In order to determine reduction of greenhouse gas emissions (GHGs) when the submerged membrane bioreactor with granular sulfur (MBR-GS) is used in wastewater treatment plant (WTP), the amount of GHGs was compared and analyzed in the advanced treatment process of P wastewater treatment plant (WTP). The amount of GHGs was estimated by classifying as construction and operation phase in WTP. The amount of GHGs in construction phase was evaluated from multiplying raw materials by using carbon emission factors. Also the amount of GHGs in operating phase was calculated by using total electricity consumption and carbon emission factor. The construction of anoxic tank and secondary settling tank is unnecessary, because the MBR-GS conducts simultaneously the nitrification and denitrification in aeration tank and filtration by hollow fiber membrane. The amount of $CO_2$, $CH_4$, and $N_2O$ emitted by constructing the MBR-GS was 6.44E+06 kg, 8.16E+03 kg and 1.38E+01 kg, respectively. The result shows that the GHGs was reduced about 47 % as compared with the construction in the MLE process. In operating the MBR-GS, the electricity is not required in the biological reactor and secondary setting tank. Thus, the amount of $CO_2$, $CH_4$, and $N_2O$ emitted by operating in the MBR-GS was 7.39E+05 kg/yr, 5.80E+02 kg/yr and 2.44E+00 kg/yr, respectively. The result shows that the GHGs were reduced about 37 % as compared with the operation in the MLE process. Also, $LCCO_2$(Life Cycle $CO_2$) was compared and analyzed between MLE process and MBR-GS. The amount of $LCCO_2 $emitted from the MLE process and MBR-GS was 3.56E+04 ton $CO_2$ and 2.12E+04 ton $CO_2$, respectively. The result shows that the GHGs in MBR-GS were reduced to about 40 % as compared in the MLE process during life cycle. As a result, sulfur-utilizing autotrophic denitrification process (SADP) is expected to be utilized as the cost-effective advanced treatment process, owing to not only high nitrogen removal efficiency but also the GHGs reduction in construction and operation stage.
독립영양탈질은 추가적인 질소 제거를 위해 메탄올과 같은 고가의 외부탄소원을 필요로 하지 않는다는 면에서 효과적이고 경제적인 방법이다. 본 연구에서는 고농도 질소 농도를 함유한 하수에 대한 황탈질 평가를 통해 설계 및 운영인자의 도출에 필요한 기초자료를 확보하고자 하였다. 입상황으로 충진된 황탈질조는 유동형 스폰지 담체를 이용하여 영양염류를 제거하는 고도처리 공정 후단에 파일럿 규모로 설치되었다($Q=18\;m^3/day$). 외부 알칼리 주입 없이 황탈질조 유입수 내 알칼리(평균 $169.4{\pm}20.8\;mg$$CaCO_3/L$)만을 활용하였고, 2.45시간의 체류시간으로 운영된 황탈질조 내 추가적인 질산성 질소의 제거를 통해 최종 처리수의 총질소가 7.0 mg T-N/L 이하로 도출되었다. 파일럿 설비 평가를 통해 동절기 저수온($15^{\circ}C$ 이하)에서도 60~80%의 안정적인 황탈질 제거효율을 나타내었으며, 2.78 ppm 이내의 Alum 주입 시 황탈질 성능에 거의 영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 황탈질조에서 제거된 질산성 질소 대비 소모된 알칼리도는 $4.09{\pm}1.29\;g$$CaCO_3/g$${NO_3}^-$-N로 도출되었고(이론값 4.57 g $CaCO_3/g$${NO_3}^-$-N), 황탈질조 유입수 내 질산성 질소의 전환에 필요한 알칼리도 이상을 포함하였다. 입상황의 소모량은 943.8 g S/day로서, 구형입상황의 마모 및 역세 시의 유실 등에 의해 이론적 소모량인 400.1 g S/day 대비 2.4배 정도 높게 나타났다.
전자공여체로 황 입자를 충전시킨 상향류 고정상에서 유입수의 $NO_3{^-}$-N 농도를 일정하게 유지하고 체류시간과 온도를 변화시키면서 독립영양 탈질실험을 실시한 결과, 체류시간 및 온도가 감소함에 따라 처리수의 $NO_2{^-}$-N 및 발생가스의 $NO_2$ 농도가 증가하면서 탈질효율이 악화되고 가스발생량은 감소하였다. 제거된 $NO_3{^-}$-N 1g당 소모된 알칼리도의 양은 실험조건에 따라 차이를 나타내어, 체류시간 영향 실험에서는 3.44~5.71 g. 평균값 4.67 g로 이론값인 4.57 g에 근사하였으나, 온도 영향 실험에서는 6.58~13.41 g, 평균값 9.12g은 이론값의 2배 정도되었다. 제거된 $NO_3{^-}$-N 1 g당 생성된 $SO_4{^{2-}}$의 양은 체류시간 영향 실험에서는 6.99~9.69 g, 평균 8.20 g이었으며, 온도 영향 실험에서는 6.44~8.16 g, 평균 7.51g으로 이론값인 7.54 g에 가깝게 나타났다. 반응조 길이 방향에 따른 탈질은 반응속도상수가 0.1648/hr인 1차반응으로 그리고 황산염 생성은 반응속도상수가 241/hr인 0차반응으로 나타났으며, 온도보정계수는 평균 1.130으로 계산되었다. 그러나 질소수지를 따진 결과 이론치와 실측치간에 큰 차이를 보여 이의 규명을 위한 연구가 요망된다.
It is necessary to supply external carbon source for enhancement of biological nitrogen removal from domestic wastewater with low influent C/N ratio. Sulfide was chosen as a cost effective electron donor and reaction stoichiometry for autotrophic denitrification was investigated by conducting bench-scale experiments in this study. Higher sulfur to nitrogen (S/N) ratio than the calculated value from theoretical reaction stoichiometry was required when the anoxic reactor was operated at open condition because dissolved oxygen introduced by surface aeration reacted with sulfide with ease. In addition, higher sulfate production and lower yield of microorganism could be observed under the same condition. It was possible to obtain reliable reaction stoichiometry for autotrophic denitrification by establishing pure anoxic condition. Linear relationship between bacterial growth and consumption of nitrate, sulfide, alkalinity, and sulfate production enabled to derive a relatively correct reaction stoichiometry for autotrophic denitrification when sulfide was used as an electron donor.
A biofilm reactor packed with porous media was investigated for nitrogen removal of synthetic wastewater. The effect of different loading rates on the nitrification was sustained to be steady state with stable efficiency of 50~60% in the range of $0.0083{\sim}0.017gNH_4-N/gMLVSS{\cdot}day$ of F/MN ratio and $1{\sim}2kgNH_4-N/m^3{\cdot}day$ of media volumetric loading rate. However, nitrification efficiency was rapidly decreased to 25~30% as F/MN ratio and media volumetric loading rate were increased to the range of $0.025{\sim}0.034gNH_4-N/gMLVSS{\cdot}day$ and $3{\sim}4kgNH_4-N/m^3{\cdot}day$, respectively. Also the consumption rate of alkalinity was higher under 8 hours of HRT than unter 6 hours of HRT. Accordingly the influent loading rate variation by detention time with influent flow influenced more on the nitrification efficiency than the influent loading rate variation by the influent concentration did. The temperature effect on the nitrification showed 25% higher in summer than in winter as the results reported by other researchers who reported that the nitrification efficiency in biofilm showed 20% increase from 55% to 75% when the temperature was raised from $20^{\circ}C$ to $25^{\circ}C$. Denitrification with sulfur-media showed 90% removal efficiency under steady-state with no effect from the increase of influent concentration and empty bed contact time (EBCT) change such as EBCT was decreased from 8.4 hr to 4.3 hr and $NO_3-N$ loading rate was changed within the range of $0.1{\sim}0.4kgNO^3-N/m^3{\cdot}day$. Accordingly Denitrification with sulfur-media is feasible for post denitrification at the concentration less than $80mgNO^3-N/L$.
The marine sediment sustains from the anoxic condition due to increased nutrients of external sources. The nutrients are liberated from the sediment, which acts as an internal source. In hypoxic environments, anaerobic respiration results in the formation of several reduced matters, such as N2 and NH4+, N2O, Fe2+, H2S, etc. The experimental results have shown that nitrogen and sulfur played an influential, notable role in this biogeochemical cycle with expected chemical reductions and a 'diffusive' release of present nutrient components trapped in pore water inside sediment toward the bulk water. Nitate/ammonium, sulfate/sulfides, and ferrous/ferric irons are found to be the key players in these sediment-waters mutual interactions. Organonitrogen and nitrate in the sediment were likely to be converted to a form of ammonium. Reductive nitrogen is called dissimilatory nitrate reduction to ammonium and denitrification. The steady accumulation in the sediment and surplus increases in the overlying waters of ammonium strongly support this hypothesis as well as a diffusive action of the involved chemical species. Sulfate would serve as an essential electron acceptor so as to form acid volatile sulfides in present of Fe3+, which ended up as the Fe2+ positively with an aid of the residential microbial community.
본 연구는 수산물가공폐수 내 포함된 염분이 황 탈질조에 미치는 영향을 파악하고자 수행되었다. 황 탈질조의 탈질효율 검토결과, 유입 T-N 농도 20mg/L 이하에서는 EBCT 1hr, 30mg/L에서는 EBCT 2~3hr가 최적 EBCT로 조사되었다. 또한 그 이상의 T-N이 유입될 경우 생물학적 처리공정으로 반송을 통하여, 유입 T-N 농도를 30mg/L 이하로 유지해야 한다. 질소 부하에 따른 탈질효율 검토결과, 유입부하를 $0.496kg/m^3{\cdot}day $ 이내로 유지하였을 때 방류수질 기준을 만족하였지만, 현장 적용시 반응조 용적이 증가되는 문제점이 발생하기 때문에 탈질효율과 경제성을 고려하였을 때 유입부하를 $0.372kg/m^3{\cdot}day$이내로 운전해야 한다. 황 탈질 반응속도 상수를 산정한 결과, 유입부하 $0.248{\sim}0.628kg/m^3{\cdot}day$에서 k은 $0.0890{\sim}0.5032hr^{-1}$로 유기물 생분해도의 반응속도 상수보다 높게 조사되었다. $Cl^-$ 농도에 따른 회분식 실험 결과, 유입 질소농도 30.0mg/L 에서 염분농도 $7,000mgCl^-/L$ 이하에서는 탈질효율의 영향은 크지 않으나, $9,000mgCl^-/L$ 이상에서는 저해가 발생하는 것으로 조사되었다. 연속식 반응실험에서 $Cl^-$농도에 따른 반응속도 상수 산정결과, raw wastewater${\sim}5,000mgCl^-/L$에서의 반응속도 상수는 $0.1049{\sim}0.2324hr^{-1}$로 조사되었다. 그러나 $7,000mgCl^-/L$의 경우 k은 $0.1588hr^{-1}$로, $9,000mgCl^-/L$는 k은 $0.1049hr^{-1}$로 염분 농도가 증가할수록 반응속도 상수는 감소되었다.
This study was performed to evaluate SND(simultaneous nitrification and denitrification)efficiency, nitrogen removal efficiency and filtration function of non-woven fabric by using submerging MBR packed with granular sulfur covered with non-woven fabric filter. Synthetic wastewater was used as influent wastewater. Concentration of $NH_4{^+}-N$ in influent was maintained about 40 mg/L and the experiment was performed in four phases according to the flow rate. Nitrogen loading rate divided four phases ranging from $0.04 kg\;NH_4{^+}-N/m^3-day$ to $0.16 kg\;NH_4{^+}-N/m^3-day$. As a result, the maximum $NH_4{^+}-N$ removal rate was accomplished at $0.142 kg\;NH_4{^+}-N/m^3-day$ in nitrogen loading of $0.147 kg\;NH_4{^+}-N/m^3-day$. Nitrification efficiency was higher than 95% in all phases. $NO_3{^-}-N$ loading rate was adjusted ranging from $0.22 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$ to $0.89 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$. The maximum $NO_3{^-}-N$ removal rate was accomplished up to $0.71 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$ in $NO_3{^-}-N$ loading of $0.89 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$. The maximum $NO_3{^-}-N$ removal efficiency was 95% in $NO_3{^-}-N$ loading of $0.22 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$. T-N removal rate was 90% and concentration of T-N in effluent was 3.7 mg/L in T-N loading rate of $0.039 kg\;NO_3{^-}-N/m^3-day$. In this study, TMP in reactor with and without non-woven fabric filter were observed to define fouling of hollow-fiber membrane module. Reaching time to standard washing pressure(22 cm Hg) of two reactors were 29 days with non-woven fabric But the reactor without non-woven fabric reached standard washing pressure only after 4 days. Accordingly, non-woven fabric was demonstrated the superiority as a filtration ability. With high nitrogen removal rate and decreasing of fouling of membrane, MBR packed with granular sulfur covered with non-woven fabric filter submerging in activated sludge aeration tank can be used as an advanced treatment process.
황산화 미생물인 Genus Thiobacillus 중 몇 종류의 탈질균은 여러 종류의 황 화합물($S^{2-}$, So, $S_2O{_3}^{2-}$, $S_4O{_6}^{2-}$, $SO{_3}^{2-}$)을 황산염이온으로 산화시키면서 동시에 질산성질소를 질소 가스 형태로 전환시킨다. 이는 독립영양 미생물이므로 외부 탄소원이 필요치 않으며, C/N비가 낮은 폐수에 에탄올 대신 값이 싼 황 입자의 투입으로 경제적이며 효과적인 탈질화를 유도할 수 있다. 후탈질시 인위적인 유기물의 투입대신 값 싼 황입자를 사용하여 질소를 제거하며, 처리효율이 안정적이고, 운전이 쉬워, 최근 이 공정은 세계적으로 많이 연구되고 있다. 그러나 탈질시 알칼리도가 파괴되어 특히 알칼리도가 낮은 폐수의 경우 고농도 탈질시 pH가 떨어져 탈질이 더 이상 진행되지 않으며, 고농도의 질산성질소를 처리할 경우 부산물로서 고농도의 황산염이온이 생성된다는 부수적인 단점을 안고 있다. 본 연구에서는 MCR로부터 독립영양 미생물을 분리 characterization 및 미생물 동정을 하였다. MCR내에는 주로 Paracoccus denitrificans and Paracoccus versutus (formerly Thiobacillus versutus)가 주종을 이루었으며 이들 미생물들은 유기물도 에너지원으로 이용할 수 있는 facultative autotrophic denitrifier이었다. 이들 미생물을 탈질에 이용할 시 유기물이 있는 조건에서도 성장하기 때문에 유입 폐수 내 유기물 농도에 영향을 받지 않고 또는 인위적으로 소량의 유기물을 넣어 독립영양탈질과 종속영양탈질을 동시에 일어날 수 있도록 함으로서 독립영양탈질의 단점인 높은 황산염이온 생성 및 알칼리도 파괴를 막을 수 있을 것으로 사료된다.
다공성 담체에 형성된 미생물을 이용한 질소화합물 제거를 위하여 질산화와 탈질의 연계처리에 의한 연구를 수행하였다. $NH_4-N$의 질산화 및 황담체를 전자공여체로 제공하여 독립영양 탈질이 유도되도록 실험을 수행한 결과 다음과 같은 결론이 도출되었다. 유입 농도 및 HRT의 변화에 따라 미생물에 대한 $NH_4-N$의 부하량 ($F/M_N$비)이 $0.0062{\sim}0.034gNH_4-N/g\;MLVSS{\cdot}day$의 범위에서 증가할 경우 부하량 증가에 따른 질산화 율은 감소하는 경향을 나타내었다. 같은 범위의 $F/M_N$비(유입부하)일 경우 HRT 6시간보다 8시간으로 운전하였을 때가 알칼리도 소모량이 더 높게 나타났다. 따라서 유입 $NH_4-N$ 농도가 높아짐에 따라 증가된 유입부하가 질산화 효율 증가에 미치는 영향보다는 같은 $F/M_N$비(유입부하)일 때 유입유량 변화로 인한 체류시간이 증가할수록 더 질산화의 효율 향상에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. EBCT의 변화에 따른 탈질효율은 8.4hr 이상으로 유지될 때는 평균 25% 이상으로 나타났으나 4.6hr으로 줄어들 때는 평균 5%로 크게 감소함으로써 EBCT는 최소한 8.4hr 이상을 유지하는 것이 더 효율적임을 알 수 있었다. 또한 탈질효율은 $NO_3-N$의 황담체 단위체적 당 유입부하가 $0.5{\sim}2.0kg\;NO_3-N/m^3{\cdot}day$의 범위에서 낮아질수록 반비례하여 증가함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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