월성 원자력 발전소의 TRF 시설에서 수집된 트리튬을 metal hydride 형태로 보관하고 있는 500 kCi급 트리튬 1차 저장용기를 발전소 밖의 폐기물 저장고로 안전하게 운반하기 위하여 트리튬 운반용기를 개발하였다. B형 운반용기의 기술기준을 적용하여 구조평가, 열평가, 방사선차폐평가, 격납평가 등을 수행하여 운반용기의 안전성을 분석하였다. 트리튬 운반용기는 정상운반조건 및 사고운반조건에서도 격납 경계가 손상되지 않는다고 평가되었다. 붕괴열로 인한 운반용기 내부 저장용기의 온도상승은 수치해석 결과, 원통형 모델에서는 $134.8^{\circ}C$로 나타났다. 운반사고 조건에 대한 열 평가로서 $800^{\circ}C$ 외부환경에 30분간 노출되었을 경우에는 단열재만의 열차폐를 고려하여 계산한 결과, 약 $405^{\circ}C$로 나타났으며, 내부 온도 상승은 1차 격납 경계인 1차 저장용기의 허용 온도인 $550^{\circ}C$에도 미치지 못하였다. 격납 차폐 평가에서도 사고조건인 $800^{\circ}C$의 외부 환경에 노출된 경우에서도 충분히 운반용기의 격납 성능을 유지할 수 있다고 판단되었다. 방사선에 대한 차폐 특성을 조사한 결과, 트리튬에서 발생된 ${\beta}-ray$ 선량은 1차 저장용기 외부 표면에서 0으로 계산되었다. 이상과 같이 500 kCi 급 트리튬 운반용기에 대한 안전성을 평가한 결과, 운반사고조건에서도 트리튬 운반용기는 전혀 이상이 없는 것으로 나타났다.
모의지하수중에서 가압경수로형 사용후핵연료로부터 세슘의 침출률에 미치는 공학적 방벽 영향을 규명하기 위하여 지난 약 6년간 벤토나이트 또는 금속시편등의 존재여부에 따라 침출시험을 수행하였다. 침출률은 시간이 경과함에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 적정시간이 경과한 다음부터는 일정한 값에 수렴하는 경향을 나타내었다. 벤토나이트 또는 금속시편이 있을 경우 세슘의 누적누출분률은 선형적으로 증가하였으나, 이들이 없는 경우의 누적분률은 급격히 증가한 다음 서서히 증가하는 경향을 보였다. 이 누적분률에서 갭에 존재하는 세슘의 재고량을 제한 값은 공학적 방벽이 존재하는 경우의 누적분률에 거의 근접하였다. 이러한 결과들은 사용후핵연료 중 세슘의 초기누출분률은 갭 중 세슘의 재고량에 의존하지만, 세슘의 장기침출률은 공학적 방벽에 거의 영향을 받지 않음을 암시해 주고 있다. 그러나 세슘의 초기침출률은 공학적 방벽의 지연효과로 감소될 수 있을 것이다. 그리고 처분장에서 사용후핵연료 중 세슘의 장기침출률은 $2\times10^{-2}\;g/m^2-day$를 넘지않는 범위 내에서 일정한 값을 가질 것이다.
본 연구에서는 Li 환원법에 의한 PWR 사용후핵연료의 금속전환과정을 모사하는 프로그램을 개발하였고 이를 이용하여 Li의 양에 따른 사용후핵연료 산화물의 금속 및 염화물 전환량을 계산하였다. 이 프로그램에서는 Li 환원과정의 화학반응에 관련된 특성치와 열역학데이터를 데이터 베이스화하고 이를 입력 데이터로 사용하여 특정 Li 양에 의한 산화물의 반응결과를 전환률로 계산한다. 개발 프로그램의 성능을 평가한 결과, $Eu_2O_3$와 $Sm_2O_3$를 제외한 나머지 산화물은 기존 코드 결과값과 6 % 이내의 상대오차로 잘 일치하고 각 산화물의 개별반응에서 산화물의 완전 전환에 필요한 Li 양의 계산값도 이론적 계산값과 정확히 일치함을 확인하였다. 또한 검증된 개발 프로그램을 이용하여 산화물별 Li과 금속전환률의 관계를 분석한 결과, 그 중에서 Li이 250 몰로 주어졌을 때 $UO_2$의 83.73%는 U로 전환된 반면 나머지는 산화물로 잔존하였고, 100% U로 전환시키는데 필요한 Li의 양은 297 몰로 나타났다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
고준위 방사성폐기물을 심지층에 안전하게 처분하기 위해서는 방사성 핵종의 장기적 지구화학 거동에 대한 정확한 예측이 요구된다. 이와 관련하여 본 연구에서는 국내 심부 지하수를 대표하는 다섯가지 지화학 환경 조건에서 지화학 모델링을 수행하여 일부 방사성 핵종의 지화학 거동을 예측하였다. 다섯가지 국내 심부 지하수의 지화학 환경은 다음과 같다: 고 TDS 염지하수(G1), 산성 pH의 CO2가 풍부한 지하수(G2), 고 pH 알칼리성 지하수(G3), 황산염이 풍부한 지하수(G4), 묽은(담수) 지하수(G5). 3~12의 pH 범위와 ±0.2V의 산화-환원전위(Eh) 조건에서 일부 방사성 핵종(우라늄, 플루토늄, 팔라듐)의 국내 심부 지하수 내에서의 용해도와 화학종(존재형태)을 예측하였다. 모델링 결과, 용존 상태의 우라늄은 주로 U(IV)로서 중성~알칼리성의 넓은 pH 환경에서 높은 용해도를 보였으며, Eh가 -0.2V인 환원 환경에서도 알칼리 pH 조건에서 높은 용해도를 보였다. 이러한 높은 용해도는 주로 Ca-U-CO3 착물의 형성에 의한 것으로 예측되는데, 이 착물의 활동도(activity)는 국내 심부 지하수 중 주요 단층대를 따라 산출되는 G2와 화강암반에 위치하는 G3에서 높다. 한편, 플루토늄(Pu)의 용해도는 pH에 따라 달라지며, 특히 중성~알칼리성 조건에서 가장 낮은 용해도가 나타난다. 주요 화학종은 Pu(IV)와 Pu(III)이며, 이들은 주로 흡착을 통해 제거될 것으로 추정된다. 그러나 콜로이드에 의한 이동을 고려하면, 이온강도가 낮은 심부 지하수인 G3와 G5 유형에서 콜로이드 형성 및 이동 촉진에 따라 이동성이 증가할 것으로 예상된다. 팔라듐(Pd)은 환원 환경에서는 황화물 침전 반응으로 인해 낮은 용해도를 나타내며, 산화 환경에서는 주로 금속(수)산화물에의 흡착을 통해 Pd(OH)3-, PdCl3(OH)2-, PdCl42- 및 Pd(CO3)22-와 같은 음이온 착물이 제거될 것으로 판단된다. 본 연구는 한국의 심부 지하수 환경에서 방사성 핵종의 운명과 이동에 대한 이해를 높이고, 고준위 방사성 폐기물의 안전한 처분을 위한 전략 개발에 기여할 것으로 기대된다.
원자력발전 등에 기인한 방사성 오염물질들은 대부분 제염과정을 통하여 방사능과 그 부피를 줄이는데, 물을 주로 사용하는 기존의 방사성 물질 제염방법은 많은 양의 2차 폐기물을 발생시킨다. 본 연구에서는 용매로 이산화탄소의 특성을 이용하여 폐기물 저감에 효과적인 제염 방법을 적용해보았다. 이를 위해 본 연구에서는 우선 원자력 오염물질의 제염 대상을 금속 이온, 금속과 금속산화물로 분류하여 두 가지 방법을 적용하였다. 전자의 경우 계면활성제 킬레이트법을 이용하여 제염하였다. 제염대상 핵종으로는 Sr, Co, Nb, Zr을 선정하였다. Sr과 Co는 각각 핵분열 생성물과 방사화 부식 생성물의 대표 핵종이고 Nb과 Zr은 오염된 방호복에서 가장 많은 방사능을 차지하는 핵종이다. Static Extraction을 통하여 Sr은 최고 97%, Nb과 Co, Zr은 각각 79%, 73%, 64%의 추출율을 얻었다.
In a study of the optimum operational condition for a melting decontamination, the effects of the basicity, slag type and slag composition on the distribution of depleted uranium were investigated for radioactively contaminated metallic wastes of iron-based metals such as stainless steel (SUS 304L) in a direct current graphite arc furnace. Most of the depleted uranium was easily moved into the slag from the radioactive metal waste. The partitioning ratio of the depleted uranium was influenced by the amount of added slag former and the slag basicity. The composition of the slag former used to capture contaminants such as depleted uranium during the melt decontamination process generally consists of silica ($SiO_2$), calcium oxide (CaO) and aluminum oxide ($Al_2O_3$). Furthermore, calcium fluoride ($CaF_2$), magnesium oxide (MgO), and ferric oxide ($Fe_2O_3$) were added to increase the slag fluidity and oxidative potential. The partitioning ratio of the depleted uranium was increased as the amount of slag former was increased. Up to 97% of the depleted uranium was captured between the ingot phase and the slag phase. The partitioning ratio of the uranium was considerably dependent on the basicity and composition of the slag. The optimum condition for the removal of the depleted uranium was a basicity level of about 1.5. The partitioning ratio of uranium was high, exceeding $5.5{\times}10^3$. The slag formers containing calcium fluoride ($CaF_2$) and a high amount of silica proved to be more effective for a melt decontamination of stainless steel wastes contaminated with depleted uranium.
The Korea Atomic Energy Research Institute has developed an advanced fast reactor concept, KALIMER-600, which satisfies the Generation IV reactor design goals of sustainability, economics, safety, and proliferation resistance. The concept enables an efficient utilization of uranium resources and a reduction of the radioactive waste. The core design has been developed with a strong emphasis on proliferation resistance by adopting a single enrichment fuel without blanket assemblies. In addition, a passive residual heat removal system, shortened intermediate heat-transport system piping and seismic isolation have been realized in the reactor system design as enhancements to its safety and economics. The inherent safety characteristics of the KALIMER-600 design have been confirmed by a safety analysis of its bounding events. Research on important thermal-hydraulic phenomena and sensing technologies were performed to support the design study. The integrity of the reactor head against creep fatigue was confirmed using a CFD method, and a model for density-wave instability in a helical-coiled steam generator was developed. Gas entrainment on an agitating pool surface was investigated and an experimental correlation on a critical entrainment condition was obtained. An experimental study on sodium-water reactions was also performed to validate the developed SELPSTA code, which predicts the data accurately. An acoustic leak detection method utilizing a neural network and signal processing units were developed and applied successfully for the detection of a signal up to a noise level of -20 dB. Waveguide sensor visualization technology is being developed to inspect the reactor internals and fuel subassemblies. These research and developmental efforts contribute significantly to enhance the safety, economics, and efficiency of the KALIMER-600 design concept.
가압경수로의 일차계통 제염을 위해 개발된 HYBRID 제염제의 재료부식 특성을 틈부식 시험방법을 사용하여 수행하였다. 기존 제염제의 부식특성과 비교하기 위하여 상용 제염제인 OA, CITROX 제염제의 부식특성도 함께 평가하였다. 시험재료는 가압경수로의 일차계통의 주 재료인 Alloy 600과 304 SS을 대상으로 시험하였다. 틈부식 시험은 가혹조건의 부식시험으로써 내식성이 강한 원전 구조재료의 건전성을 짧은 시간에 잘 확인할 수 있었다. 시험결과 OA와 CITROX 제염제에서는 crevice 시편 표면에 pitting과 IGA가 나타났으나 HYBRID 제염제에서는 국부부식이 전혀 발생되지 않았다. 무게감소 측정결과 HYBRID 제염조건에서는 $1.3{\times}10^{-3}{\mu}m/h$ 이하의 매우 낮은 부식속도를 나타내었다. 반면에, OA 제염제의 경우 Alloy 600은 $4.0{\times}10^{-2}{\mu}m/h$ 로 비교적 균일한 부식율을 나타내었으나, 304 SS의 경우 pH = 2.0 이하에서 급격한 가속부식을 나타내었다. HYBRID 제염제의 경우 일반부식에서뿐만 아니라 crevice 부식조건에서도 거의 부식이 일어나지 않아 PWR 계통제염 시 산화막 용해 후 제염제가 계통재료에 노출되어도 재료의 건전성이 입증되었다.
경제적이고 우수한 핵확산저항성을 갖는 파이로공정의 핵심 단위공정인 전해제련 공정에서 U와 TRU를 동시에 회수하기 위해 환원전극으로써 LCC가 사용된다. 한가지 원소만을 회수하는 금속음극과는 달리 LCC는 전기화학적으로 U와 TRU의 선택적 분리가 어려워 핵확산저항성을 높이는 기술의 핵심이라고 할 수 있다. LCC를 담아놓는 LCC 도가니는 U나 TRU로만 전착되어야하기 때문에 도가니는 전기적으로 절연되어야 한다. LCC와의 안정성과 회수된 TRU 및 용융염과의 화학적 안전성은 물론 공정 중 전착될 수 있는 금속 Li과의 반응성도 고려되어야하므로 LCC 도가니의 소재 특성은 매우 중요하다. 본 연구에서는 $Al_2O_3$, MgO, $Y_2O_3$, BeO 네 가지 대체 세라믹 소재의 화학적 안정성을 $500^{\circ}C$에서 모의 LCC로 열역학적 및 실험적으로 평가하였다. 세라믹 기판 위의 LCC 접촉각은 화학적 반응성을 예측하기 위해 시간에 따라 측정하였다. $Al_2O_3$는 가장 낮은 화학적 안정성 갖고 BeO는 재료 내에 존재하는 기공은 접촉각감소에 영향을 주었다. MgO, $Y_2O_3$는 우수한 화학적 안정성을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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