본 연구의 목적은 열분해연료유(pyrolysis fuel oil, PFO)에 포함된 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydro, PAHs) 수소화 반응용 촉매로서 Pt(1wt%)/Kieselguhr 비드 촉매 및 펠렛 촉매를 제조하는 것이다. Trickle-bed 반응기에서 PFO-cut 수소화 반응을 통한 포화 고리 화합물(saturated cyclic compound)의 수율을 최대화하기 위한 최적의 반응 온도 및 수소/PFO-cut 유량비는 각각 250℃와 1800으로 결정하였다. PFO-cut의 공간속도(LHSV)가 감소할수록 포화 고리 화합물의 수율이 증가하였다. 펠렛 촉매와 비드 촉매의 수소화 반응 성능 차이는 크지 않았다. Kieselguhr 지지체를 성형한 후에 Pt를 담지한 촉매(AI 촉매)가 kieselguhr 분말에 Pt를 담지한 후에 성형한 촉매(BI 촉매)에 비해 수소화 활성이 높았으며, 이러한 경향은 펠릿 촉매와 비드 촉매에서 공통적으로 나타났다. 이는 AI 촉매의 Pt 활성점 수가 BI 촉매 보다 많기 때문이다. 본 연구에서 제조한 촉매 중에서 AI법으로 제조된 펠렛 촉매가 제조된 촉매 중 반응 활성이 가장 우수한 것을 확인하였다. PFO-cut 수소화 반응 생성물 중 C8~C15 범위의 고리 화합물이 대부분을 차지했으며, C11 고리 화합물의 분포도가 가장 높았다. 수소화 반응과 더불어서 분해 반응도 함께 촉진되어 생성물의 탄소수 분포가 경질 탄화수소 쪽으로 이동함을 확인하였다.
Electricity is generated by the combined reactions of hydrogen oxidation and oxygen reduction which occur on the Pt/C catalyst surface. There have been lots of researches to make high performance catalysts which can reduce Pt utilization. However, most of catalysts are synthesized by wet-processes and a significant amount of chemicals are emitted during Pt/C synthesis. In this study, Pt/C catalyst was produced by arc plasma deposition process in which Pt nano-particles are directly deposited on carbon black surfaces. During the process, islands of Pt nano-particles were produced and they were very fine and well-distributed on carbon black surface. Compared with a commercialized Pt/C catalyst (Johnson & Matthey), finer particle size, narrower size distribution, and uniform distribution of APD Pt/C resulted in higher electrochemical active surface area even at the less Pt content.
This work explored the catalytic effect of Pt in multi-wall carbon nanotube and poly-pyrrole conductive polymer electrocatalysts (Pt/PPy/MWCNT). A home-made Pt/PPy/MWCNT catalyst was first evaluated by comparing its electrochemical active surface area (ESA) with E-Tek commercial catalysts by cyclic voltammetry in $H_2SO_4$ solution. Then, the methanol oxidation currents of Pt/PPy/MWCNT and the hydrogen peaks in $H_2SO_4$ solution were serially measured with microporous electrode. This provided the current density of methanol oxidation based on the ESA, allowing a quantitative comparison of catalytic activity. The current densities were also measured for Pt/C catalysts of E-Tek and Tanaka Precious Metal Co. The current densities for the different catalysts were similar, implying that catalytic activity depended directly on the ESA rather than charge transfer or electronic conductivity.
The catalysts composed of Pt, Pd and W as active-components, $Al_{2}O_{3}$ and $SiO_{2}$ as supports, were perpared on the honeycomb type substrate and characterized by BET, SEM, TGA, FT-IR and XRD for diesel emission control. CO, $C_{3}H_{6}$, and $SO_{2}$ oxidation was carried out over these catalysts in a fixed bed continuous flow reactor at the temperatures between 100-500.deg.C and reactant gas was composed of 10 vol.% $O_{2}$, 1 vol.% CO, 0.8 vol.% $C_{3}H_{6}$ and 88.2 vol.% $N_{2}$. It was found that under these experimental conditions, the CO, $C_{3}H_{6}$ oxidation activity of Pt-W catalyst was higher than that of any other prepared catalyst, and this catalyst had also a good inhibition effect on $SO_{2}$ oxidation. Also it was show that the influence of $SO_{2}$ on $Al_{2}O_{3}$ was more sever than that of $SO_{2}$ on $SiO_{2}$.
백금(Pt)과 루테늄(Ru)의 조성비가 일산화탄소(CO) 산화반응에 미치는 영향을 조사하고자 탄소를 지지체(support)로 사용한 20 wt% 백금과 백금-루테늄 시리즈 촉매(Pt : Ru = 7 : 3, 5 : 5, 3 : 7)를 콜로이드 방법(colloidal method)으로 합성하였다. 다양한 물리 화학적 분석장비인 투과전자현미경(transmission electron microscopy, TEM)과 X-선 회절(X-ray diffraction, XRD), 에너지 분산형 X-선 분석기(energy dispersive X-ray spectroscopy, EDS)를 이용하여 구조 화학적 특성을 분석하고, X-선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)을 통해 전자적 특성 변화를 확인하였다. 더불어 일산화탄소 벗김 전압전류실험(CO stripping voltammetry)을 이용하여 전기화학적 거동을 분석하였다. 합성된 촉매들 중 $Pt_5Ru_5/C$가 가장 낮은 개시 전위(vs. Ag/AgCl)와 가장 큰 일산화탄소의 전기화학적 활성화 표면적(CO EAS) 값을 나타냈으며 이를 통해 $Pt_5Ru_5/C$이 일산화탄소의 전기화학적 산화반응에 있어 가장 효과적인 촉매임을 확인하였다. $Pt_5Ru_5/C$의 격자상수 변화를 통한 구조적 특성변화 및 백금 d-밴드의 페르미 레벨 변화를 통한 전자적 특성변화 그리고 이작용기(bifunctional)의 효과가 일산화탄소의 전기화학적 산화반응에 대한 활성을 증진시켰다고 사료된다.
Combustion of ethanol (EtOH) at low temperatures has been studied using titania- and silica-supported platinum nanocrystallites with different sizes in a wide range of 1~25 nm, to see if EtOH can be used as a clean, alternative fuel, i.e., one that does not emit sulfur oxides, fine particulates and nitrogen oxides, and if the combustion flue gas can be used for directly heating the interior of greenhouses. The results of $H_2-N_2O$ titration on the supported Pt catalysts with no calcination indicate a metal dispersion of $0.97{\pm}0.1$, corresponding to ca. 1.2 nm, while the calcination of 0.65% $Pt/SiO_2$ at 600 and $900^{\circ}C$ gives the respective sizes of 13.7 and 24.6 nm when using X-ray diffraction technique, as expected. A comparison of EtOH combustion using $Pt/TiO_2$ and $Pt/SiO_2$ catalysts with the same metal content, dispersion and nanoparticle size discloses that the former is better at all temperatures up to $200^{\circ}C$, suggesting that some acid sites can play a role for the combustion. There is a noticeable difference in the combustion characteristics of EtOH at $80{\sim}200^{\circ}C$ between samples of 0.65% $Pt/SiO_2$ consisting of different metal particle sizes; the catalyst with larger platinum nanoparticles shows higher intrinsic activity. Besides the formation of $CO_2$, low-temperature combustion of EtOH can lead to many other pathways that generate undesired byproducts, such as formaldehyde, acetaldehyde, acetic acid, diethyl ether, and ethylene, depending strongly on the catalyst and reaction conditions. A 0.65% $Pt/SiO_2$ catalyst with a Pt crystallite size of 24.6 nm shows stable performances in EtOH combustion at $120^{\circ}C$ even for 12 h, regardless of the space velocity allowed.
This study focuses on a determination of amount of Pt in the Pt/C for catalysts of polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFC). PEMFC offer low weight and high power density and being considered for automotive and stationary power applications. The PEMFC performance is influenced by several factors, including catalysts and structure of electrode and membrane type. Catalyst of electrode is important factor for PEMFC. One of the obstacles prevent ing polymer electrolyte membrane fuel cells from commercialization is the high cost of noble metals to be used as catalyst, such as platinum To effectively use these metals, they have to be will dispersed to small particles on conductive carbon supports. The optimal amount of Pt in Pt/C for cathode catalyst was investigated by using polarization curves in single cell with $H_2/O_2$ operation.
연료전지의 산소환원반응용 백금 촉매의 높은 비용을 극복하기 위하여 나노 구조 제어를 통한 고성능의 백금 합금 촉매 개발 연구가 활발히 수행되고 있다. 본 연구에서는 탄소에 담지된 니켈-니켈 질화물 복합체와 백금 이온 간의 갈바닉 치환 반응 시 용액의 pH 조절을 통한 촉매의 나노구조를 중공형이나 코어-쉘 구조로 제어하는 방법을 제시하였다. X선 회절 분석과 투과전자현미경, 유도결합 플라즈마를 이용한 분석을 통해 합성 조건에 따른 금속의 상태와 함량 및 합금 입자의 형상에 대한 물리적 특성 평가를 수행하였다. 제조된 촉매를 산소환원반응 촉매로 적용하였으며 상용 백금 촉매 대비 1.7배(중공형 촉매) 및 1.9배(코어-쉘 구조 촉매) 개선된 전기화학적 활성 면적 당 활성을 나타내었다.
In this work, ordered mesoporous carbons (OMCs) were prepared by the conventional templating method using mesoporous silica (SBA-15) for Pt-Ru catalyst supports in fuel cells. The influence of surface modification on carbon supports on the electrochemical activities of Pt-Ru/OMCs was investigated with different pH. The neutral-treated OMCs (N-OMCs), base-treated OMCs (B-OMCs), and acid-treated OMCs (A-OMCs) were prepared by treating OMCs with 2 M $C_6H_6$, 2 M KOH, and 2 M $H_3PO_4$, respectively. The surface characteristic of the carbon supports were determined X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The electrochemical activities of the Pt-Ru catalysts had been enhanced when the OMCs supports were treated by basic or neutral agents, while the electrochemical activities had been decayed for the A-OMCs supported Pt-Ru.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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