평판형 고체산화물 연료전지(planar SOFC : Solid oxide Fuelcell)는 높은 전류 효율 및 출력밀도를 가지는 중,대형 발전용 전기소자이다. SOFC 스택을 600~800도에서 작동할 경우, 금속 분리판에서 휘발된 크롬에 의한 열화현상과 금속의 산화에 의한 표면 저항의 증가가 큰 문제점으로 알려져 있으며, 이를 개선하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 금속 분리판의 열화를 억제하기 위한 여러 보호코팅의 특성을 밝히고, 특성차이의 원인을 분석하고자 하였다. 모재는 상용 STS444합금 (Nisshin steel 생산) 2.0mmt 박판을 사용하였으며, 표면 상태를 균일하게 하기 위하여 표면은 동일한 #1200 번 사포로 연마후 코팅하였다. 적용한 코팅은 전기도금 Ni 코팅, (MnCo)3O4 wet powder spray 코팅, (MnCo)3O4 ADM코팅 3종이었으며, 코팅층의 두께는 최적 공정조건에 따라 달리 하였다. 산화후 형성되는 표면 산화물의 전기적 특성을 평가하기 위하여 시험편의 비면적 저항 (ASR : area specific resistance)을 장시간 측정하였다. 측정편의 크기는 가로 4cm ${\times}$ 세로 4cm였으며, 100시간 공기중 산화후 측정하였다. 표면 접촉을 높이기 위하여 Pt paste를 40~50um도포하였으며, 1~0.1A인가된 전류에 대한 저항을 4전극법 (4-probe)으로 측정하였다. 표면 코팅층이 크롬 휘발을 억제하는 정도를 평가하기 위하여 크롬 휘발량을 측정하였다. 시편은 가로 1.5cm ${\times}$ 세로 1cm 였으며, 공급된 공기와 수분의 혼합가스와 응축기 표면에 흡착된 크롬의 양을 ICP-MASS법으로 측정하였다.
본 논문에서는 세그먼트 관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 설계 및 제작과 특성 분석을 다루고 있다. 관형 세라믹 지지체는 압출 공정을 통하여 제작하였으며, NiO-YSZ 연료극과 YSZ 전해질은 담금 코팅법을 통해 세라믹 지지체에 코팅하였다. 코팅된 세라믹 지지체를 $1,350^{\circ}C$에서 5시간 동안 열처리하였으며, $10{\mu}m$ 미만의 치밀하고, 균열이 없는 YSZ 전해질 층을 얻을 수 있었다. 또한 열처리된 세라믹 지지체에 LSM-YSZ/LSM/LSCF로 구성된 다층 구조 공기극을 담금법으로 코팅하여 $1,150^{\circ}C$에서 열처리하였다. 세라믹 관형 지지체에 코팅된 세그먼트 SOFC 셀은 Ag-glass 연결재를 사용하여 전기적으로 직렬 연결하였으며, 수소연료 유량과 운전 온도에 따른 세그먼트 SOFC의 성능 변화를 측정하였다.
액상응결 공정법과 일축가압성형법으로 제조된 기판위에 전해질과 양극층을 스크린 인쇄법으로 구성한 후 열처리함으로써 최종크기가 $5\times5cm^2$인 SOFC 단전지를 제조하였다. 본 연구에서는 이들 단전지와 인코넬 합금으로 제조된 접속자 그리고 가스켓형의 밀봉재를 이용하여 스택을 구성하였다. 본 연구에 사용된 스택은 연료가스와 산화가스가 교차되는 형태의 가스채널을 가지며 가스매니폴드가 내부에 구성되어 있는 형태로 설계되었다. 제작된 3단 스택의 성능을 평가해 본격과 15W 정도의 최고출력을 나타내었는데 이는 단전지 출력성능으로부터 예측된 최고출력치의 $50\%$ 정도에 해당되는 출력이었다. 본 연구에서는 이러한 스택성능에 영향을 주는 조정인자들과 스택디자인 인자들에 대한 분석을 수행하였다.
SOFC is a high temperature fuelcell with many advantages, but it also have several demerits. One of the Issues is cathode poisoning of Cr coming from stainless steel interconnects. Diffusion process of Cr evaporated from the surface of interconnect steel was calculated by using CFD technique to understand factors for Cr deposition. It has been cleared that factors concerned in Cr deposition and how they affect Cr deposition. Major variables for Cr deposit ion are diffusion coefficient, air velocity and temperature If diffusion coefficient decreases, Cr concentration increases in the air but decreases on the cathode surface. Increasing in air velocity, Cr concentration decreases in the air and on the cathode surface. Increase in temperature leads to rising Cr concentration on the cathode surface because of diffusion coefficient increment.
본 연구에서는 열 플라스마 용사 코팅 법을 사용하여 고체산화물 연료전지에서 사용되는 $La_{0.8}Ca_{0.2}CrO_{3}$(LCC), $La_{0.8}Sr_{0.2}CrO_{3}$(LSC), $La_{0.8}Ca_{0.2}CrO_{0.9}Co_{0.1}O_{3}$(LCCC) 세라믹 연결재를 코팅하여 코팅 층의 특성평가를 수행하였다. 열 플라즈마 코팅에 앞서 각 세라믹 연결재 입자의 특성평가를 위해 X선 회절, 미세 구조, 입자 측정 및 비표면적 분석을 수행하였다. 세라믹 연결재 입자의 특성평가 후, 열 플라스마 용사 코팅 법을 사용하여 연료극 지지체 위에 코팅하였으며, 코팅 층의 특성을 평가하기 위해 코팅 층의 표면, 파단면 분석, 가스 누출 속도 및 전기 전도도 측정을 수행하였다. 이러한 특성 평가 결과를 바탕으로 열 플라스마 용사 코팅 법을 통해 코팅된 LCCC 코팅 층이 고체산화물 연료전지의 세라믹 연결재로서 적합함을 확인하였다.
For this paper, we investigated the area specific resistance (ASR) of commercially available ferritic stainless steels with different chemical compositions for use as solid oxide fuel cells (SOFC) interconnect. After 430h of oxidation, the STS446M alloy demonstrated excellent oxidation resistance and low ASR, of approximately 40 $m{\Omega}cm^2$, of the thermally grown oxide scale, compared to those of other stainless steels. The reason for the low ASR is that the contact resistance between the Pt paste and the oxide scale is reduced due to the plate-like shape of the $Cr_2O_3$(s). However, the acceptable ASR level is considered to be below 100 $m{\Omega}cm^2$ after 40,000 h of use. To further improve the electrical conductivity of the thermally grown oxide on stainless steels, the Co layer was deposited on the stainless steel by means of an electroless deposition method; it was then thermally oxidized to obtain the $Co_3O_4$ layer, which is a highly conductive layer. With the increase of the Co coating thickness, the ASR value decreased. For Co deposited STS444 with 2 ${\mu}m$hickness, the measured ASR at $800^{\circ}$ after 300 h oxidation is around 10 $m{\Omega}cm^2$, which is lower than that of the STS446M, which alloy has a lower ASR value than that of the non-coated STS. The reason for this improved high temperature conductivity seems to be that the Mn is efficiently diffused into the coating layer, which diffusion formed the highly conductive (Mn,Co)$_3O_4$ spinel phases and the thickness of the $Cr_2O_3$(S), which is the rate controlling layer of the electrical conductivity in the SOFC environment and is very thin
We investigated the influences of cobalt coating deposited by DC electroplating on the ferritic stainless steel, STS 430, as a protective layer on a metallic interconnect for SOFC applications. Cobalt coated STS 430 revealed a uniform and denser-packing oxide surface and a reduced growth rate of $Cr_2O_3$ scales after oxidation at $800^{\circ}C$in air. Cobalt coating layer was oxidized to $CoCo_2O_4$ and Co containing mixed oxide spinels such as $Co_2CrO_4$, $CoCr_2O_4$, and $CoCrFeO_4$. The area specific resistance value of Co coated sample was $0.020\;{\Omega}cm^2$ lower than that of uncoated at $800^{\circ}C$ in air during 500 h. After 1000 h oxidation, cobalt oxide coating layer suppressed chromium outward diffusion.
Solid oxide fuel cells (SOFCs) have many attractive features for widespread applications in generation systems. Recently, stainless steels have attractive materials for metallic bipolar plate because metallic bipolar plates have many benefits compared to others such as graphite and composite bipolar plates. SOFC operates on high temperature of about $800{\sim}1000^{\circ}C$ than other fuel cell systems. Thus, many studies have attempted to reduced the operation temperature of SOFC to about $600{\sim}800^{\circ}C$, which is the intermediate temperature (IT) of SOFC. Low cost and high-temperature corrosion resistance are very important for the practical applications of SOFC in various industries. In this study, two specimens, 304 and 430 stainless steels with and without different pre-surface treatments on the surface were investigated. And, specimens were exposed at high temperature in the box furnace under oxidation atmosphere of $800^{\circ}C$. Oxidation behavior have been investigated with the materials exposed at different times (100 hrs and 400 hrs) by SEM, EDS and XRD. By increasing exposure time, the amount of metal oxide increased in the order like; STS304 < STS430 and As-received < As-polished < Sand-blast specimens.
전산유체해석(CFD) 기법을 이용하여 음극 지지체형 고체산화물 연료전지(SOFC)에 대한 수치해석을 수행하였다. 평판형 구조의 SOFC 에서 가스채널과 리브폭 변화에 따른 성능과 온도균일성에 관한 연구가 이루어졌다. 전산해석 툴로서는 공개소스 전산유체해석 툴박스인 OpenFOAM 을 이용하였다. 수치해석결과, 산소고갈이 일어나지 않는 범위 내에서 가스채널과 리브폭의 증가는 성능과 온도 균일성에 크게 영향을 미치지 않음을 알 수 있었다. 하지만 넓은 리브폭의 사용과 고전류밀도에서의 작동은 산소고갈로 인한 성능저하의 가능성이 있음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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