As a promising solution to global warming and growing energy demand, photocatalytic $CO_2$ conversion to useful fuels is widely studied to enhance the activity and selectivity of the $CO_2$ photoreduction reactions. In this review, an overview of fundamental aspects of the $CO_2$ reduction photocatalysts is provided. The recent development of the photocatalyst is also discussed, focusing on the mechanisms of light harvesting and charge transfer. Besides, this review sets its sight on inspiring new ideas toward a practical $CO_2$ conversion technology.
본 논문은 수용액에서 $TiO_2$ 나노입자 (Degussa P25) 광촉매 반응에 의한 비스페놀 A (BPA)의 분해 제거를 연구하였다. 3시간의 광촉매 반응 (자외선 파장 = 365 nm, 자외선 강도 = $3mW\;cm^{-2}$, $TiO_2$ 농도 = $2.0g\;L^{-1}$)에 의하여 98%의 BPA ($1.0{\times}10^{-5}M$)와 89%의 총유기탄소가 제거되었다. 그리고 광분해, 가수분해와 흡착반응에 의한 BPA의 분해 제거는 각각 2%, 5%와 13%로 나타났다. 광촉매 반응에 의한 BPA의 분해 제거는 수산화 라디칼의 소광제인 메탄올의 농도가 증가 할수록 감소하였다. 이것은 BPA와 수산화 라디칼의 반응이 BPA 분해 제거의 주요한 기작이라는 것을 나타낸다. 이 반응의 초기 유사 1차 속도 상수는 $7.94{\times}10^{-4}min^{-1}$로 계산되었으며, BPA 90%를 분해 제거하는 시간은 25분으로 나타났다. 그리고 광촉매 반응에 의한 BPA의 독성 저감을 평가하기 위하여 물벼룩 (Daphnia magna, 생후 24시간 미만)을 이용한 급성독성 시험을 실시하였다. 물벼룩에 대한 BPA의 급성독성 (48시간)은 초기 2.93 TU (독성 단위)였으며, 3시간의 광촉매 반응 후에는 무독성으로 나타났다. 이것은 BPA의 광촉매 반응에서 독성 분해산물이 생성되지 않는 다는 것을 제시한다.
본 연구에서는 대표적인 유기인계 농약인 parathion을 대상으로 태양광의 조사 하에 $TiO_2$ 광촉매반응과 광반응에 의한 처리를 수행하였다. 실험의 결과 $TiO_2$ 광촉매반응이 광반응과 $TiO_2$ 흡착 조건에 비하여 효과적으로 parathion을 제거시켰다. 10 mg/L의 parathion은 90분 이내에 광촉매 반응으로 완전히 제거되었으며 반응시간 150분 후에 TOC는 약 63% 정도 감소되었다. 광촉매 반응에 의한 parathion의 분해에 따라, 질소 형태의 이온 부산물은 ${NO_2}^-$, ${NO_3}^-$, 그리고 ${NH_4}^+$가 발견이 되었고, 황은 ${SO_4}^{2-}$로 약 80%, 그리고 인은 ${PO_4}^{3-}$로 5% 이하로 회수되었다. 또한 parathion의 분해시 유기중간 생성물은 paraoxon과 4-nitrophenol 등이 측정되었으며, 이들 부산물들은 반응이 진행되어 가며 계속 분해됨을 보였다. 광촉매 반응과 광반응에 의하여 처리된 용액의 독성의 감소를 평가하기 위하여 두 가지 생물종인 V. fischeri와 D. magna를 이용하여 처리수의 급성 독성의 감소를 알아보았다. 두 가지 생물종 모두 광촉매반응 조건에서는 처리수의 상대독성이 초기에 비해 반응시간 150분 후에 거의 모두 감소되었고, 광반응 조건에서는 V. fischeri와 D. magna 각각에 대해서 76%와 57%의 상대독성 감소가 관찰되었다. Parathion과 TOC의 감소와 급성독성의 저감양상은 유사한 경향을 보였다.
$H_4Nb_6/O_{17}$/CdS nanocomposites which intercalated CdS particles, less than 0.8nm thickness, in the interlayer of $H_4Nb_6/O_{17}$ were prepared by the successive ion exchange reactions of $H_4Nb_6/O_{17}$ with $Cd^{2+}$ and $C_3H_7NH_3_+$, followed by the reaction with $H_2S$ gas. $H_4Nb_6/O_{17}$/CdS photocatalytically reduced $NO_3$ ̄ to $NO_2$ ̄ and $NH_3$in the presence of sacrificial hole acceptor such as methanol under visible light irradiation (wavelength>400nm), although unsupported CdS showed no noticeable photocatalytic activity for $NO_3$ ̄ reduction. The catalytic activity of $H_4Nb_6/O_{17}$/CdS greatly enhanced with co-doping of Pt particles in the interlayer.
As the costs of carbon-footprinetd fuels grow continuously and simultaneously atmospheric carbon dioxide concentration increases, solar fuels are receiving growing attention as alternative clean energy carriers. These fuels include molecular hydrogen and hydrogen peroxide produced from water, and hydrocarbons converted from carbon dioxide. For high efficiency solar fuel production, not only light absorbers (oxide semiconductors, Si, inorganic complexes, etc) should absorb most sunlight, but also charge separation and interfacial charge transfers need to occur efficiently. With this in mind, this talk will introduce the fundamentals of solar fuel production and artificial photosynthesis, and then discuss in detail on photoelectrochemical (PEC) water splitting and CO2 conversion. This talk largely divides into two section: PEC water oxidation and PEC CO2 reduction. The former is very important for proton-coupled electron transfer to CO2. For this oxidation, a variety of oxide semiconductors have been tested including TiO2, ZnO, WO3, BiVO4, and Fe2O3. Although they are essentially capable of oxidizing water into molecular oxygen, the efficiency is very low primarily because of high overpotentials and slow kinetics. This challenge has been overcome by coupling with oxygen evolving catalysts (OECs) and/or doping donor elements. In the latter, surface-modified p-Si electrodes are fabricated to absorb visible light and catalyze the CO2 reduction. For modification, metal nanoparticles are electrodeposited on the p-Si and their PEC performance is compared.
본 연구에서는 에멀젼 자기조립틀을 활용하여 거대기공을 갖는 타이타니아 분말을 합성하였으며, 자외선 조사를 활용한 광촉매 실험을 통해 상용화된 타이타니아 나노입자와 다공질 타이타니아 분말을 이용한 고초균의 살균 효과를 비교하였다. 다공질 분말의 기공 크기를 달리하여 자외선 조사 시간에 따른 고초균 수의 감소를 측정하였으며, 살균 실험의 최적 조건을 도출하기 위하여 기공 크기에 따른 다공질 타이타니아 분말의 살균력을 비교하였다. 기공 크기가 작아질수록 살균 효과는 증대됨을 관찰하였으며, 광촉매의 활용 및 자외선 조사에 의해 1시간 동안 50% 이상의 고초균이 제거되는 효과를 확인하였다. 또한 활성 화학종의 발생을 촉진하기 위하여 과산화수소의 희석 용액을 광촉매 살균 방식과 결합하였으며, 1시간 동안의 자외선 조사에 의해 균주의 거의 대부분이 사멸되는 등 고초균에 대한 살균 효과를 증진시킬 수 있었다.
In this study, we synthesized a combination of graphene oxide (GO) and titanium dioxide (TiO2) and confirm that GO can be used for CO2 photoreduction. TiO2 exhibited highly efficient combination with other conventional electric charges generated by these paration phenomenon for suppression of hole-electron recombination. This improved the efficiency of CO2 photoreduction. The synthetic form of GO-TiO2 used in this study was agraphene sheet surrounded by TiO2 powder. Efficiency and stability were enhanced by combination of GO and TiO2. In a CO2 photoreduction experiment, the highest CO conversion rate was 0.652 μmol/g·h in GO10-TiO2 (2.3-fold that of pure TiO2) and the highest CH4 production rate was 0.037 μmol/g·h in GO0.1-TiO2 (2.4-fold that of pure TiO2). GO enhances photocatalytic efficiency by functioning as a support and absorbent, and enabling charge separation. With increasing GO concentration, the CH4 level decreases to~45% due to decreased transfer of electrons. In this study, TiO2 together with GO yielded a different result than the normal doping effect and selective CO2 photoreduction.
Effect of the pH, molar ratio of Cu(II)/EDTA, concentration of Cu(II)-EDTA and ionic strength on the photocatalytic oxidation(PCO) of Cu(II)-EDTA in solar light was studied in this work. Experimental results in this work were compared with previous results obtained with UV-lamp. In the kinetics, Cu(II)-EDTA decomposition was favorable below neutral pH. The removal of Cu(II) and DOC was favorable as $TiO_2$ dosage increased. The initial rate for the decomplexation of Cu(II)-EDTA linearly increased as the concentration of Cu(II)-EDTA increased. The removal of Cu(II) and DOC was not much affected by variation of ionic strength with $NaClO_4$ as a background ion while much reduction was observed in the presence of background ions having higher formal charges. The removal trend of Cu(II) and DOC with variation of ionic strength and concentration of Cu(II)-EDTA in solar light was similar with that in UV light. Variation of the molar ratio of Cu(II)/EDTA showed a negligible effect on the removal of both Cu(II) and DOC. However, removal of both Cu(II) and DOC was two-times greater than that previous results obtained with UV light.
Kim, Sun-Jae;chang-Joo choi;Park, Soon-Dong;Hwang, Jong-Sun;Han, Byung-Sung
Transactions on Electrical and Electronic Materials
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제2권2호
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pp.37-41
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2001
Photo catalytic characteristics of nano-sized TiO$_2$ powder with rutile phase produced using homogeneous precipitation process at low temperatures (HPPLT) were compared with those of commercial P-25 powder by Degussa Co. The TiO$_2$ powder by HPPLT showed very higher photoactivity in the removal rate, showing lower pH values in the solution, than the P-25 powder when eliminating metal ions such as Pb and Cu from aqueous metal-EDTA solutions. This can be inferred the more rapid photo-oxidation or -reduction of metal ions from the aqueous solution, together with relatively higher efficiencies in the use of electron-hole pair formed on the surface of TiO$_2$ particle, under UV light irradiation. Also, in the view of the TiO$_2$ particle morphology, compared to the well-dispersed spherical P-25 particle, the agglomerated TiO$_2$ particle by HPPL T consists of acicular typed primary particle with the thickness ranged of 3∼7 nm, which would be more effective to the photocatalytic reactions without electron-hole recombination on the surface of the TiO$_2$ particle under the UV light irradiation. It is, therefore, thought that the higher photo activity of the rutile TiO$_2$ powder by HPPLT in the aqueous solutions resulted from having its higher specific surface area as well as acicular shape primary particle with very thin thickness.
In this study, a flat-type photocatalytic reactor is applied under solar irradiation for simultaneous treatment of target pollutants: reduction of Cr(VI) to Cr(III) and oxidation of EDCs (BPA, EE2, E2). An immobilized type of photocatalyst was fabricated to have self-grown nanotubes on its surface in order to overcome limitations of powdery photocatalyst. Moreover, Ti mesh form was chosen as substrate and modified to have both larger surface area and photocatalyst content. Ti mesh was anodized at 50V and $25^{\circ}C$ for 30min in the mixed electrolytes ($NH_4F-H_2O-C_2H_6O_2$) and annealed at $450^{\circ}C$ for 2 hours in ambient oxygen to have anatase structure. Surface characterization was done with SEM and XRD methodologies. Fabricated NTT was applied to water treatment, and coexisting Cr(VI) and organics (EDCs) enhanced each other's reactions by scavenging holes and electrons and thus impeding recombination. Also, several experiments were conducted outdoor under direct sunlight and it was observed that both solar-tracking and applying modified photocatalyst were proven to enhance reaction efficiency.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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