We reviewed the electrical properties of SOFC anode manufactured using spherical Ni and nano YSZ powder. When core-shell is fabricated by using submicron Ni as core and nano-sized YSZ as shell for SOFC anode, the electrical conductivity of the $0.2{\mu}m$ Ni-YSZ core-shell was 3 times higher than that of $1.0{\mu}m$ NiO or $1.0{\mu}m$ Ni-YSZ. Hydrogen selectivity was similar at $800^{\circ}C$, but hydrogen selectivity and methane conversion rate under $750^{\circ}C$ was 10~25% higher, Power density was more than 2 times, ASR was about 1/3, when exposed to $H_2$ atmosphere at $750^{\circ}C$ for a long time, Ni particles did not have any growth or cut off conduction path.
다공성 NiO-YSZ 기판위에 전착법(EPD; Electrophoretic Deposition)법과 담금(Dip-coating)법에 의해 음극지지형 고체연료전지용 이트리아 안정화 지르코니아 박막 제조법을 연구하였다. 이를 위해 슬러리 농도 및 시간에 따른 박막의 무게, 박막의 결함 및 미세구조변화에 영향을 주는 제조조건들을 살펴 봄으로써 전착법과 담금법의 차이를 보았다. 담금법에서는 막생성 초기인 30초까지 막의 무게가 증가하지만 그 후에는 탈락이 일어나 시간을 증가하여도 막의 무게가 오히려 감소하였다. 전착법에서는 임계 인가전류 이상에서 시간에 따라 막의 무게가 증가하고 균일하고 치밀한 막이 형성하였다 전장이 매우 낮은 0.035 mA/$cm^2$ 의 정전류를 120초 이상 장시간 인가하면 막의 흘러내림(sagging)으로 인한 결함이 발생하였다. 전착법에 의해 균일하고도 치밀하게 가스 누출성이 없는 음극지지형 고체산화물 연료전지에 적합한 전해질 박막을 제조할 수 있었다.
Performance of a solid oxide fuel cell (SOFC) can be enhanced by converting thermal energy of its high temperature exhaust gas to mechanical power using a micro gas turbine (MGT). A MGT plays also an important role to pressurize and warm up inlet gas streams of the SOFC. In this study, the influence of performance characteristics of the tubular SOFC on the hybrid power system is discussed. For this purpose, detailed heat and mass transfer with reforming and electrochemical reactions in the SOFC are mathematically modeled, and their results are reflected to the performance analysis. The analysis target is 220kWe SOFC/MGT hybrid system based on the tubular SOFC developed by Siemens-Westinghouse. Special attention is paid to the ohmic losses in the tubular SOFC counting not only current flow in radial direction, but also current flow in circumferential direction through the anode and cathode.
연료극 지지체 평관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 셀 전력밀도를 증가시키기 위하여 압출법에 의하여 제조하고 그 특성을 연구하였다. 연료극 지지체로써 Ni/YSZ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) cermet는 기공율 $50.6\%,\;0.23{\mu}m$의 기공크기를 나타내었다. 지지체에서의 Ni의 분포는 균일하였으며 전자전도 경로로써의 Ni의 연결성은 양호하였다. 지지체에 YSZ전해질과 복합 공기극층인 $LSM((La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_3)/YSZ$ 복합층, LSM, LSCF $(La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3)$층이 슬러리 디핑법에 의하여 코팅 및 소결된 연료극 지지체식 평관형 고체산화물 연료전지 단위전지의 성능은 $800^{\circ}C$에서 $300mW/cm^2(0.6V,\;500mA/cm^2)$의 성능을 나타내었다. 임피던스 분석에 의하여 평관형 셀의 전기화학적 분극저항을 평가하고 연료측의 가습에 따라 분극저항이 감소되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다 슬러리 디핑법으로 LSM이 코팅된 SUS430 금속연결재를 $Ar+10\%\;H_2$에서 소결하였으며, $750^{\circ}C$에서 면저항의 측정할 결과, 초기에는 $148m{\Omega}cm^2$를 나타내었으며, 450시간 경과 후에 $43m{\Omega}cm^2$의 낮은 면저항을 유지하였다. 반면에 동일한 조건으로 LSM이 코팅된 Fecralloy는 높은 면저항을 나타내었다.
Co-planar type single chamber solid oxide fuel cell with patterned electrode on a surface of electrolyte has been fabricated by robo-dispensing method and microfluidic lithography. The cells were composed of NiO-GDC-Pd or NiO-SDC cermet anode, $(La_{0.7}Sr_{0.3})_{0.95}MnO_3$ cathode, and yttria stablized zirconia electrolyte. The cell performance at $900^{\circ}C$ was investigated as a function of electrode geometries, such as anode-to-cathode distance, numbers of electrode pairs. Relationship between OCV and I-V characteristics at the optimized operation condition was also studied by DC source meter under the mixed gas condition of methane, air, and nitrogen. An increase of anode-facing-cathode area leads to lower OCV due to intermixing between product gases of anode and cathode, which in turn decreases the oxygen partial pressure difference.
The microstructural changes in Ni/YSZ anode substrate and crack formation during Ni oxidation were investigated. The composition of as-sintered anodes was 56 wt% NiO+44 wt% YSZ and that of electrolyte was 8 mol% yttria. After complete reduction, specimens were oxidized in $N_2$ + air at $600\sim800^{\circ}C$. Oxygen partial pressure was controlled in between 0.05 atm and 0.2 atm $O_2$. When the anode was oxidized, at higher than $690^{\circ}C$, three layers were formed in the specimens. The first was fully oxidized layer(NiO/YSZ), the second was a mixed layer and the third, near-intact layer. Under $640^{\circ}C$ such distinctive layers were not observed. Cracks formed at electrolyte layer when weight gain attained at $65\sim75%$ of the total gain due to complete oxidation despite of different oxidation temperature and oxygen partial pressure.
Improving the microstructure of NiO/YSZ is one of several approaches used to enhance the electrical and mechanical properties of an anode support in Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs). The aim of the work reported in this paper was to predict the relationship between these microstructural changes and the resulting properties. To this end, modification of the anode microstructure was carried out using different sizes of Poly (Methyl Methacrylate) (PMMA) beads as a pore former. The electrical conductivity and mechanical strength of these samples were measured using four-probe DC, and three-point bend-test methods, respectively. Thermal etching followed by high resolution SEM imaging was performed for sintered samples to distinguish between the three phases (NiO, YSZ, and pores). Recently developed image analysis techniques were modified and used to calculate the porosity and the contiguity of different phases of the anode support. Image analysis results were verified by comparison with the porosity values determined from mercury porosimetry measurements. Contiguity of the three phases was then compared with data from electrical and mechanical measurements. A linear relationship was obtained between the contiguity data determined from image analysis, and the electrical and mechanical properties found experimentally. Based upon these relationships we can predict the electrical and mechanical properties of SOFC support from the SEM images.
In this research, anode for SOFC has been manufactured from two different kinds of feedstock materials through thermal spraying process and the properties of the coatings were characterized and compared. One kind of feedstock was manufactured from spray drying method which includes nano-components of NiO, YSZ (300 nm) and graphite. And the other is manufactured by blending the micron size NiO coated graphite, YSZ and graphite powders as feedstock materials. Microstructure, mechanical properties and electrical conductivity of the coatings as-sprayed, after oxidation and after hydrogen reduction containing nano composite which is prepared from spray-dried powders were evaluated and compared with the same properties of the coatings prepared from blended powder feedstock. The coatings prepared from the spray dried powders has better properties as they provide larger triple phase boundaries for hydrogen oxidation reaction and is expected to have lower polarization loss for SOFC anode applications than that of the coatings prepared from blended feedstock. A maximum electrical conductivity of 651 S/cm at $800^{\circ}C$ was achieved for the coatings from spray dried powders which much more than that of the average value.
In general, SOFCs mainly use Ni-YSZ cermet, a mixture of Ni and YSZ, as an anode material, which is stable in a high-temperature reducing atmosphere. However, when SOFCs have operated at a high temperature for a long time, the structural change of Ni occurs and it results in the problem of reducing durability and efficiency. Accordingly, a development of a new anode material that can replace existing nickel and exhibits similar performance is in progress. In this study, SrTiO3, which is a perovskite-based mixed conductor and one of the candidate materials, was used. In order to increase the electrical conduction properties, Y0.08Sr0.92Fe0.3Ti0.7O3, doped with 0.08 mol of Y3+ in Sr-site and 0.03 mol of transition metal Fe3+ in Ti-site, was synthesized and its chemical diffusion coefficient and reaction constant were measured. Its electrical conductivity changes were also observed while changing the oxygen partial pressure at a constant temperature. The performance as a candidate electrode material was verified by predicting the defect area through the electrical conductivity pattern according to the oxygen partial pressure.
음극지지형 SOFC의 성능을 향상시키기 위해 단전지 제조공정을 개선하고 그 출력특성을 평가하였다. 액상응결 공정(Liquid Condensation Process : LCP)과 일축가압성형공정을 통하여 NiO/YSZ 복합체 음극기판을 제조하고 위에 YSZ 전해질을 스크린 인쇄한 후 140$0^{\circ}C$에서 3시간동안 동시소결하여 음극/전해질 기판을 제조하였다. 또한 LSM/YSZ 양극층은 임피던스 분석을 통해 분극저항이 최소가 되는 조성 및 열처리 조건을 선택하여 스크린 인쇄법을 이용해 구성하였고 이러한 적층공정을 거쳐 최종적으로 5${\times}$5와 l0${\times}$10 $\textrm{cm}^2$ 크기의 단전지를 제조하였다. 제조된 단전지의 출력특성을 측정한 결과 5${\times}$5와 10${\times}$10 단전지는 80$0^{\circ}C$에서 약 0.45W/$\textrm{cm}^2$ 와 0.22 W/$\textrm{cm}^2$의 최대출력밀도를 각각 나타내어 선행연구에서 기존공정으로 제조된 단전지에 비해 2배 이상 향상된 좋은 성능을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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