• 방사성폐기물학회지
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• 제11권4호
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• pp.325-332
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• 2013

사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을 비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및 세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제($Li_3PO_4-K_3PO_4$)를 이용한 인산화 및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 $1,050^{\circ}C$에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제47권4호
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• pp.465-469
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• 2009

산소-공융염(LiCl-KCl) 기포탑에서 4종의 희토류염화물($Ce/Nd/Pr/EuCl_3$)의 산화반응 특성에 대한 연구를 수행하였다. HSC Chemistry software를 이용한 모델링 결과 산소 및 희토류염화물이 존재하는 계에서 가장 안정된 화합물은 옥시염화물(EuOCl, NdOCl, PrOCl)과 산화물($CeO_2$, $PrO_2$)이었으며, 이러한 결과는 옥시염화물 및 산화물이 형성되는 반응의 Gibbs 자유에너지 경향성과도 일치하였다. 실험결과 공융염 내에서 산소와 희토류염화물과의 반응으로 산소분산 시간 및 공융염 온도와 상관없이 Eu, Nd, Pr은 옥시염화물로, Ce, Pr은 산화물형태의 침전물로 형성되었으며, 이러한 결과는 열역학적 데이터를 이용한 모델링 결과와 일치하였다. 4종의 복합희토류 침전물은 등방형태와 정방형태의 침전물로 구분되었는데 주사전자현미경(SEM-EDS) 분석결과 등방구조(cubic structure) 형태의 침전물은 산화물이었고, 정방형 구조(tetragonal structure)의 침전물은 옥시염화물이었다. 실험에 사용된 4종의 희토류염화물의 공융염에 불용성인 침전물로의 전환효율은 온도 및 분산시간이 증가하면 증가하였으며, Ce가 가장 빠른 반응특성을 나타내었다. $650^{\circ}C$의 공융염 온도 및 420분의 산소분산시간 조건에서 4종의 희토류염화물의 산화효율은 모두 99% 이상이었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제13권4호
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• pp.243-251
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• 2015

국내 원자력발전은 현재 두 번째로 큰 전력 공급 방법이며 원전의 수 역시 증가되는 것으로 계획되어 있다. 그러나, 원자력발전에 의해 발생되는 사용후핵연료에 대해서는 아직 명확한 관리 정책이 확립되어 있지 않다. 원자로 이 후 핵물질 흐름과 관련된 후행 핵연료주기는 사용후핵연료 관리를 위한 기술들의 집합이다. 따라서, 사용후핵연료 관리 정책은 핵연료주기 선택과 함께한다. 핵연료주기 선택의 중요 항목은 경제성으로 이는 사적비용과 함께 외부비용을 더해 결정되어야 한다. 직접비용 인 사적비용과 달리 간접비용인 외부비용에 대한 연구는 원전에 집중되어 있으며 핵연료주기에 대한 연구는 없는 상황이다. 본 연구에서는 핵연료주기에 적용할 수 있는 외부비용 항목들을 도출하고 정량화를 시도하였다. 핵연료주기 외부비용 평가를 위해 고려될 수 있는 핵연료주기로 OT(직접처분), DUPIC(PWR-CANDU 연결), PWR-MOX(PWR 습식재처리), Pyro-SFR (파이로 처리와 고속로 연계)의 네 가지를 선정하였다. 원자력발전의 외부비용 평가에 고려되었던 항목들을 분석하여 핵연료주기에서 에너지 공급 안보비용, 사고위험비용과 수용성 비용을 외부비용 항목으로 도출하고 추산하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권1호
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• pp.57-63
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• 2010

경막결정화를 이용한 산화물 사용후연료의 전해환원 공정에서 발생하는 LiCl 염폐기물 내 포함되어 있는 Cs 및 Sr을 분리(농축)에 대한 실험을 수행하였다. 결정화 공정에서 Cs 및 Sr과 같은 불순물들은 불순물들의 용융염상 및 결정상에 대한 용해도이 차리로 분리되어 최종적으로 작은 양의 LiCl 용융염내에 농축된다. 본 연구에서는 LiCl-CsCl-$SrCl_2$ 계에대한 고체-액체 상평형도를 통해 결정화를 통한 분리가능성을 파악하였으며 열전달방정식의 계산을 통해 경막결정화 운전중 LiCl 용융염상의 온도분포를 예측할 수 있었다. 경막결정화 공정에서 결정성장 속도는 분리효율에 큰 영향을 미쳤으며 90%의 LiCl 재생율을 가정할 경우 20-25 l/min의 냉각속도 그리고 $0.2g/min{\cdot}cm^2$ 보다 작은 결정성장 속도조건에서 각각의 Cs 및 Sr에 대하여 90% 정도의 분리효율을 나타내었다.

• 전기화학회지
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• 제18권4호
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• pp.156-160
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• 2015

파이로프로세싱 전해환원은 사용후핵연료의 재활용을 위해 우라늄산화물을 금속으로 전환하는 공정으로 핵물질을 사용하기 이전에 대체 금속산화물을 이용한 실험을 통해 환원 장치의 성능을 평가하고 개선한다. 본 연구에서는 전해환원 장치 개발을 위한 대체 금속산화물로 타이타늄 산화물(TiO와 $TiO_2$)을 선정하고 $650^{\circ}C$의 $Li_2O$-LiCl 용융염에서의 용해도 및 전해환원 특성을 평가하였다. 1.0 wt.% $Li_2O$-LiCl 용융염에서 TiO와 $TiO_2$의 침지 실험을 통해 두 산화물 모두 염에 일부 용해됨을 확인하였는데, $TiO_2$(2100 ppm)가 TiO(156 ppm)에 비해 더 높은 용해도를 보였다. 1.0 wt.% $Li_2O$-LiCl 용융염에서 TiO와 $TiO_2$의 전해환원을 각각 수행하여 Ti 금속을 성공적으로 제조하였다. 그러나 염 내 용해도가 낮은 TiO는 환원에 사용된 백금 양극 표면에서 Ti이 검출되지 않은 반면 $TiO_2$의 백금 표면에서는 Ti이 검출되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제11권3호
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• pp.199-206
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• 2013

파이로프로세싱에서 전해제련은 액체카드뮴음극(liquid cadmium cathode, LCC)을 이용하여 우라늄과 초우라늄원소(TRU)를 동시에 회수하는 공정이다. 액체카드뮴음극의 표면에 전착된 우라늄이 카드뮴 중의 우라늄 용해도(2.35wt%)를 초과하여 전착되면, 표면적이 큰 수지상 우라늄을 형성하여 액체카드뮴 내부로 가라앉지 않고 이 수지상 우라늄 자체가 고체전극으로 작용한다. 따라서 본 연구에서는 Cd-U 상태도를 바탕으로 ${\alpha}$상 우라늄(수지상 우라늄)이 안정하게 존재하는 $500^{\circ}C$와 카드뮴과 우라늄간 금속간 화합물(intermetallic compound)이 형성되는 $440^{\circ}C$의 두 가지의 온도 조건에서 전착실험을 하였다. $440^{\circ}C$에서 정전류법으로 전착한 경우, 우라늄은 수지상이 아닌 알갱이 형태로 전착되었고 액체카드뮴음극의 도가니 밖으로 자라나지 않은 채 카드뮴 풀 중앙을 중심으로 일정하게 적층되었다. XRD 분석을 통해 이러한 전착물이 $UCd_{11}$이라는 금속간 화합물이라는 것을 알 수 있었다. $UCd_{11}$은 카드뮴보다 비중이 커서 전착 중에 액체카드뮴 내부로 침전되므로 교반기를 사용하지 않고도 우라늄과 초우라늄원소를 동시에 회수할 수 있을 것으로 판단된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권3호
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• pp.347-353
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• 2019

파이로프로세싱의 전해환원공정에서 생산된 금속전환체의 조성은 전해정련공정 운전의 중요한 운전변수인 용융염 중 $UCl_3$의 농도변화에 영향을 미친다. 따라서, 본 연구에서는 금속전환체에 함유된 TRU와 RE 원소의 함량 및 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입될 수 있는 $Li_2O$ 농도가 전해정련 전해조의 $UCl_3$ 농도 변화에 미치는 영향을 검토하였다. 금속전환체의 TRU 원소와 RE 원소의 농도만을 고려하였을 때 전해정련 운전 batch 수 증가에 따라 $UCl_3$ 농도가 감소하였다. 전해정련 1 campaign(20 batch)를 운전하기 위해서는 $UCl_3$를 3회 이상 추가 보충해야 함을 알 수 있었다. 한편, 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입되는 $Li_2O$의 유입량 증가에 따라 $UCl_3$ 농도 감소의 영향이 크게 나타났으며, 이에 따라 운전 가능 batch 수가 급격히 감소하게 되어 전해정련 운전에 중요한 운전 변수임을 보여주었다. 이러한 결과는 전해정련 운전 중 $UCl_3$ 농도 유지를 위해 금속전환체에 포함된 TRU 및 RE 원소뿐만 아니라 금속전환체에 동반되어 유입될 가능성이 있는 $Li_2O$의 영향도 고려하여 전해정련 운전모드를 설정하여야 함을 보여주었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제17권3호
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• pp.313-319
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• 2019

A-KRS는 한국원자력연구원에서 개발한 파이로프로세싱 처리된 폐기물을 처분하는 개념이다. 고준위 방사성폐기물은 파이로프로세싱에 의하여 최소화되며, 최종 발생된 고준위 방사성폐기물은 모나자이트 세라믹 폐기물 형태로 제조된다. 모나자이트 세라믹 폐기물은 처분공에 영구 처분되어 열을 발생시킨다. 발생된 열은 폐기물을 보호하는 캐니스터 및 완충재의 온도를 상승시켜 설계 기준을 초과 시킬 수 있다. 온도는 처분공 간의 거리로 조절 가능하며 한국원자력연구원에서 해석한 바 있다. 한국원자력연구원에서 해석한 경계조건은 완벽 접촉을 가정한 것이기 때문에, 최초 처분 시에 발생하는 간격에 의해 발생하는 열 저항에 의한 온도 분포는 알 수 없다. 이를 보완하기 위하여, 본 논문에서는 최초 처분 시 존재하는 간격에 의한 열 전달 해석을 수행하였다. 또한 발열체와 캐니스터 간의 공극을 추가하여 온도 분포 해석을 수행하였다. COMSOL 전산해석 소프트웨어를 이용하여 열전달 해석을 수행하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권1호
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• pp.9-17
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• 2010

액체카드뮴음극(LCC, Liquid Cadmium Cathode)을 사용하여 우라늄과 TRU (TRans Uranium) 원소를 동시에 회수하는 전해제련공정에서 LCC 표면에서 성장하는 수지상(dendrite) 우라늄의 생성 및 성장을 억제하기 위한 LCC 구조는 개발은 전해제련공정의 핵심이다. 금속 수지상의 생성과 성장 현상을 관찰하기 위해 상온에서 실험이 가능하며 육안관찰이 가능한 Zn-Ga 계의 모의실험장치를 제작하였으며 갈륨 계면에서의 수지상 아연의 성장 현상과 기존의 교반기형과 파운더형 LCC 구조의 성능을 관찰하였다. 이러한 금속 수지상은 전해용액 내에서 그 기계적 강도가 약한 것으로 보여 여러 가지 음극 구조에 의해 쉽게 파쇄 되지만 액체금속으로 쉽게 가라앉지는 않았다. 모의 실험결과를 바탕으로, LCC 구조개발에 활용할 수 있는 실험실 규모의 액체음극 전해제련 실험 장치를 제작하였으며, 수지상 우라늄의 성장 억제를 위한 여러 가지 형태의 LCC 구조의 성능 시험을 수행하였다. 교반기형 LCC 구조의 실험결과 LCC 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 효과적으로 파쇄하지 못하였으며, 일자형과 harrow형 LCC 구조의 성능은 유사하였다. 이에 따라 LCC 표면과 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 LCC 도가니 바닥으로 침전시키기 위하여 mesh형 LCC 구조를 개발하였다. 이의 성능실험결과 수지상 우라늄의 성장 없이 약 5 wt%까지의 우라늄을 회수할 수 있었다. 실험 종료 후 LCC 바닥 침전물을 화학 분석한 결과 금속간화합물(UCd11)이 형성되었음을 확인할 수 있었다.