열전재료는 제백효과(Seebeck effect)에 의해 폐열을 전기에너지로 변환시킬 수 있는 소재로서, 기존의 열전재료가 나노수준으로 크기가 줄어들 경우 양자제한효과에 의한 제백계수의 증가와 표면산란에 의한 열전도도 감소로 인해 벌크재료에 비해 높은 에너지변환효율을 가질 수 있을 것으로 기대되고 있다. 에너지 변환효율은 열전성능계수인 $ZT=S2{\sigma}T/k$로 정의되며 따라서 우수한 열전재료는 높은 제백계수 S와, 높은 전기전도도 ${\sigma}$ 및 낮은 열전도도 k를 갖는 재료여야 한다. 그러나 나노소재는 낮은 측정 신호와 측정소자준비가 어려워 기존 측정시스템으로는 원활한 측정이 어렵다. 특히 열전도도의 경우 나노소재 자체의 열전도 보다 나노소재 주변 구조에 의한 열전도가 큰 경우 정확한 열전도도 평가가 어렵다. 본 연구에서는 나노선의 열전물성을 평가하기 위해 MEMS기반 기술을 이용하여 열전물성 측정플랫폼(MEMS-based thermoelectric measurement platform, MTMP)을 개발하였다. 개발 된 MTMP는 얇은 Si nitride 브릿지들이 허공에 떠 있는 두 개의 아일랜드 형태의 멤브레인 구조를 지지하는 형태로 제작되었으며, 한 쪽 아일랜드구조 위에는 나노히터가 있어 두 아일랜드 구조 사이에 온도구배를 만들 수 있도록 제작되었다. 제작된 멤브레인을 이용하여 전기화학적인 방법으로 합성한 Bi-Te계 나노선의 S, ${\sigma}$ 그리고 k를 측정하였다. 측정결과 화학양론적 미세구조를 갖는 단결정 Bi2Te3 나노선은 300 K의 측정온도에서 $S=-57{\mu}V/K$, ${\sigma}=3.9{\times}10^5S/m$, k=2.0 W/m-K의 측정 값으로 ZT=0.19였다. 본 연구에서 개발한 MTMP는 나노선 뿐만 아니라 나노플레이트의 열전 측정에도 활용할 수 있는 구조로서 나노열전소재 측정에 널리 활용될 수 있다.
21세기의 IT 및 NT를 선두 하게 될 나노소자의개발은 10년 전부터 아주 활발히 연구되고 있다. 최근, 이러한 나노소자의 연구 가운데 주목할 만한 물질이 ZnO 이다. ZnO를 기반으로 한 나노구조는 여러 성장 법으로 성장이 용이하고, 그 물리적, 광학적 특성이 우수하여 광 전소자 응용에 크게 이바지할 물질로 관심을 끌고 있다. 이 가운데 나노선은 소자제작이 용이해 가장 많이 이용되고 있다. 나노선을기반으로 한 소자제작은 bottom-up 공정을 지향하고 있지만, 아직은 top-down 방식이 소자제작의 주류를 이루고 있다. 특히, 나노선 FET 소자제작 시에는 여전히 top-down이 사용되고 있으며, 채널로 사용되는 나노선의 어레이공정은 소자제작 시 가장 큰 어려움으로 대두되고 있다. 하지만, 이러한나노선의 수평 어레이 공정을 감소시킬 구조로 기판에 수평으로 배열된 나노월 구조가 제안되고 있다. 나노월구조는 어레이 공정 수를 크게 감소시켜 생산가격 면에서 큰 이점을 가져올 것으로 생각된다. 하지만, 이러한 ZnO 나노월은 GaN 기판에 한정하여 성장되고 있으며, 일부 Si 기판 위에 성장할지라도나노 사이즈가 아닌 마이크로 사이즈의 거친 표면을 가지는 박막구조로 보고되었다. 때문에, 가격적으로 비싸고 응용성이 제한적인 비전도성 기판을 대신하여, 가격이 저렴하고 응용성이 넓은 Si과 같은 전도성 기판에 나노월 구조를 성장하는 기술이 요구되고 있다. 본 연구에서는 Mg의 도입으로 자발적으로 형성된 비정질 MgO층 위에 상 분리된 MZO 비정질-단결정 층들을 이용하여 어떠한 기판에서도 나노월 구조가 성장할 수 있는 기반 기술을 소개한다.
최근 나노크기의 미세구조 가공기술이 발달함에 따라 다양한 응용을 위한 나노소재/구조가 활발히 연구 되고 있다[1]. 그 중에서 실리콘 나노선은 태양전지, 메모리, 트랜지스터 그리고 광 공진기에 쓰일 수 있는 소재로서 기존의 실리콘 가공기술을 바로 사용할 수 있을 뿐 아니라[2], 비용 면에서 탁월한 잇점이 있기 때문에 주목 받고 있는 소재이다. 실리콘 나노선의 물리적 특성을 연구하기 위한 많은 연구가 진행되었지만, 매우 작은 크기와 높은 표면적-부피비율로 인해 생긴 독특한 특징을 완전히 이해하기에는 아직 부족한 점이 많다. 실리콘 나노선의 전류-전압특성에 영향을 미치는 요소는 도핑농도, 표면상태, 채널의 크기 등으로 다양한데, 이번 연구에서는 실리콘 나노선의 표면환경이 공기와 물 두 종류로 매질에 접하고 있을 경우에 대하여 각각 전류-전압을 측정하였다. 물이 공기와 다른 점은 크게 두 가지로 볼 수 있다. 첫째로 물의 경우에는 물에 용해된 수소이온과의 화학반응을 통하여 실리콘 표면전하가 유도되며 pH 값에 민감하게 변화한다. 둘째로 물의 유전율은 공기의 80배로서 표면부근에서의 전기장분포가 많이 왜곡된다. 이를 위하여 SOI를 기반으로 채널길이 $5{\mu}s$, 두께 40 nm, 너비 100 nm인 실리콘 나노선을 일반적인 반도체공정을 사용하여 제작하였다. 나노선의 전기적 특성 실험은 Semiconductor Parameter Analyzer (Agilent, 4155C)를 사용하여 전류-전압특성을 표면 상태를 변화시키면서 측정하였다. 실험을 통해 실리콘 나노선은 물과 공기 두 가지 표면환경에 따라 전류-전압특성이 확연히 변화하는 것을 볼 수 있었다. 동일한 전압 바이어스에서 표면에 물이 있을 때가 공기 있을 때 보다 훨씬 증가한 전류를 얻을 수 있었고(3V에서 약 2배), 비선형적인 전류-전압특성이 나타남을 관찰하였다. 본 발표에서는 이러한 실험결과를 표면에서의 전하와 정전기적인 효과로서 정성적으로 설명하고, 전산모사결과와 비교분석 하고자 한다.
금속을 도핑 함으로써 전기전도도가 향상될 것으로 생각되는 산화바나듐 나노선에 대하여 열처리 전후의 전기적 특성을 비교하였다. sol-gel 방법으로 만들어진 산화바나듐 xerogel($V_{1.66}Mo_{0.33}O_5{\cdot}nH_2O$)을 $Si_3N_4$ 절연막이 성장된 Si기판위에 분산시키고 Ti/Au으로 전극을 증착한 후 열처리 한 것과 하지 않은 두 시료의 전류-전압특성을 비교 분석하였다.
나노선에서 코어-셸 헤테로 구조를 도입함으로써 열 전도율을 낮출 수 있으며, 이로 인해 열전 효율(ZT)을 향상시킬 수 있다는 것이 이론 연구를 통해 제안되었다. 본 논문에서는 코어-셸 나노선의 열전도율 감소를 실험적인 방법을 통해 확인하였다. 화학증기 증착법을 통해 만든 게르마늄-규소 $_x$ 게르마늄 $_{1-x}(Ge-Si_xGe_{1-x})$ 코어-셸 나노선의 열전도율을 마이크로 크기의 뜬 디바이스를 이용하여 측정하였다. 셸에서 측정된 실리콘의 함유율(x)는 0.65 로 확인하였으며, 게르마늄은 코어와 셸 사이에서, 격자 불일치(lattice mismatch)에서 비롯된 결점(defect)와 같은 역할을 한다. 또한, 4-point I-V 측정실험에, 휘트스톤 브릿지 실험을 추가 진행함으로써 측정 민감도를 강화하였다. 측정된 열전도율은 상온에서 9~13 W/mK 으로써, 비슷한 지름을 가지는 게르마늄 나노선과 비교하였을 때, 열전도율이 약 30 % 낮아졌음을 확인하였다.
기존의 태양전지 기술은 기술 장벽이 매우 낮고 대량 생산을 통한 단가 절감하는 구조를 가지고 있어 대규모 자본을 가진 후발 기업에게 잠식되기 쉽다. 그러나, III-V족 화합물 반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지는 기술 장벽이 매우 높은 기술 집약 산업이므로 독자적인 기술을 확보하게 되면 독점적인 시장을 확보 할 수 있어 미래 고부가 가치 산업으로 적합하다. 특히 III-V족 화합물 반도체 태양전지는 III족 원소(In, Ga, Al)와 V족 원소(As, P)의 조합으로 0.3 eV~2.5 eV까지 밴드갭을 가지는 다양한 박막 제조가 가능하여 다양한 흡수 대역을 가지는 태양전지 제조가 가능하기 때문에 다중 접합 태양전지 제작이 가능하다. 또한 III-V 화합물 반도체는 고온 특성이 우수하여 온도 안정성 및 신뢰성이 우수하고, 또한 집광 시 효율이 상승하는 특성이 있어 고배율 집광형 태양광 발전 시스템에 가장 적합하다. Si 태양전지의 경우 100배 이하의 집광에서 사용하나, III-V 화합물 반도체 태양전지의 경우 500~1000배 정도의 고집광이 가능하다. 이러한 특성으로 III-V 화합물 반도체 태양전지 모듈 가격을 낮출 수 있고, 따라서 Si 태양전지 시스템과 비교하여 발전 단가 면에서 경쟁력을 확보할 수 있다. III-V 화합물 반도체는 다양한 밴드갭 에너지를 가지는 박막 제조가 용이하고, 직접천이(direct bandgap) 구조를 가지고 있어 실리콘에 비해 광 흡수율이 높다. 또한 터널정션(tunnel junction)을 이용하면 광학적 손실과 전기적 소실을 최소화 하면서 다양한 밴드갭을 가지는 태양전지를 직렬 연결이 가능하여 한 번의 박막 증착 공정으로 넓은 흡수대역을 가지며 효율이 높은 다중접합 태양전지 제작이 가능하다. 이에 걸맞게 본연구에서는 화학기상증착장치(MOCVD)를 이용하여 InAsP 나노선을 코어 쉘 구조로 성장하여 태양전지를 제작하였다. P-type Dopant로는 Disilane (Si2H6)을 전구체로 사용하였다. 또한 Benzocyclobutene (BCB) 폴리머를 이용하여 Dielectric을 형성하였고 Sputtering 방법으로 증착한 ZnO을 투명 전극으로 사용하여 나노선 끝부분과 실리콘 기판에 메탈 전극을 형성하였다. 이를 통해 제작한 태양전지는 솔라시뮬레이터로 측정했을때 최고 7%에 달하는 변환효율을 나타내었다.
Si nanowire/multiwalled carbon nanotube nanocomposite arrays were synthesized. Vertically aligned Si nanowire arrays were fabricated by Ag nanodendrite-assisted wet chemical etching of n-type wafers using $HF/AgNO_3$ solution. The composite structure was synthesized by formation of a sheath of carbon multilayers on a Si nanowire template surface through a thermal CVD process under various conditions. The results of Raman spectroscopy, scanning electron microscopy, and high resolution transmission electron microcopy demonstrate that the obtained nanocomposite has a Si nanowire core/carbon nanotube shell structure. The remarkable feature of the proposed method is that the vertically aligned Si nanowire was encapsulated with a multiwalled carbon nanotube without metal catalysts, which is important for nanodevice fabrication. It can be expected that the introduction of Si nanowires into multiwalled carbon nanotubes may significantly alter their electronic and mechanical properties, and may even result in some unexpected material properties. The proposed method possesses great potential for fabricating other semiconductor/CNT nanocomposites.
최근 고밀도 메모리 반도체의 재료와 빠른 응답을 요구하는 나노입자를 이용한 비휘발성 메모리 소자의 제작에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그에 따른 기존의 플래쉬 메모리가 가지는 문제점을 개선하기 위해서 균일하고 규칙적으로 분포하는 새로운 나노소재의 개발과 비휘발성, 고속 동작, 고집적도, 저전력 소자의 공정기술이 요구되고 있다. 또한 부유게이트에 축적되는 저장되는 전하량을 증가시키기 위한 새로운 소자구조 개발이 필요하다. 한편, 실리 사이드 계열의 나노입자는 금속 나노입자와 달리 현 실리콘 기반의 반도체 공정에서 장점을 가지고 있다. 따라서 본 연구에서는 화합물 중에서 비휘발성 메모리 장치의 전기적 특성을 향상 시킬 수 있는 실리사이드 계열의 바나듐 실리사이드(V3Si) 박막을 열처리 과정을 통하여 수 nm 크기의 나노입자로 제작하였다. 소자의 제작은 p-Si기판에 실리콘산화막 터널층(5 nm 두께)을 건식 산화법으로 성장 후, 바나듐 실리사이드 금속박막을 RF 마그네트론 스퍼터 시스템을 이용하여 4~6 nm 두께로 터널 베리어 위에 증착하고, 그 위에 초고진공 마그네트론 스퍼터링을 이용하여 SiO2 컨트롤 산화막층 (20 nm)을 형성시켰다. 여기서 V3Si 나노입자 형성을 위해 급속 열처리법으로 질소 분위기에서 800$^{\circ}C$로 5초 동안 열처리하여 하였으며, 마지막으로 열 기화 시스템을 통하여 알루미늄 전극(직경 200 ${\mu}m$, 두께 200 nm)을 증착하여 소자를 제작하였다. 제작된 구조는 금속 산화막 반도체구조를 가지는 나노 부유게이트 커패시터이며, 제작된 시편은 투사전자현미경을 이용하여 나노입자의 크기와 균일성을 확인했다. 소자의 전기적인 측정을 E4980A capacitor parameter analyzer와 Agilent 81104A pulse pattern generator system을 이용한 전기용량-전압 측정을 통해 전하저장 효과 및 메모리 동작 특성들을 분석하고, 열처리 조건에 따라 형성되는 V3Si 의 조성을 엑스선 광전자 분광법을 이용하여 확인하였다.
21세기 정보통신 및 관련 소재의 연구방향은 새로운 기능성 확보, 극한적 제어성, 복합 및 융합이라는 경향으로 발전해 가고 있다. 반도체 기술 분야에서 현재의 공정적 한계를 극복하고 새로운 기능성을 부여하기 위해 나노 합성과 배열을 기본으로 하여 bottom-up 방식의 나노소자 구현이 큰 주목을 받고 있다. 나노선의 경우 나노 스케일의 dimension, 양자 제한 효과, 우수한 결정성, self-assembly, internal stress 등 기존 벌크형 소재에서 발견할 수 없는 새로운 기능성이 나타나고 있어 바이오, 에너지, 구조, 전자, 센서 등의 분야에서의 활용이 가능하다. 현재 국내외적으로 반도체 나노선으로 널리 연구되고 있는 재료는 ZnO, $SnO_2$, SiC 등이 중심이 되고 있다. 이중 ZnO 나 노선의 합성을 위해서는 thermal CVD, MOCVD, PLD, wet-chemical 등 다양한 방법이 사용되고 있다. 특히 MOCVD 방법에 의해 수직 정렬된 ZnO 나노막대를 성장할 수 있다. 이러한 나노막대는 MO 원료 및 산소 공급량을 적절히 제어함으로서 수직 배향 및 나노선의 구경 제어가 가능하며, 나노 막대의 크기 제어와 관련해서는 반응 관내의 DEZn 와 $O_2$의 양을 변화시켜 구조체의 크기를 수 십 ~ 수 백 나노미터의 크기로 제어할 수 있다. 본 연구는 이러한 ZnO 나노선의 성장과정에서 $210^{\circ}C$ 이하의 저온에서 성장한 ZnO 버퍼층을 이용해 나노구조의 형상을 제어하고자 하였다. 특히 ZnO 저온 버퍼층의 두께에 따라 나노막대의 직경변화, 수직배향성, 형상변화의 제어가 가능하였다. 나노막대의 특성 평가는 TEM, SEM, PL, XRD 등을 이용하여 구조적, 결정학적, 광학적 특성을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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