활성탄소섬유를 사용하여 염소소독 후 수돗물 내에 부산물로 존재하는 4종 트리할로메탄을 제거하였다. THMs의 종류별 농도 및 용액의 온도를 달리하면서 흡착실험을 수행하고 활성탄소섬유의 표면특성에 따른 흡착능력과 흡착메카니즘을 살펴본 결과, 4종의 THMs은 모두 Langmuir 타입의 흡착등온곡선을 보이면서 매우 신속하게 활성탄소섬유에 흡착되었다. THMs의 흡착은 활성탄소섬유의 표면에 균일하게 발달된 미세공의 입구에 물리적 및 화학적 수소결합으로 이루어졌다고 판단된다. Langmuir 타입은 특히 저농도 오염원 일때 제거효율이 높기 때문에 수돗물 내에 약 $30{\mu}g/L$ 수준으로 존재하는 THMs의 제거에는 활성탄소섬유가 매우 효과적임을 알 수 있다. 4종 THMs 종류별 흡착량은 큰 차이는 없으나 chloroform, bromodichloromethane, dibromochloromethane, 및 bromoform 의 순서로 증가하였다. 이는 brom 원자수의 증가와 일치하며 극성의 감소로 용해도가 낮아짐에 따라 흡착량이 증가한 것이다.
7종의 뇨 성분에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, kynurenine, indole 및 uracil에서 단위 DOC당 염소 소독 부산물 생성능이 비교적 높게 나타났다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs/DOC를 조사한 결과, Kynurenine은 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우, THMs/DOC가 86.9 $\mu$g/mg으로 나타났으며, Br$^-$를 첨가하였을 경우는 THMs/DOC는 100.8 $\mu$g/mg으로 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우보다 높게 나타나고 있다. Indole의 경우도 Br$^-$를 첨가하지 않은 경우 보다 Br$^-$을 첨가한 경우에 THMs/DOC가 6.58 $\mu$g/mg에서 31.4 $\mu$g/mg 정도로 높아지는 것으로 조사되었다. 또한, HAAs/DOC를 조사한 결과에서도 kynurenine에서 가장 높은 생성능을 보이고 있으며, 다음으로 uracil과 indole 순으로 조사되었다. 특히, THMs의 경우와는 반대로 kynurenine과 indole에서 Br$^-$이 첨가된 경우 HAAs/DOC가 현저히 감소되는 것으로 나타나고 있다. Br$^-$를 첨가하지 않은 경우에 kynurenine과 indole에서는 생성된 HAAs의 대부분을 TCAA가 차지하고 있는 것으로 나타났으나, uracil의 경우는 DCAA의 생성능이 높은 것으로 나타났다. Br$^-$ 첨가 유무에 따른 HANs/DOC를 조사한 결과에서는 kynurenine에서의 생성능이 가장 높았고, 대부분이 DCAN으로 나타났으며, Uracil의 경우에는 염소처리에 의해 HAN은 생성되지 않았다. 또한, CH/DOC 조사결과에서는 kynurenine과 indole에서는 낮은 생성능을 보인 반면, uracil의 경우 CH/DOC가 Br$^-$를 첨가하지 않은 시료에서는 1,270 $\mu$g/mg, Br$^-$를 첨가한 시료에서는 1,027 $\mu$g/mg으로 나타나 매우 높은 반응성을 나타내고 있다. Kynurenine, indole 및 uracil에 대해 Br$^-$ 첨가 유무에 따른 THMs과 HAAs 생성능 변화를 살펴본 결과, kynurenine과 indole의 경우는 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 높아지는 것으로 나타나고 있다. Kynurenine은 Br$^-$가 첨가되었을 경우 THMs/DOC가 큰 폭으로 증가한 것이라기보다는 HAAs/DOC가 감소되어 Br$^-$ 첨가에 따라 THMs/DOC가 큰 것으로 나타났으며, indole의 경우는 kynurenine과는 반대로 THMs/DOC가 증가하여 나타난 결과이다.
본 연구는 낙동강 하류원수를 정수처리하는 정수장에서 전염소 처리시 pH 조절, 오존처리, 응집이 THMs 생성에 미치는 영향을 평가하기 위해 수행하였다. 원수의 pH를 낮추면 전염소 처리에 의해 THMs 생성이 저감되었다. pH를 9.5에서 9.0로 낮추면 THMs 생성이 18.3%, 9.0에서 8.0으로 낮추면 14%, 8.0에서 7.0으로 낮추면 7%, 9.5에서 8.0으로 낮추면 29% 감소되었다. 염소처리 전에 저농도의 오존($0.11{\sim}0.48mg{\cdot}O_3/DOC$)을 주입하면 오존을 주입하지 않은 경우에 비해 THMs 생성을 6~24% 정도 저감시킬 수 있었다. 전오존 1.0 mg/L을 주입한 원수에 염소 2.5 mg/L를 주입하고 alum 40 mg/L, 황산 6 mg/L를 주입한 경우 THMs 생성농도가 염소만 처리한 경우에 비해 42% 감소하였다. 정수처리공정에서 전오존 처리 후에 염소를 투입하고 응집이나, pH 조절을 하면 취수구에서 pH만 낮추는 경우에 비해 THMs 제어에 더 효과적이다. 염소 2.5 mg/L를 주입한 후 alume 40 mg/L 주입하여 응집실험을 한 결과, THMs 생성농도가 염소만 투입한 경우에 비해 pH 저하로 인해 19%, 천연 유기물질(NOM)의 제거로 18% 정도 저감되었다. 응집은 pH 저하와 유기물 제거를 동시에 유발하기 때문에 pH를 낮추는 경우에 비해 THMs 생성농도 저감에 효과적이었다.
2007년에서 2009년까지 3년간 서울시 급수과정별 시설에서의 THMs 생성특성 조사에서, 정수장 이후의 급수과정별 시설 즉, 배수지 전 후, 유입부, 가압장, 관말지역으로 갈수록 THMs 생성량은 증가하였지만 그 증가량은 전염소처리 및 후염소처리 후 정수지 체류과정에서 이미 생성된 THMs량에 비해 작은 것으로 나타났다. 따라서 본 연구에서는 서울시 6개 정수장의 THMs 생성 특성 및 영향인자인 정수장 송수잔류염소, 한강 원수의 여러 수질항목 특성을 조사하였다. 6개 정수장 전체자료(n = 72)에 대하여 THMs와 다른 항목간의 상관성 분석결과, 수온(r = 0.539~0.846), 탁도(r = 0.421~0.863)는 양(+)의 상관성을, pH (r = -0.613~ -0.800), 조류(r = -0.582~ -0.901)는 음(-)의 상관성을 갖는 것으로 나타났으며, 원수의 $NH_3-N$는 THMs와의 상관성이 크게 없는 것으로 나타났다. 또한 요인분석을 실시한 결과, 전반적으로 물질대사 및 유기물 관련 요인 $X_1$ (pH, BOD, 조류), 계절적 자연적 변동요인 $X_2$(수온, 탁도)가 다른 항목들에 비해 정수장에서의 THMs 생성에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 또한 THMs에 대한 다중회귀분석을 실시한 결과, 일부 수계를 제외한 다른 모든 수계에서 회귀식의 유의성을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 염소처리시 요오드계 트리할로메탄(iodo-trihalomethanes, I-THMs)의 생성에 영향을 미치는 인자들을 조사하였다. 염소를 소독제로 사용하여 염소 투입농도, 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소 접촉시간, 암모니아성 질소농도 및 용존 유기물질의 특성 변화에 따른 I-THMs 6종에 대한 생성특성을 조사하였다. 수중의 요오드이온과 브롬이온의 농도가 증가할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였으며, 염소 투입농도 및 수온에 따른 I-THMs 생성에서는 염소 투입농도 및 수온 상승에 비례하여 I-THMs 생성농도도 증가하다가 염소 투입농도 3 mg/L 및 수온 $30^{\circ}C$ 이상의 조건에서는 오히려 I-THMs 생성농도가 감소하였다. 또한, 시료수의 pH가 상승할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였다. 수중의 $NH{_4}{^+}-N$ 농도가 증가할수록 염소와 반응하여 생성된 클로라민에 의해 I-THMs 생성농도가 증가하였다. 하수처리장 방류수, 휴믹산 조제수, 조류유래 유기물질 함유수 및 4개의 낙동강 시료수(고령, 매리, 하구 및 진천천)와 같은 7개의 시료수의 유기물질과 I-THMs와의 반응성을 조사한 결과, 하수처리장 최종방류수가 I-THMs와의 반응성($12.31{\mu}g/mg$)이 가장 높았고, 다음으로 휴믹산 시료수($4.96{\mu}g/mg$)로 나타났고, 조류유래 유기물질이 가장 낮은 결과($0.99{\mu}g/mg$)를 나타내었다. 또한, $SUVA_{254}$값과 I-THMs 반응성과의 상관성을 평가한 결과에서 상관계수($r^2$)가 0.002로 매우 낮게 나타나 $SUVA_{254}$값과 I-THMs 생성과는 연관성을 찾기가 어려웠다.
본 연구는 입상활성탄을 일시에 100% 충진하는 방법과 일회 충진양을 50%, 33%, 20% 및 10%로 나눠서 주기적으로 누적 충진하였을 경우에 대해 THMs과 DOC 처리효율 변화를 비교 평가하기 위해 수행하였다. 일시에 100% 충진하는 방법은 운전 초기에는 THMs와 DOC의 유출농도가 낮았으나 운전기간이 증가할수록 높은 유출수 농도를 나타내었다. 반면 주기적 누적충진 방법을 적용한 경우에는 유출수의 THMs와 DOC 농도가 운전기간 동안 상대적으로 균등하게 유지하였다. THMs 흡착제거에는 주기적 누적 충진법이 전체 충진용량을 일시에 충진하는 방법에 비해 효과적이었으나, 활성탄 공정 유입수 THMs 구성종들 중에서 클로로디브로모메탄이나 브로모포름의 함량이 클로로포름이나 브로모디클로로메탄에 비해 월등히 높은 경우에는 주기적 누적충진법에 비해 전체 충진용량을 일시에 충진하는 방법이 더욱 효과적인 것으로 나타났다. DOC의 제거에서는 충진용량을 일시에 충진하여 운전하는 방법이 주기적 누적충진법에 비해 DOC의 총 흡착량과 유출수의 평균농도 측면에서는 유리하였다. 활성탄 공정 운전기간 동안 THMs와 DOC 제거율의 균등화에는 주기적 누적충진 방법을 적용한 경우가 효과적이었고, 적은 양의 활성탄을 주기적으로 자주 충진하는 방식이 더욱 유리하였다.
국내 정수장에서 염소소독시 발생하는 소독부산물인 트리할로메탄(THMs), 할로아세틱에시드(HAAs)의 발생농도와 각각의 종별 분포현황을 조사하였다. 조사대상은 일반적인 정수처리공정으로 구성된 한강, 금강, 섬진강, 낙동강 수계의 1개 정수장씩 총 4개소였다. THMs의 발생농도는 평균 26.9 ppb, 최대 46.7 ppb, 최소 11.0 ppb였으며, $HAA_5$의 발생농도는 평균 25.4 ppb, 최대 57.1 ppb, 최소 9.7 ppb였다. 계절적으로는 동절기에 농도가 낮았고 하절기에 높았다. THMs의 종별 분포를 조사한 결과 클로로포름의 비율이 평균 77%로 가장 높았고 다음으로는 브로모디클로로메탄(20%)이 높게 검출되었으며, 브로모포름의 농도는 정량한계 미만이었다. $HAA_5$의 경우 디클로로아세틱에시드(DCAA)와 트리클로로아세틱에시드(TCAA)의 합이 $HAA_5$의 97%를 차지하는 것으로 조사되었다. 그러나 한강수계의 경우는 이 비율이 평균 90%로 다소 낮았으며, 특히 겨울철에 비율이 가장 낮았다. 한편, 하절기를 제외하고는 DCAA가 TCAA보다 높은 것으로 조사되었다.
GC/MSD를 이용하여 우리나라의 대표적인 정수장, 즉 서울 시내의 4개의 정수장과 인천, 대전, 광주, 대구 및 부산의 정수장에서 염소처리하여 각 가정으로 보급되는 수도수를 대상으로 1997년 6월부터 9월까지 가정수에 함유되어 있는 총트리할로메탄(trihalomethanes, THMs)을 US EPA Method 524.2(Purge & Trap/GC/MSD)법을 응용하여 검출 분석하였다. 그 결과 6대 도시에서, chloroform이 THMs의 대부분을 차지하였으며(47.43%~93.11%), bromodichloromethane > chlorodibromomethane > bromoform의 순으로나타났다. 인천, 대전, 광주, 대구 및 부산은 chloroform을 제외한 나머지 물질 즉, bromodichloromethane, chlorodibromomethane 및 bromoform의 함유량이 서울보다 높게 나타났다. 그러나 6월과 9월 모두 전 지역에서 THMs의 농도는 우리 나라의 먹는 물 수질기준 $100{\mu}g/L$을 초과하는 곳은 한곳도 없었다. 또한 각 물질에 대하여 산출한 인체 노출량은 chloroform $6.14{\times}10^{-4}mg/kg/day$, bromodichloromethane $1.01{\times}10^{-4}mg/kg/day$, chlorodibromomethane $0.29{\times}10^{-4}mg/kg/day$, bromoform $0.01{\times}10^{-4}mg/kg/day$, THMs $7.98{\times}10^{-4}mg/kg/day$이었다.
Adsorption isotherms of three trihalomethanes(THMs: $CHCl_3$, $CHBrCl_2$ and $CHBr_2Cl$) and the other organics(p-chlorophenol and sucrose)on activated carbon fibers(ACFs) were measured. Adsorption capacities of the ACFs for these THMs were found to be comparable with or slightly larger than those of granular activated car bons(GACs) which have been widely used for trihalomethanes control in drinking water. Also, the breakthrough curve prediction was successfully carried out using a mathematical model on basis of the assumption that the adsorption equilibrium is instantaneously established when a THM solution contacts the ACF. In practice, THM removal from drinking water was investigated at water works using benchscale ACF adsorptJOn columns. The volume of water treated at a space velocity(SV) of about $100h^{-1}$ was approximately 40 l/g-ACF. The practical adsorption capacities of PCP and sucrose in column adsorption were in good agreement with those of theoretically calculated results using the batch adsorption measurments. And the saturation time model of these substrates in the columns was also agreed succesfully with practical measurments.
This research studied the effect of factors that are able to form disinfection by-products (DBPs) of chlorination, including natural organic matter (NOM) with sewage, bromide ions, pH and contact time. Trihalomethane (THMs) yield of $0.95{\mu}mol/mg$ was higher than other DBPs yield for the chlorinated humic acid samples. THMs yield of sewage sample was $0.14{\mu}mol/mg$ and haloacetonitriles (HANs) yield in the sewage samples were $0.13{\mu}mol/mg$ but only $0.02{\mu}mol/mg$ for the humic acid samples. As the concentration of bromide ions increased, brominated DBPs increased while chlorinated DBPs decreased, because bromide ions produce brominated DBPs. THMs were highest $(55.55{\mu}g/L)$ at a pH of 7.9 and haloacetic acids (HAAs) were highest $(34.98{\mu}g/L)$ at a pH of 5. Also THMs increased with increasing pH while HAAs decreased with increasing pH. After chlorination, the rate of THMs and HAA formation are faster at initial contact time and then reaches a nearly constant value after 24 hours. This study considers ways to reduce DBP formation by chlorination.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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