본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 ${\gamma}$-방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다. 용융염 전해공정을 이용하는 파이로프로세싱은 사용후핵연료에 존재하는 장 반감기 고독성 원소와 고방열 핵종을 분리하여 고준위 폐기물을 줄이면서도 고속로의 원료물질을 공급하고, 소듐냉각고속로에서는 이를 이용하여 전력을 생산한 후 다시 그 사용후핵연료를 파이로프로세싱에서 원료물질로 가공하는 개념이다. 파이로프로세싱의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 산화물 형태의 사용후핵연료를 금속으로 전환시켜 후속 공정인 전해정련공정에 금속을 공급하는 역할을 한다. 파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정의 상용화를 위해서는 고용량, 고효율의 시스템 개발이 요구되므로 양극과 음극에서 공정 속도의 영향을 미치는 인자를 연구하였다.
미국의 고급 연료 사이클 이니셔티브 (AFCI) 추진에 이어, 동적 연료 시뮬레이션을 사용하여 글로벌 연료 사이클 이니셔티브 (GFCI)에 대한 분석 제안이 조사되었다. 정치적, 경제적 측면은 핵물질의 특정 특성으로 인해 동시에 고려된다. 미국의 고급 연료 사이클 이니셔티브 (AFCI) 추진에 이어, 동적 연료 시뮬레이션을 사용하여 글로벌 연료 사이클 이니셔티브 (GFCI)에 대한 분석 제안이 조사되었다. 정치적, 경제적 측면은 핵물질의 특정 특성으로 인해 동시에 고려된다. 사용된 핵연료의 미국의 고급 연료 사이클 이니셔티브 (AFCI) 추진에 이어, 동적 연료 시뮬레이션을 사용하여 글로벌 연료 사이클 이니셔티브 (GFCI)에 대한 분석 제안이 조사되었다. 정치적, 경제적 측면은 핵 물질의 특정 특성으로 인해 동시에 고려된다. 사용된 핵연료 (SNF)는 핵 확산 금지 조약 (NPT) 면제 국가와 NPT 제외 국가에 의해 재처리로 처리된다. 그렇지 않으면, 열처리 및 저장소는 NPT 제한 없이 수행 될 수 있다. 또한 국제 무역은 에너지 생산이 GFCI의 주요 이슈인 경제적 측면으로 간주된다. 동적인 시뮬레이션은 2050 년까지 이루어졌다. 국제 무역의 결과는 점차적으로 증가하는 모습을 보여준다. 또한 원자력 발전소 운영은 단계적으로 증가하고 있음을 보여준다.
사용후핵연료 파이로 공정은 전기화학 이론들에 기초하여 개발되고 있다. 공정 모사는 공정 개발과 실험데이터 해석에 주요한 방법 중 하나로 파이로 공정에서도 필요한 접근 방법 중 하나이다. 현재까지 파이로 공정의 공정 모사는 전해정련 공정 위주로 진행되어 왔으며 전해환원 공정에 대한 연구는 많지 않았다. 전해환원 공정은 전해정련 공정과 달리 기체 발생과 다공성 전극의 특징을 지니고 있기 때문에 공정 모사를 위한 모델 개발을 위해서는 이를 고려한 수식들이 필요하게 된다. 본 연구에서는 전기화학 셀 해석에 필요한 열역학, 물질전달, 반응공학 이론 중 전해환원 공정 모델 개발에 필요한 개념과 수식들을 정리하여 제시하였다. 전해환원 셀을 구분하여 각 부분에 적용해야하는 수식들을 나열했으며 각 부분들 연결에 사용되는 경계조건들 역시 제시하였다. 이들 수식들은 추후 모델 개발에 기초로 사용될 수 있으며 실험데이터와 결합시켜 결정되어야 하는 매개변수 파악에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
Pyroprocessing에 의한 사용후핵 연료 처 리 과정에서 핵 연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제련장치의 전해조에서 전극표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택할 경우 시행착오법 에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할 수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.
고온 용융염 전해환원 공정은 후행핵연료 주기의 대안 공정인 파이로공정의 산화물 사용후핵연료의 확대를 위해 필수적인 공정이다. 사용후핵연료는 다성분 산화물로 이루어져 있으며 각 산화물은 전해환원 공정에서 화학적 특성에 따라 산소를 잃게 된다. 본 연구에서는 건식분말화 공정 이후 전해환원 반응기에 도입되는 사용후핵연료 조성을 기준으로 각 금속-산소 시스템을 독립적인 이상고용체로 가정하여 전해환원 반응거동을 계산하였다. 전해환원을 Li의 환원과 이어지는 Li과의 화학반응의 결합으로 산정하여 U을 비롯한 금속 환원 거동을 계산하였다. 계산결과 대부분의 산화물들은 전해환원 공정에 의해 금속으로 전환되는 것으로 예상되었다. 란타나이드 원소들의 경우 $Li_2O$의 농도가 낮아지면 금속 전환율이 높아지나 대부분 산화물로 존재하는 것으로 나타났다. 추가적으로 $U_3O_8$의 전해환원 거동에 대해 Li의 확산과 Li과의 화학반응을 고려하여 반실험적 모델이 제시되었다. 실험데이터를 활용하여 매개변수를 결정하였으며 시간에 대한 환원율 및 전류에 대한 99.9% 환원 시간을 계산하였다.
고온 야금 핵연료 재활용 공정이라고 불리는 파이로 프로세싱은 전망 있는 핵연료 재활용 기술로써 잘 알려져 왔다. 파이로 프로세싱은 증가된 핵확산저항성과 경제적 효율 때문에 미래 원자력 시스템에 있어서 중요하다. 파이로 프로세싱의 기본적인 개념은 핵확산저항성을 향상시키는 악티나이드 그룹의 회수로 볼 수 있다. 파이로 프로세싱에서 중요한 공정 중 하나인 전해제련공정은 사용후핵연료로부터 우라늄과 악타나이드를 같이 회수하는 공정이다. 본 연구에서는 수직형 카드뮴 증류장치를 제작하였다. 773~923K, 0.01torr 이하의 압력조건에서 카드뮴의 증류속도는 $12.3{\sim}40.8g/cm^2-h$를 나타내었다. 고순도 아르곤 분위기의 글러브 박스에서 LCC 전해법으로 우라늄-카드뮴 합금을 제작하였다. 순수한 카드뮴과 우라늄-카드뮴 합금중의 카드뮴 증류거동을 조사하였다. 본 연구에서 얻을 수 있었던 카드뮴 증류거동 연구결과를 카드뮴 증류 공정의 개발에 이용할 수 있을 것이다.
Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 방사성 희토류 염화물이 포함된 폐용융염이 발생된다. 이러한 폐 용융염 내에 존재하는 방사성 희토류 염화물을 산화물로 침전시켜 회수함으로서 용융염을 재생할 수 있다. 최종적으로 발생되는 방사성 희토류 산화물의 저장과 처분에 적합한 monolithic 고화체를 제조하기 위한 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 고상 소결에 의해 붕규산 유리에 의한 고화체 제조, 희토류 산화물을 모나자이트로 합성한 후 붕규산 유리에 의한 고화체 제조를 수행하였다. 또한 zinc titanate 세라믹이 주요성분인 고화 매질(ZIT)을 개발하여 고화체를 제조하였으며 각각의 고화체에 대한 침출 및 물리화학적 특성을 비교 평가하였다. 고상 소결에 의해 제조된 ZIT 매질 고화체는 내 침출성이 크며 밀도가 크고 열전도도가 우수한 특성을 나타내었다.
전해제련 공정은 악티늄족 원소를 동시에 회수하는 공정으로써, Pyroprocessing의 핵확산 저항성을 보장하는 중요한 공정이다. 공학규모의 전해제련 장치를 설계하기 위한 기본 도구를 개발하기 위해서 실험실 규모의 장치에 대한 열전달 해석을 수행하였다. 열전달 해석을 수치 해석적으로 계산하기 위해 ANSYS CXF 상용 코드를 사용하였다. 열전달 해석 결과, 가열부의 길이가 수직으로 용융염의 높이보다 약3배 이상이 되었을 때, 용융염의 온도를 일정하게 유지할 수 있었으며, 냉각부의 길이는 그 영향이 미비하였다. 전해조 덮개 아래의 아르곤 가스의 온도는 냉각 판의 개수에 따라 감소하였으며, 5개 이상 설치 할 경우 $250^{\circ}C$ 이하로 유지할 수 있음을 보였다. 이러한 계산 결과는 실제 실험 장치에서 측정된 장치 내부 온도 분포와 경향성이 일치하는 것을 볼 수 있었다. 본 연구에서 해석 된 전해제련 장치의 열 분포 특성은 공학규모 장치의 설계를 위해 중요한 자료로 사용 될 수 있을 것이다.
국내 원자력발전은 현재 두 번째로 큰 전력 공급 방법이며 원전의 수 역시 증가되는 것으로 계획되어 있다. 그러나, 원자력발전에 의해 발생되는 사용후핵연료에 대해서는 아직 명확한 관리 정책이 확립되어 있지 않다. 원자로 이 후 핵물질 흐름과 관련된 후행 핵연료주기는 사용후핵연료 관리를 위한 기술들의 집합이다. 따라서, 사용후핵연료 관리 정책은 핵연료주기 선택과 함께한다. 핵연료주기 선택의 중요 항목은 경제성으로 이는 사적비용과 함께 외부비용을 더해 결정되어야 한다. 직접비용 인 사적비용과 달리 간접비용인 외부비용에 대한 연구는 원전에 집중되어 있으며 핵연료주기에 대한 연구는 없는 상황이다. 본 연구에서는 핵연료주기에 적용할 수 있는 외부비용 항목들을 도출하고 정량화를 시도하였다. 핵연료주기 외부비용 평가를 위해 고려될 수 있는 핵연료주기로 OT(직접처분), DUPIC(PWR-CANDU 연결), PWR-MOX(PWR 습식재처리), Pyro-SFR (파이로 처리와 고속로 연계)의 네 가지를 선정하였다. 원자력발전의 외부비용 평가에 고려되었던 항목들을 분석하여 핵연료주기에서 에너지 공급 안보비용, 사고위험비용과 수용성 비용을 외부비용 항목으로 도출하고 추산하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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