Electrocatalytic activities and stabilities of Pt supported on Sb-doped $SnO_2$ (ATO) were examined for ethanol oxidation reactions. Pt colloidal particles were deposited on ATO nanoparticles (Pt/ATO) and the prepared electrocatalysts were characterized by X-ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM), and cyclic voltammetry. Electrochemical activity of the Pt/ATO for ethanol electro-oxidation was compared to those of Pt supported on carbon (Pt/C) and commercial PtRu/C. The activitiy of the Pt/ATO was much higher than those of the Pt/C and commercial PtRu/C. The Pt/ATO exhibited much higher electrochemical stabilities than the Pt/C in 0.5M ${H_2}{SO_4}$ and in 0.5M ${H_2}{SO_4}$/1M ${C_2}{H_5}OH$. According to TEM, the growth rate of Pt particles was lower in the Pt/ATO than it was in the Pt/C. The ATO nanoparticle appears to be a promising support material that promotes electrochemical reactions and stabilizes catalyst particles in direct ethanol fuel cell.
The catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene (1,2-DCB) and simultaneous catalytic reduction of nitrogen oxides over the single catalyst has been investigated over various metals (Ru, Mn, Co and Fe) supported on $Al_2O_3$ and $CeO_{2}$. The activity of the different catalysts for catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene depended on the used metal, Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/CeO2 and Cr/$Al_2O_3$ (commercial catalysts) being the most actives ones. In the catalytic oxidation of chlorobenzene (CB), Ru/Co/$Al_2O_3$ is better than Pt-Pd/$Al_2O_3$, which is the well-known catalyst good for VOC oxidation. Furthermore, it has a good durability on the deactivation by $Cl_2$ and sulfur. For nitrogen oxides (NOx) removal, NOx conversion was 70% at $260^{\circ}C$.
Pore-size controlled porous carbons for the catalyst supports of the direct methanol fuel cell were prepared from the mesophase pitch by using the silica spheres with different sizes. Pitch solution in THF and spheres were mixed, carbonized and etched by 5 M NaOH to make porous carbon. Specific surface area of the porous carbons was $14.7{\sim}87.7m^2/g$ and average pore diameter was 50~550 nm which were dependent on the size of silica spheres. Aqueous reduction method was used to load 60 wt% PtRu on the prepared porous carbon supports. The electro-oxidation activity of the supported 60 wt% Pt-Ru catalysts was measured by cyclic voltammetry and unit cell test. For the 60 wt% Pt-Ru/porous carbon synthesized by 50 nm silica, current density value in the cyclic voltammetry test was $123mA/cm^2$ at 0.4 V and peak power density in the unit cell test were 105 and $162mW/cm^2$ under oxygen at 60 and $80^{\circ}C$, respectively.
Park, Sang Sun;Jeon, Yukwon;Park, Jong-Man;Kim, Hyeseon;Choi, Sung Won;Kim, Hasuck;Shul, Yong-Gun
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.7
no.2
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pp.146-152
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2016
A combined system with PEMFC and reformer is introduced and optimized for the real use of this kind of system in the future. The hydrogen source to operate the PEMFC system is methanol, which needs two parts of methanol reforming reaction and preferential oxidation (PROX) for the hydrogen fuel process in the combined operation PEMFC system. With the optimized methanol steam reforming condition, we tested PROX reactions in various operation temperature from 170 to 270 ℃ to investigate CO concentration data in the reformed gases. Using these different CO concentration, PEMFC performances are achieved at the combined system. Pt/C and Ru promoted Pt/C were catalysts were used for the anode to compare the stability in CO contained gases. The alloy catalyst of PtRu/C shows higher performance and better resistance to CO than the Pt/C at even high CO amount of 200 ppm, indicating a promotion not only to the activity but also to the CO tolerance. Furthermore, in a system point of view, there is a fluctuation in the PEMFC operation due to the unstable fuel supply. Therefore, we also modified the methanol reforming by a scaled up reactor and pressurization to produce steady operation of PEMFC. The optimized system with the methanol reformer and PEMFC shows a stable performance for a long time, which is providing a valuable data for the PEMFC commercialization.
Alloying degree is an important structural factor of PtRu catalysts for direct methanol fuel cells (DMFC). In this work, carbon supported PtRu catalysts were synthesized by reduction method using anhydrous ethanol as a solvent and $NaBH_4$ as a reducing agent. Using anhydrous ethanol as a solvent resulted in high alloying degree and good dispersion. The morphological structure and crystallanity of synthesized catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high resolution transmission electron microscope (HR-TEM). CO stripping and methanol oxidation reaction were measured. Due to high alloying degree catalyst prepared in anhydrous ethanol, exhibited low onset potential for methanol oxidation and negative peak shift of CO oxidation than commercial sample. Consequently, samples, applying ethanol as a solvent, exhibited not only enhanced CO oxidation, but also increased methanol oxidation reaction (MOR) activity compared with commercial PtRu/C (40 wt%, E-tek) and 40 wt% PtRu/C prepared in water solution.
The catalytic oxidation of 1.2-dichloroethane was investigated over precious metal supported on alumina using a fixed bed microreactor. Among the catalysts tested, the conversion of 1.2-dichloroethane decreased in the following order : Ru > Pt > Pd $${\sim_=}$$ Rh and Pt was found to be the most active catalyst for the complete oxidation of 1.2-dichloroethane to $CO_2$. Major products containing carbon were vinyl chloride and $Co_2$ at temperature ranging from 200 to $400^{\circ}C$. The presence of vinyl chloride in products suggests that the first step in the oxidation of 1.2-dichloroethane is dehydrochlorination and the second is oxidation of vinyl chloride to $CO_2$. To investigate the effect of HCl on the activity of the complete oxidation, some experiments were conducted by adding HCl to the feed. The presence of HCl increased the conversion of 1.2-dichloroethane below $300^{\circ}C$ owing to the increase of surface acidity, but it didn't affect the conversion above $300^{\circ}C$. The reversible adsorption of HCl onto catalyst surface inhibited the complete oxidation to $CO_2$.
Kim, Ki Hyeok;Koo, Kee Young;Jung, UnHo;Roh, Hyeon Seog;Yoon, Wang Lai
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2011.05a
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pp.157.1-157.1
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2011
선택적 CO 산화반응(PrOx)에 사용되는 촉매 중 Pt, Ru, Rh 등의 귀금속 계 촉매들은 비귀금속 계 촉매에 비해 활성이 좋은 반면 가격이 비싸다는 경제적인 제한점이 있다. 따라서 소량의 귀금속을 사용하여 높은 활성의 촉매를 제조하고자 활성금속의 고분산 담지 방법에 대한 연구가 이루어지고 있다. 본 연구에서는 담체인 ${\gamma}-Al_2O_3$ 표면에 활성금속인 Pt의 고분산 담지를 위해 증착-침전법(Deposition-precipitation)을 적용하였으며 용액의 pH 변화에 따른 Pt 금속 입자의 분산도에 대한 영향을 살펴보았다. Pt의 함량은 1wt%로 고정하였고 침전제로 NaOH를 사용하여 용액의 pH를 pH 7.5 ~ 10.5로 변화시켰다. 제조된 촉매는 세척 후 $400^{\circ}C$, 3시간 소성 하였다. 제조된 1wt% Pt/$Al_2O_3$ 촉매의 특성분석을 위해 BET, TPR, CO-chemisorption을 수행하였다. PrOx 반응 실험은 GHSV=60,000 $ml/g_{cat}{\cdot}h$, $T=100{\sim}200^{\circ}C$, ${\lambda}$=4 조건에서 수행되었으며 반응 전에 촉매는 $400^{\circ}C$, 3시간 환원 후 사용하였다. 촉매의 특성분석과 PrOx 반응 실험 결과를 통해 촉매가 담체 위에 고분산 되는 최적의 pH를 확인할 수 있었으며, 기존의 함침법으로 제조된 촉매와 성능 비교를 통해 제조방법에 따른 영향을 살펴보았다.
In this paper, we carried out separation of membrane and leaching of Pt and Ru using hydrochloric acid from MEA(membrane-electrode assembly) of fuel cell. In this method, these were separated from MEA of fuel cell using the distilled water, 10 vol.% butanol solution and 15 vol.% cationic surfactant(Koremul-LN-7) by dipping method without the dispersion of catalyst particles. And the leaching of Pt and Ru containing in the separated carbon paper catalysts has been studied by hydrochloric acid using $HNO_3$ or $H_2O_2$ as a oxidant. The leaching ratio of Pt and Ru were higher when $H_2O_2$ was used as a oxidant and the optimum conditions were obtained in 8M HCl, the amount of $H_2O_2$ 5M and 6 hours of leaching time at $90^{\circ}C$. In this condition, extraction of Pt and Ru were 98% and 71.5%, respectively.
Agglomeration of catalysts is known as one of the major degradation mechanisms. Reforming of liquid fuel, which requires high temperature over $800^{\circ}C$, accelerates agglomeration of catalysts. In this work, The effects of agglomeration on catalysts activity in partial oxidation reforming conditions were investigated. Metal supported catalysts(Pt-CGO, Ru-CGO) were compared to perovskite-structured catalysts(NECS-P1, NECS-P2). High thermal stability of perovskite-structured catalysts was reported. Micro-reactor installed in electric furnace was used. its Temperature was raised from $800^{\circ}C$ to $1000^{\circ}C$ to accelerate agglomeration effect. To measure rate of agglomeration, BET analysis and CO pulse chemisorption were conducted on catalysts exposed to $1100^{\circ}C$. Metal supported catalysts showed degradation at $1000^{\circ}C$ and The rates were different according to metal supported. On the other hand perovskite-structured catalysts showed no degradation at $1000^{\circ}C$.
The studies on integrated operation of fuel cell with fuel processor are very essential prior to its commercialization. In this study, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) was operated with a fuel processor, which is mainly composed of two parts, methanol steam reforming reaction and preferential oxidation (PROX). In fuel processor, ICI 33-5 (CuO 50%, ZnO 33%, $Al_2O_3$ 8%, BET surface area: $66\;m^2g^{-1}$) catalyst and CuO-$CeO_2$ catalyst were used for methanol steam reforming, preferential oxidation (PROX) respectively. PEMFC was operated by hydrogen fuel generated from fuel processor. The resulting gas from PROX reactor is used to operate PEMFC equipped with our prepared anode and cathode catalyst. PtRu/C catalyst gives more tolerance to CO.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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