았다. 회분식 실험결과 비이온성 계면활성제의 HLB가 12-13 사이의 값을 갖는 경우 가장 좋은 제거 효능을 보였으며, 사용된 계면활성제 중에서는 Tergitol 15-S-7 (T15S7)이 20 g/L의 농도에서 79-88%의 가장 높은 디젤 제거능을 보였다. 음이온성 계면활성제는 대체로 비이온성 계면활성제에 비해 디젤 제거능력이 떨어졌다. 비이온성과 음이온성 혼합 계면활성제를 사용하였을 경우 디젤의 제거효율은 비이온성 계면활성제의 양에 따라 증가하였으며, T15S7 : SDS가 3 : 1의 비율로 혼합된 10 g/L의 계면활성제가 단일 계면활성제에 비해 상승된 76%의 디젤 제거율을 보였다. 이러한 연구결과는 현장 디젤 오염토양 복원시 적절한 계면활성제 선정의 기준을 제시할 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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