In severe accident conditions of light water reactors, the loss of coolant may cause problems in integrity of zirconium fuel cladding. Under the condition of the loss of coolant, the zirconium fuel cladding can be exposed to high temperature steam and reacted with them by producing of hydrogen, which is caused by the failure in oxidation resistance of zirconium cladding materials during the loss of coolant accident scenarios. In order to avoid these problems, we develop a multi-metallic layered composite (MMLC) fuel cladding which compromises between the neutronic advantages of zirconium-based alloys and the accident-tolerance of non-zirconium-based metallic materials. Cold pilgering process is a common tube manufacturing process, which is complex material forming operation in highly non-steady state, where the materials undergo a long series of deformation resulting in both diameter and thickness reduction. During the cold pilgering process, MMLC claddings need to reduce the outside diameter and wall thickness. However, multi-layers of the tube are expected to occur different deformation processes because each layer has different mechanical properties. To improve the utilization of the pilgering process, 3-dimensional computational analyses have been made using a finite element modeling technique. We also analyze the dimensional change, strain and stress distribution at MMLC tube by considering the behavior of rolls such as stroke rate and feed rate.
최종 pilgering 단계에서의 가공량이 서로 다른 Zircaloy-4 피복관을 대상으로 350-50$0^{\circ}C$, 원주응력 80-150 N/$\textrm{mm}^2$의 이축응력 조건에서 크립시험이 수행되었다. Zircaloy-4 피복관의 크립변형률 및 크립변형량은 최종 pilgering 단계에서의 가공량에 비례하여 커졌다. 이를 토대로 크립모델 제시되었으며 제시된 모델은 Zircaloy-4 피복관의 크립거동을 매우 잘 모사하였다. Zircaloy-4 피복관의 크립활성화 에너지는 $\alpha$-zirconium에서의 자기확산의 활성화에너지 값과 거의 동일한 60 Lcal/mole 이므로, 크립지배기구는 전위상승이다. 따라서 가공량에 따라 크립변형률 및 크립변형률의 증대는 가공량에 따른 기지상내의 점결함의 증가 때문으로 사료된다.
In this study, the circumferential creep behaviors ofpilgered advanced Zirconium alloy tubes such as Zr-Nb-O and Zr-Nb-Sn-Fe were investigated in the temperature range of $400\sim500^{\circ}C$ and in the stress range of 80$\sim$150MPa. The test results indicate that the stress exponent for the steady-state creep rate of the Zr-Nb-Sn-Fe alloy decreases with the increase of stress(from 6$\sim$7 to 4), while that of the Zr-Nb-O alloy is nearly independent of stress(5$\sim$6). The activation energy of creep deformation is found to be nearly the same as the activation energy for Zr self diffusion. This indicates that the creep deformation may be controlled by dislocation climb mechanism in Zr-Nb-O. On the other hand, the transition of stress exponent(from 6-7 to 4) in Zr-Nb Sn-Fe strongly suggests the transition of the rate controlling mechanism at high stresses. The lower stress exponent at high stresses in Zr-Nb-Sn-Fe can be explained by the dynamic deformation aging effect caused by interaction of dislocations with Sn substitutional atoms.
To investigate the relationship between heat treatment in zirconium alloy tubing process and metallurgical characteristics of Zr-1Nb-0.69Sn-0.11Fe alloy tubes, mechanical and oxidation behaviors of tubes heat treated at different temperatures after the final pilgering were investigated. The stress strain curves exhibited the saturation behaviors in all heat treatment conditions ($460{\sim}600^{\circ}C$) in this study with the onset strain of saturation increased with increase of post-pilgering annealing temperature. The strength fell off rapidly with increasing annealing temperature. The ultimate strength of the low tin Zr-1Nb-0.69Sn-0.11Fe alloy with slightly higher iron and oxygen contents in this study was found to be higher than Zr-1Nb-1Sn-0.1Fe alloy. The oxidation experiments in steam condition revealed that the corrosion resistance of low tin Zr-1Nb-0.69Sn-0.11Fe alloy was better than the Zr-1Nb-1Sn-0.1Fe alloy with a higher Sn content. The weight gain of low tin Zr-1Nb-0.69Sn-0.11Fe alloy tubes gradually increased with the increasing annealing temperature possibly due to the decreased Nb content in the matrix because of the formation of ${\beta}-Nb$ particles.
Kim, Hyun-Gil;Kim, Il-Hyun;Park, Jeong-Yong;Koo, Yang-Hyun
Nuclear Engineering and Technology
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제45권4호
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pp.505-512
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2013
Three types of zirconium base alloy were evaluated to study how their work hardening behavior is affected by alloy composition. Repeated-tensile tests (5% elongation at each test) were performed at room temperature at a strain rate of $1.7{\times}10^{-3}s^{-1}$ for the alloys, which were initially controlled for their microstructure and texture. After considering the yield strength and work hardening exponent (n) variations, it was found that the work hardening behavior of the zirconium base alloys was affected more by the Nb content than the Sn content. The facture mode during the repeated tensile test was followed by the slip deformation of the zirconium structure from the texture and microstructural analysis.
Zirconium(Zr) nuclear fuel cladding tubes are made using a three-time pilgering and annealing process. In order to remove the oxidized layer and impurities on the surface of the tube, a pickling process is required. Zr is dissolved in HF and $HNO_3$ mixed acid during the process and pickling waste acid, including dissolved Zr, is totally discarded after being neutralized. In this study, the waste acid was recycled by adding $BaF_2$, which reacted with the Zr ion involved in the waste acid; $Ba_2ZrF_8$ was subsequently precipitated due to its low solubility in water. It is very difficult to extract zirconium from the as-recovered $Ba_2ZrF_8$ because its melting temperature is $1031^{\circ}C$. Hence, we tried to recover Zr using an electrowinning process with a low temperature molten salt compound that was fabricated by adding $ZrF_4$ to $Ba_2ZrF_8$ to decrease the melting point. Change of the Zr redox potential was observed using cyclic voltammetry; the voltage change of the cell was observed by polarization and chronopotentiometry. The structure of the electrodeposited Zr was analyzed and the electrodeposition characteristics were also evaluated.
핵연료 피복관(지르코늄 합금)은 필거링, 세정, 산 세정 및 열처리공정을 거쳐 만든다. 튜브 표면의 산화층과 불순물을 제거하기 위하여 산 세정(酸 洗淨, Acid pickling) 공정이 요구된다. 이때 산세 공정 중 불산과 질산의 혼합 산(酸) 용액으로부터 용해된 Zr이 농축된 폐산은 중화반응을 거쳐 전량 폐기 처리 된다. 본 연구에서는 $BaF_2$ 침전 공정을 통해 재생산된 산세 용액의 잔존 불순물(Ba)이 산세에 미치는 영향을 관찰하였다. 이와 더불어 실제 핵연료 피복관의 산세 공정에 적합한 재생산 제조를 위한 잔존 Ba 및 Zr의 농도 저감 실험을 실시하여 최적 침전 공정 조건을 도출하였으며, 핵연료 피복관의 산세 공정을 모사한 파일럿 플랜트 산세공정 장치에서 재생산된 산세용액을 사용하여 피복관의 산세 효율을 AFM 분석을 통해 관찰하였다.
본 연구에서는 지르코늄 피복관 제조공정에서 발생되는 스크랩을 원전급(nuclear grade)으로 재활용하기 위해 스크랩 표면에 부착되어 있는 오염물 제거조건을 최적화하였다. 주 오염물은 피복관 제조시 필거링 공정에서 사용하고 있는 수용성 냉각윤활제 잔류물로서 튜브 표면에 압착 및 탄화된 것으로 가정된다. 스크랩 발생 빈도가 높은 ${\phi}9.50mm$, zirlo 합금 튜브를 피 세정 대상물로 선정하여 세정 후 피 세정물 표면에 잔존하고 있는 오염물의 특성분석과 피 세정물의 표면 성분분석으로 세정성을 평가하였다. 세정제별 세정능력을 평가하기 위하여 수산화나트륨(sodium hydroxide) 계열 2종과 수산화칼륨(potassium hydroxide) 계열 3종을 선정하여 비교하였다. 또한 온도 및 초음파 강도에 따른 세정 효과 분석을 위해 상온, $40^{\circ}C$, $60^{\circ}C$에서 각각 세정한 결과, 세정온도 및 초음파 강도가 높을수록 세정효과도 높은 것으로 나타났다. 육안검사 결과 수산화나트륨 계열은 초음파 강도와 무관하게 모두 양호한 것으로 나타났으나 수산화칼륨 계열은 초음파 강도 120 W 이상에서 피 세정물의 표면상태가 양호한 것으로 나타났다. 중량측정법에 의한 세정효과 분석결과 수산화나트륨 계열은 세정효율이 97.6% ($60^{\circ}C$, 120 W)까지 나타났으나 수산화칼륨 계열은 피 세정물의 표면상태 불량으로 중량측정 방법을 적용하는 것이 부적합한 것으로 나타났다. 피 세정물의 표면 오염물 분석 결과 C, O, Ca, Zr 성분이 검출되었으며 그 중 C, O의 성분이 대부분을 차지하였음을 알 수 있었다. 피 세정물의 세정 정도에 따라 C, O 구성 비율의 변화가 큰 것으로 나타났으며 세정이 잘될수록 C의 구성비율이 감소되며 상대적으로 O의 구성 비율이 증가되었다. 본 연구 결과를 바탕으로 산업현장에 적용하기 위하여 세정공정을 알카리세정, 수세, 건조의 3단계로 구분하고 각 단계별로 세정변수를 조정함으로써 세정효과의 극대화를 기대할 수 있다.
핵연료 피복관은 필거링 및 열처리 공정에 의해 제조되며, 핵연료 피복관 표면의 불순물 및 산화층을 제거하기 위해 산세 공정이 진행된다. 산세 공정 중 산세 용액으로 지르코늄이 용해되어 포화상태가 될 시 폐 산세 용액은 전량 폐기 되며 용액 내 지르코늄 또한 폐기된다. 그러므로 지르코늄을 재활용하기 위해 $BaF_2$를 폐 산세 용액에 첨가하여 공침 반응에 의해 $Ba_2ZrF_8$을 형성시켰다. 한편, 전해제련을 통해 Zr을 회수하기 위해서는 $Ba_2ZrF_8$을 전해질로 사용해야하지만, 용융점이 $1053^{\circ}C$로 높다. 따라서 $ZrF_4$를 첨가하여 용융점을 낮추어야한다. 본 연구에서는 $Ba_2ZrF_8$을 진공 증류를 통해 $BaF_2$ 및 $ZrF_4$로 분리하는 연구를 진행하였다. 먼저, $BaF_2$ 입자크기($1{\mu}m$, $35{\mu}m$, $110{\mu}m$)에 따른 침전 특성을 실험하였다. 그리고 진공 증류를 통해 수득된 $BaF_2$를 볼밀링을 통해 분쇄하였으며, 침전 공정을 거치지 않은 $BaF_2$와 침전 효율을 비교하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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