PdPt/C (Pd:Pt atomic ratio of around 19:1 60wt, %) 촉매를 고분자전해질 연료전지용 전극 촉매소재의 적용하였다. PdPt/C 촉매를 산화극 촉매로, 환원극 촉매로는 Pt/C 촉매를 사용하고 반대로 산화극 촉매는 Pt/C 촉매, 환원극 촉매로는 PdPt/C 촉매를 사용했을 때, PdPt/C 촉매를 산화극과 환원극 촉매로 동시에 사용했을 때의 고분자전해질 연료전지의 단위전지 성능을 각각 비교하였다. PdPt/C촉매를 산화극에만 적용했을 때에 Pt/C 상용촉매를 산화극과 환원극에 모두 적용했을 때의 성능만큼 좋은 성능을 확인할 수 있었다. 환원극 촉매는 Pt/C를 사용하고 산화극 촉매를 PdPt/C Pt/C Pd/C를 사용하였을 매의 성능을 비교하였다. Pd/C를 산화극 촉매로 사용한 단위전지가 나머지 두 경우의 성능에 비하여 현저히 떨어짐을 확인할 수 있었다. 이는 극소량의 Pt 량을 포함한 PdPt/C 촉매가 고분자전해질 연료전지의 산화극 Pt/C 촉매의 대체촉매로 사용 가능함을 보여준다.
Kim, Ji Sun;Hong, Seong-Soo;Kim, Jong-Hwa;Lee, Man Sig
Applied Chemistry for Engineering
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v.26
no.5
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pp.575-580
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2015
Pd/C catalysts were prepared by various preparation methods such as ion exchange, impregnation and polyol method and also characterized by nitrogen adsorption-desorption isothermal, XRD, FE-TEM and CO-chemisorption. The activities of these catalysts were tested in the hydrogenation of cyclohexene to cyclohexane. Catalytic activities of Pd/C catalysts were found to be effected by the chosen preparation methods. Pd dispersions of each Pd/C catalysts prepared by ion exchange, impregnation and polyol method were 17.55, 13.82% and 1.35%, respectively, confirmed by CO-chemisorption analysis. These were also in good agreement with the FE-TEM results. The Pd/C catalyst prepared by ion exchange method exhibits good performance with the cyclohexene conversion rate of 71% for 15 min. These results indicate that Pd/C catalyst having higher dispersion and lower particle size is in favor of hydrogenation cyclohexene and also Pd dispersion increases with the increment of catalytic activity.
Kim, Ji Sun;Kwon, Ji Soo;Baek, Jae Ho;Lee, Man sig
Applied Chemistry for Engineering
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v.29
no.4
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pp.376-381
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2018
The purpose of this study is to investigate and optimize an effectiveness process for the recovery of Pd from the spent Pd/C catalyst by the process of hydrogenation of maleic anhydride over Pd/C. Pd solution recovered from Pd/C catalyst was used to prepare Pd/C catalysts. Their characteristics were compared to those of Pd/C catalyst prepared by using a reagent grade precursor solution. Pd in the spent catalyst was leached by the modified process with dry and wet methods to obtain the high recovery ratio of Pd. The burn-out of carbon in the spent Pd/C catalyst was carried out in the rage of $600-900^{\circ}C$. Pd content of carbonized catalyst was confirmed by XRF and ICP. Pd was extracted from carbonized spent catalysts with acid solutions of 1,2 and 4 M HCl at a leaching temperature of $90^{\circ}C$ for 2 h. The high recovery ratio of Pd was shown as 92.4% that leached in 4 M HCl. Also Pd/C catalysts were prepared by using the leached solution and the reagent grade of $H_2PdCl_4$ as a precursor solution and the characteristics were analyzed by XRD, CO-chemisorption and FE-TEM. As a result, the dispersion of the catalyst prepared by using the leached solution was 34.6%, which was found to be equal to or more than that of the Pd/C catalyst prepared by the reagent grade precursor solution.
차세대 에너지로 연료전지가 각광을 받고 있는 현재, 세계 각국에서는 연료전지의 상용화를 위해 노력하고 있다. 그러나 촉매분야에서 백금계 촉매의 사용량의 문제에 따른 매장량 한계점과 귀금속이라는 문제점이 존재하기 때문에 이에 대하여 대책강구가 필요한 시점이다. 이에 백금 촉매의 활성을 증대하고자 나노 크기의 제어 연구가 진행되고 있다. 또한, 촉매의 구조적인 면에 따라 촉매의 활성이 달라지는 점을 착안하여 백금계의 나노 형상 조절 연구와 백금계 촉매를 대체할 비백금계의 촉매 개발 연구가 활발히 진행되어지고 있다. 이에 본 연구는 백금계 촉매 중 Pd을 polyol process에 의한 나노 형상 조절을 통하여 단위 질량당(or 단위 부피당)촉매의 활성을 높이고자 하였다. 여기서 새로이 도입된 환원제는 Glycerol을 이용하였으며, {111}면이 많이 드러난 Pd 나노입자를 형성하였다. 이에 따라 나노 형상 조절이 된 Pd촉매를 이용하여 상용화된 촉매(Pd/C(XC-72R))에 비하여 전기화학적인 특성의 차이와 Pd 촉매의 촉매적 특성의 효과를 보고자 한다.
$Pd/TiO_2$ particles were prepared by wet impregnation for aerobic benzyl alcohol oxidation. Catalysts were prepared by the impregnation of 10 wt% palladium on $TiO_2$ after calcination at various temperatures. The surface areas of the catalysts were changed with calcination temperature. The catalyst calcined at $300^{\circ}C$ possessed the highest surface areas. Catalytic activity of the prepared samples was examined for aerobic benzyl alcohol oxidation. Among the samples, $Pd/TiO_2$ calcined at $300^{\circ}C$ showed the highest catalytic activity. Moreover, the catalysts with various Pd concentrations from 5 wt% to 15 wt% were prepared to investigate an optimum catalyst. 10 wt% $Pd/TiO_2$ was the most active in this reaction due to its higher surface areas and metal dispersion.
차세대 에너지로 연료전지가 각광을 받고 있는 현재, 세계 각국에서는 연료전지의 상용화를 위해 노력하고 있다. 그러나 촉매분야에서 백금계 촉매의 사용량의 문제에 따른 매장량 한계점과 귀금속이라는 문제점이 존재하기 때문에 이에 대하여 대책강구가 필요한 시점이다. 이에 백금 촉매의 활성을 증대하고자 나노 크기의 제어 연구가 진행되고 있다. 또한, 촉매의 구조적인 면에 따라 촉매의 활성이 달라지는 점을 착안하여 백금계의 나노 형상 조절 연구와 백금계 촉매를 대체할 비백금계의 촉매 개발 연구가 활발히 진행되어지고 있다. 이에 본 연구는 백금계 촉매 중 Pd을 polyol process에 의한 나노 형상 조절을 통하여 단위 질량당(or 단위 부피당) 촉매의 활성을 높이고자 하였다. Polyol process에서는 환원제, 계면활성제, 온도, 시간, 기타 첨가제에 따라 나노 형상이 다르게 조절되는데, 이에 계면활성제로 PVP를 사용하고, 반응속도 및 형상조절을 위해 다양한 첨가제를 이용하여 polygonal Pd NPs을 형성하였다. 본 나노 형상 조절에서는 첨가제와 온도가 가장 큰 영향을 미치는 요인으로 착안하여 그에 따른 polygoanl Pd NPs의 사이즈 조절을 통해 전기화학 특성이 차이의 연구에 중점을 두었다. 이에 따라 나노 형상 조절이 된 Pd촉매를 이용하여 상용화된 촉매(Pd/C(XC-72R))에 비하여 전기화학적인 특성의 차이와 Pd 촉매의 촉매적 특성의 효과를 보고자 한다.
The reaction properties of Pd. Pd-Ce and Pd-La catalysts supported on ${\gamma}-Al_2O_3$ were investigated in the oxidation reaction of methane($CH_4$) exhausted from the compressed natural gas vehicle in a U-tube flow reactor with gas hourly space velocity of $72,000h^{-1}$. The catalysts were characterized by X-ray diffraction(XRD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), BET surface area and hydrogen chemisorption. Pd catalyst prepared by $Pd(NO_3)_2$ as a palladium precursor and calcined at $600^{\circ}C$ showed the highest activity for a methane oxidation. Catalytic activity of calcined $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ in which most of palladium was converted into palladium oxide species was higher than that of reduced $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ in which most of palladium existed in palladium metal by XRD. As increasing the number of reaction cycles in the wide range of redox, the catalytic activity of $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ was decreased and the highly active window became narrower. Lanthanum oxide promoted Pd catalyst, $Pd/La/{\gamma}-Al_2O_3$ showed enhanced thermal stability compared with $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ even after aging at $1000^{\circ}C$, which was ascribed to the role of La as a promoter to suppress the sintering of palladium metal and ${\gamma}-Al_2O_3$ support. Almost all of methane was removed by the reaction with NO at the redox ratio of 1.2 in case of oxygen excluded steam, but that activity was significantly decreased in the steam containing oxygen.
Jeong, Byeong Jun;Lee, Hong Ju;Kim, Min Kwang;Lee, Seung Hwan;Park, Jung Hoon
Korean Chemical Engineering Research
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v.57
no.6
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pp.774-780
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2019
An efficient Pd-coated $La_{0.1}Sr_{0.9}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LSCF-1928) catalyst for total oxidation of methane under landfill gas at low tmeperature has been developed. Synergism was observed between Pd coating and LSCF-1928 substrate. When Pd coating on LSCF-1928, we used electroless plating method and conformed characteristic of catalyst through TPR(Temperature Programmed Reduction) analysis, XRD(X-ray Diffraction) analysis, SEM(Scanning Electron Microscope). The results demonstrated that the Pd coated LSCF-1928 catalysts showed higher performance than non-Pd LSCF-1928. Pd coated LSCF-1928 had low total oxidation temperature of methane (< $475^{\circ}C$) which is lower than total oxidation temperature of methane about non-Pd LSCF-1928 catalysts (= $475^{\circ}C$). Also, $O_2$ conversion rate was higher than non-Pd LSCF-1928 at same temperature.
The microwave plasma and catalytic reaction have been employed to investigate the activation of methane to hydrogen and higher hydrocarbons at low gas temperature. The catalytic activity of Fe, Ni, Pt Pd metal catalysts were also studied in this reaction system. With increasing plasma power at a $CH_{4}$ flow rate of 20 ml/min, C2+ products increased from 29 to $42\%$, whereas hydrogen from 60 to $65\%$. When catalysts were loaded below the plasma region, the selectivitity of ethylene md acetylene increased but the yield of C2+ products remained constant. The usage of ECR electric fie3d and Pd-Ni bimetal catalyst produced a minimum C2+ yield of $64\%$.
The hydropurification reaction of CTA (crude terephthalic acid) was carried out with hydrogen over PdRu/CCM (carbon-carbonaceous composite material) catalyst in a batch reactor at high temperature. The first order kinetics of hydropurification is confirmed with the linear dependence of ln(4-CBA; 4-carboxybenzaldehyde) with reaction time. The reaction condition studied is thought to represent the hydropurification well because of the linear dependence of catalytic activity on the catalyst weight. The p-toluic acid (p-tol) in solid and liquid increases with the conversion of reaction or the decrease of 4-CBA. However, the benzoic acid (BA) concentration does not depend much on the conversion. The AT (alkali transmittance) does not depend on the 4-CBA when the concentration is higher than about 0.2% which shows the 4-CBA, in itself, does not cause the coloring effect. The AT of PTA depends inversely with the concentration of 4-CBA when the 4-CBA is less than about 0.15%. This may show the coloring materials are removed in parallel with the hydrogenation of 4-CBA. The (0.3%Pd-0.2%Ru)/CCM shows larger residual catalytic activity than a commercial catalyst, 0.5%Pd/C, after using in a commercial reactor even though the former has smaller fresh activity than the latter. The palladium and ruthenium in PdRu/CCM show the synergetic effect in activity when the ruthenium concentration is about $0.2{\sim}0.35$ wt%. It may be supposed that the PdRu/CCM catalyst can be a promising candidate to replace the commercial Pd/C catalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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