Kang, Ji Yeon;Lee, Gihoon;Jeong, Yeojin;Na, Hyon Bin;Jung, Ji Chul
한국재료학회지
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제26권1호
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pp.17-21
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2016
Pt@Cu/C core-shell catalysts were successfully prepared by impregnation of a carbon support with copper precursor, followed by transmetallation between platinum and copper. The Pt@Cu/C core-shell catalysts retained a core of copper with a platinum surface. The prepared catalysts were used for hydrogen production through catalytic dehydrogenation of decalin for eventual application to an onboard hydrogen supply system. Pt@Cu/C core-shell catalysts were more efficient at producing hydrogen via decalin dehydrogenation than Pt/C catalysts containing the same amount of platinum. Supported core-shell catalysts utilized platinum highly efficiently, and accordingly, are lower-cost than existing platinum catalysts. The combination of impregnation and transmetallation is a promising approach for preparation of Pt@Cu/C core-shell catalysts.
The PtBi/C and PtBiPd/C electrocatalysts were synthesized via the irreversible adsorption of Pd and Bi ions precursors on commercial Pt/C catalysts. XRD and XPS revealed the formation of an alloy structure among Pt, Bi, and Pd atoms. The current of direct formic acid oxidation (Id) increased ~ 8 and 16 times for the PtBi/C and PtBiPd/C catalysts, respectively, than that of commercial Pt/C because of the electronic, geometric, and third body effects. In addition, the increased ratio between the current of direct formic acid oxidation (Id) and the current of indirect formic acid oxidation (Iind) for the PtBi/C and PtBiPd/C catalysts suggest that the dehydrogenation pathway is dominant with less CO formation on these catalysts.
Pt-Ru and Pt-Ni bimetallic catalysts were prepared and tested for heavy hydrocarbon reforming. Metals were supported on CGO($Ce_{0.8}Gd_{0.2}O_{2.0-x}$) by incipient wetness method. The prepared catalysts were characterized by Temperature programmed reduction(TPR). Oxidative steam reforming of n-dodecane was conducted to compare the activity of the catalysts. The reforming temperature was varied from $500^{\circ}C$ to $800^{\circ}C$ at fixed $O_2$/C of 0.3, $H_2O$/C of 3.0 and GHSV of 5,000/h.Reduction peaks of metal oxide, surface CGO and bulk CGO were detected. Reduction temperature of metal oxide decreased over the bi-metallic catalysts. It is considered that interaction between metals leads to decrease interaction between metal and oxygen. On the other hands, reduction temperatures of surface CGO were dectected in the order of Pt-Ru > Pt-Ni > Pt. low reduction temperatures of surface CGO indicates the low activation energy for oxygen ion conduction to metal. Oxygen ion conduction is known as de-coking mechanism of ionic conducting supports such as CGO. In activity test, fuel conversion was in the same order of Pt-Ru > Pt-Ni > Pt. Especially, 100% of fuel conversion was obtained over Pt-Ru catalysts at $500^{\circ}C$.
For the commercialization of polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC), some serious problems such as the decrease of platinum use as catalysts and a larger overpotential of oxygen reduction reaction (ORR) at cathode must be solved. In this study, 20%Pt/C and 20%PtCo/C catalysts for the cathode of PEMFC were synthesized from the chemical reduction method and evaluated using an electrochemical measurement. The ORR activity of synthesized 20%Pt/C and 20%PtCo/C had higher than that of the 20%Pt/C on the market. The synthesized 20%PtCo/C with the cobalt concentration (Pt:Co atomic ratio) from 5 to 20% showed the highest ORR activity.
This study is aimed to increase the activity of cathodic catalysts for PEMFCs(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells). we investigated the temperature effect of 20wt% Pt/C catalysts at five different temperatures. The catalysts were synthesized by using chemical reduction method. Before adding the formaldehyde as reducing agent, process was undergone for 2 hours at the room temperature (RT), $40^{\circ}C$, $60^{\circ}C$, $80^{\circ}C$ and $100^{\circ}C$, respectively. The performances of synthesize catalysts are compared. The electrochemical oxygen reduction reaction (ORR) was studied on 20wt% Pt/C catalysts by using a glassy carbon electrode through cyclic voltammetric curves (CV) in a 1M H2SO4 solution. The ORR specific activities of 20wt% Pt/C catalysts increased to give a relative ORR catalytic activity ordering of $80^{\circ}C$ > $100^{\circ}C$ > $60^{\circ}C$ > $40^{\circ}C$ > RT. Electrochemical active surface area (EAS) was calculated with cyclic voltammetry analysis. Prepared Pt/C (at $80^{\circ}C$, $100^{\circ}C$) catalysts has higher ESA than other catalysts. Physical characterization was made by using X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscope (TEM). The TEM images of the carbon supported platinum electrocatalysts ($80^{\circ}C$, $100^{\circ}C$) showed homogenous particle distribution with particle size of about 2~3.5 nm. We found that a higher reaction temperature resulted in more uniform particle distribution than lower reaction temperature and then the XRD results showed that the crystalline structure of the synthesized catalysts are seen FCC structure.
In the present work, Carbon supported Pt100, Pt80Sn20, Pt80Ni20 and Pt80Sn10Ni10 electrocatalysts with different atomic ratios were prepared by ethylene glycol-reduction method to study the electro-oxidation of ethanol in membraneless fuel cell. The electrocatalysts were characterized in terms of structure, morphology and composition by using XRD, TEM and EDX techniques. Transmission electron microscopy measurements revealed a decrease in the mean particle size of the catalysts for the ternary compositions. The electrocatalytic activities of Pt100/C, Pt80Sn20/C, Pt80Ni20/C and Pt80Sn10Ni10/C catalysts for ethanol oxidation in an acid medium were investigated by cyclic voltammetry (CV) and chronoamperometry (CA). The electrochemical results showed that addition of Ni to Pt/C and Pt-Sn/C catalysts significantly shifted the onset of ethanol and CO oxidations toward lower potentials. The single membraneless ethanol fuel cell performances of the Pt80Sn10Ni10/C, Pt80Sn20/C and Pt80Ni20/C anode catalysts were evaluated at room temperature. Among the catalysts investigated, the power density obtained for Pt80Sn10Ni10/C (37.77 mW/cm2 ) catalyst was higher than that of Pt80Sn20/C (22.89 mW/cm2 ) and Pt80Ni20/C (16.77 mW/ cm2 ), using 1.0 M ethanol + 0.5 M H2SO4 as anode feed and 0.1 M sodium percarbonate + 0.5 M H2SO4 as cathode feed.
PtRu based and PtSn based ternary catalysts were prepared by a conventional impregnation method using NaBH4 as reducing agent. The alloy formation, crystalline size and chemical composition of the in-house catalysts were determined by XRD, TEM and EDX, respectively. The chemical compositions of in-house catalysts were quite similar to the nominal value and good alloy formations were also observed. Further, crystalline sizes of ternary catalysts were comparatively smaller than binary catalysts and were approximately 3.5 ~ 5.5 nm. The electrochemical measurements were carried out in the solution 1 M $H_2SO_4$ with 1 M $C_2H_5OH$ at room temperature. LSV results obtained that ternary catalysts were higher current densities and specific activities. Especially, in case of tungsten addition system, Pt5Sn4W/C have the highest specific activities values and was approximately 21.2 and 3.1 times higher than that of PtRu/C and PtSn/C electrocatalyst.
The Pt/C and Pd/C catalysts were prepared from conventional chloride precursors by adsorption or precipitation-deposition methods. Their activities for hydrogenation reactions of cyclohexene and acetophenone were compared with those of commercial catalysts. The Pt/C and Pd/C catalysts obtained from the adsorption procedure reveal higher hydrogenation activity than commercial catalysts and the catalysts prepared by the precipitation-deposition method. Their improved performances are attributed to the decreased metal crystallite sizes of Pt or Pd formed on the active carbon support upon the adsorption of the precursors probably due to the same negative charges of the chloride precursor and the carbon support. Under the preparation conditions studied, the reduction of the supported catalysts using borohydrides in liquid phase is superior to a gas phase reduction by using hydrogen in the viewpoint of particle size, hydrogenation activity and convenience.
배리어(dielectric-barrier discharge: DBD) 반응기에서 솔-젤 방법으로 제조한 $Pt/TiO_2$를 넣고 플라즈마 에너지를 사용하여 메탄전환반응 연구를 수행하였다. 제조된 촉매는 기존 금속산화물과는 다른 방법으로 환원을 하였으며, 플라즈마를 사용한 환원방법(plasma-assisted reduction: PAR)이라고 명명하였다. $Pt/TiO_2$ 촉매는 Pt 담지량 및 소성온도에 관계없이 20분 이내에 환원이 완료되었다. 3 wt% $Pt/TiO_2$ 촉매와 5 wt% $Pt/TiO_2$ 촉매를 $600^{\circ}C$에서 소성하여 PAR 방법으로 환원했을 때 메탄의 전환율은 40%로 가장 높았다. DBD 반응기에서 $Pt/TiO_2$ 촉매를 사용하였을 경우 촉매가 없을 때보다 $C_2H_6$, $C_3H_8$와 $C_4H_{10}$과 같은 알칸의 선택성의 매우 높게 나타났다.
Simultaneous CO and $C_3H_6$ oxidation was carried out over noble metal supported monolith catalysts in a flow thorugh type reactor at the temperature ranging from room temperature to $500^\circ$C. Pt and Pd were selected as major active species, 10wt% of Ce was impregnated as an additive and alumina and silica were used as supports. The reactant gases were simulated and the reaction products were analyzed by on-line G.C.. EDX, SEM, TGA, XRD and optical microscope were used to analyze the characteristics of the prepared catalysts. Under the given conditions in this study, the catalysts supported on alumina showed better activity for CO oxidation, while Pd catalysts showed better activity for $C_3H_6$ oxidation. The improvement of conversion due to increase in thermal stability possibily by Ce addition was observed only for Pt catalysts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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