Steam reforming reaction is a matured technology to get hydrogen from hydrocarbon fuels compared with other reforming reactions such as partial oxidation(POX), autothermal reforming(ATR). It is so endothermic that it needs heat source to activate the reaction. Due to the reaction characteristics, heat transfer limitation phenomena generally occur in the steam reformer. As one of new ideas, the effect of discontinuous gas feeding is investigated based on heat transfer characteristics. The new operating method is usually favorable at high GHSV region(i.e. over $10,000h^{-1}$). In order to numerically simulate the physical issues, numerical approach is adopted based on heterogeneous reaction model, two-equation model in energy equation, and other constitutive models in porous media.
In this study, characteristics of reforming process of automotive liquefied petroleum gas (LPG) fuel using plasma reactor are investigated. Because plasma reformer technology has advantages of a fast start-up and wide fuel/oxidizer ratio of operation, and reactor size is smaller and more simple compared to typical combustor and catalytic reactor, plasma reforming is suitable to the on-board vehicle reformer. To evaluate the characteristics of the reforming process, parametric effect of $O_2/C$ ratios, reactant flow rate and metal form on the process were investigated. In the test of varying $O_2/C$ ratio from partial oxidation to stoichiometry combustion, conversion of LPG was increased but selectivity of $H_2$ decreased. The optimum condition of $O_2/C$ ratio for the highest $H_2$ yield was determined to be around 1.0 for 20~50 lpm, and 1.35 for 100 lpm. Specific energy density (SED) was major factor in reforming process and higher SED leads to higher $H_2$ yield. And metal form in the reformer increased $H_2$ yield of about 34 % as compared to the case of no metal form. The result can be a guide to map optimal condition of reforming process.
A micro-fuel processor system integrating steam reformer and partial oxidation reactor was manufactured using low temperature cofired ceramic (LTCC). A CuO/ZnO/$Al_2O_3$ catalyst and Pt-based catalyst prepared by wet impregnation were used for steam reforming and partial oxidation, respectively. The performance of the LTCC micro-fuel processor was measured at various operating conditions such as the effect of the feed flow rate, the ratio of $H_2O/CH_3OH$, and the operating temperature on the LTCC reformer and CO clean-up system. The catalyst layer was loaded with "Fill and Dry" coating for small volume. The product gas was composed of $70\sim75%$ hydrogen, $20\sim25%$ carbon dioxide, and $1\sim2%$ carbon monoxide at $250\sim300^{\circ}C$, respectively.
Climate change problems occur during the use of fossil fuel and the process of biogas production. Research continues to convert carbon dioxide and methane, the major causes of climate change, into high-quality energy sources. in order to present the performance potential for the novel plasma-recuperative burner reformer, the reforming characteristics for each variable were indentified. The optimal operating condition of was an O2/C ratio of 1.0 and a total gas supply of 20 L/min. At this time, CH4 conversion was 64%, H2 selectivity was 39%, and H2/CO ratio was 1.13, which were the results applicable to the solid oxide fuel cell fuel stack for RPG, or Residential Power Generator. Recirculation of reformed gas increases the amount of H2 and CO, which are combustible gases, especially the amount of H2. As a result, the H2 selectivity is improved, and high-quality gas can be produced.
Popular techniques for producing hydrogen by converting methane include steam reforming and catalyst reforming. However, these are high temperature and high pressure processes limited by equipment, cost and difficulty of operation. Low temperature plasma is projected to be a technique that can be used to produce high concentration hydrogen from methane. It is suitable for miniaturization and fur application in other technologies. In this research, the effect of changing each of the following variables was studied using an AC GlidArc system that was conceived by the research team: the gas components ratio, the gas flow rate, the catalyst reactor temperature and voltage. Results were obtained for methane and hydrogen yields and intermediate products. The system used in this research consisted of 3 electrodes and an AC power source. In this study, air was added fur the partial oxidation reaction of methane. The result showed that as the gas flow rate, the catalyst reactor temperature and the electric power increased, the methane conversion rate and the hydrogen concentration also increased. With $O_2/C$ ratio of 0.45, input flow rate of 4.9 l/min and power supply of 1 kW as the reference condition, the methane conversion rate, the high hydrogen selectivity and the reformer energy density were 69.2%, 32.6% and 35.2% respectively.
Song, Hoon Sub;Kwon, Soon Jin;Epling, William S.;Croiset, Eric;Nam, Sung Chan;Yi, Kwang Bok
청정기술
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제20권2호
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pp.189-201
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2014
합성가스를 생산하기 위한 부분산화, 이산화탄소 리포밍, 메탄에 의한 산화$CO_2$ 리포밍 공정들은 니켈 하이드로탈사이트($Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$) 촉매를 이용하여 수행되었고 안정한 이중층 구조를 형성시키기 위한 금속지지체(Mg, Ca)의 영향에 대해서도 다양한 연구가 진행되었다. 지지체전구물질(Mg, Ca)에 따라 메탄 리포밍의 안정성은 활성니켈이온과 지지체금속이온 사이의 결합강도차이에 의해 영향을 받는다. Ni-Mg-Al 구성체는 가장 안정한 하이드로탈사이트 이중층 구조이지만 Ni-Ca-Al 구성체는 그렇지 않다. 이산화탄소 리포밍 장기테스트에서 Ni-Mg-Al 촉매는 약 100시간 동안 80%의 효율을 유지하면서 탁월한 안정성을 보였지만 Ni-Ca-Al 촉매는 반응초기에 불활성화됨을 확인할 수 있었다. 활성금속 Ni과 지지체 Mg-Al 사이의 결합강도를 확인하기 위해 승온 환원(temperature-programmed reduction, TPR) 분석을 시행하였다. 이를 통해 Ni-Mg-Al 촉매가 Ni-Ca-Al 촉매보다 Ni의 환원온도가 더 높음을 확인할 수 있었다. $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ 촉매는 가장 높은 초기반응성을 보였지만 코크형성으로 인해 반응성이 빠르게 감소하였다. 결론적으로 $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ 촉매가 코크형성에 대한 강한 저항성을 갖고 있기 때문에 다른 촉매들보다 높은 반응성과 안정성을 갖는 것으로 보여진다.
부분산화가 적용된 저온플라즈마는 메탄으로부터 합성가스를 생산하는 기술이다. 저온 플라즈마 기술은 수증기 개질, 이산화탄소 개질을 이용한 개질기 보다 소형화와 시동특성이 우수한 장점을 가지고 있으며 다양한 분야에 적용이 가능하다. 본 연구에서는 GlidArc 방전을 이용한 저온플라즈마 개질기를 제안하였다. 개질 특성을 파악하고자 변수별 연구로서 가스 조성비율(O$_2$/CH$_4$), 수증기 주입량, 니켈과 철 촉매의 비교 및 이산화탄소 주입량에 대해 실험을 수행하였다. 최적의 수소 생산 조건은 O$_2$/C비가 0.64, 주입 가스유량은 14.2 L/min, 촉매의 반응기의 내부 온도는 672$^{\circ}C$, 주입 가스 량에 대한 수증기 유량 비율은 0.8 그리고 유입전력이 1.1 kJ/L일 때, 41.1%로 최대 수소 농도를 나타냈다. 그리고 이때 메탄의 전환율, 수소 수율 그리고 개질기 열효율은 각각 46.5%, 89.1%, 37.5%를 나타냈다.
본 연구에서는 플라즈마 반응기를 이용한 자동차용 LPG 연료의 개질 특성에 대해서 실험하였다. 실험에서 사용된 플라즈마 반응기술은 종전의 촉매반응기술에 비해서 빠른 기동시간 및 연소기 부하변동 응답성, 단순하고 소형화가 가능한 장점을 가지고 있어 차량의 온-보드형 개질에 적합하다. 본 개질 반응의 특성을 평가하기 위해 플라즈마 반응기로 공급되는 $O_2$/C 비와 공급되는 공기와 LPG의 총 유량 및 플라즈마 공급전력을 주요 변수로 실험하였다. 공급되는 전력이 일정할 때, $O_2$/C 비 변화 실험에서는 완전산화 조건으로 갈수록 LPG 전환율은 증가하지만 수소의 선택도는 감소되었다. 높은 수소 선택도와 수율을 동시에 만족시키는 $O_2$/C 비는 20~50lpm 조건에서 0.8~0.9 이었으며, 총 유량이 증가할수록 LPG 전환율과 수소 수율이 감소하는 경향을 나타내었다.
수소에너지는 기존의 석유화학공업의 원료로서 뿐만 아니라 연료전지와 연계하여 소요량이 급속히 증가할 것으로 예측된다. 장기적으로는 재생에너지를 사용한 물 전기분해, 원자력을 이용한 수소 제조가 주목받고 있지만, 안정된 기술이 확보되기까지는 화석연료를 사용한 수소 제조법이 대용량 수소 제조법 중 가장 경제적인 것으로 분석되고 있다. 현재 화석 연료 중 천연가스를 이용한 수증기 개질 수소 제조법이 상업적인 공정으로 채택되고 있으나 $CO_2$ 분리 처리 비용이 경제성 평가에 중요한 항목으로 부각되고 있다. 따라서 천연가스를 이용한 수소 제조에도 다양한 공정이 제안되고 있으므로 천연가스를 원료로 한 수소 제조 기술의 개발 현황을 살펴보았다.
GTL(Gas-to-Liquids)공정 중 합성가스 제조공정(Reforming Process)인 ATR(Auto-Thermal Reforming), SCR(Steam Carbon Reforming), POx(Partial Oxidation)의 시뮬레이션 연구를 수행하였다. Reforming 공정에서 생산된 합성가스는 GTL 합성유 제조공정인 FT(Fischer-Thropsch) 반응기로 주입되며, 합성유 생산에 최적의 효율을 보이는 H2/CO 비(합성가스에 포함된 반응물비)는 2.0으로 알려져 있다. FT공정은 합성가스를 원료로 고온 및 고압 반응을 거쳐 GTL 공정의 최종 생산품인 FT합성유를 제조하는 공정이다. 본 연구에서는 FT공정 효율 극대화를 위해 reforming 공정에서 생성되는 합성가스 내 H2/CO의 비를 2로 수렴토록 모사조건을 설정하였으며, 상기 조건을 만족하는 reforming 공정들의 운전 온도 및 feed 조성을 분석하고 비교하고자 한다. 현재 GTL 플랜트관련 산업계에 적용 혹은 주 연구대상인 reforming 공정으로는 ATR, SCR, POx 공정이 있다. ATR 공정은 $850{\sim}1100^{\circ}C$에서 메탄, 스팀 및 산소를 원료로 활용하여 H2 및 CO를 생산하는 공정으로 발열/흡열 반응이 상존하여 에너지 비용이 낮지만 공정구조 상 열회수설비 및 ASU(Air Separation Unit)이 필요하기에 CAPEX(초기설비 설치비용)가 높은 편이다. SCR공정은 CH4, Steam 및 CO2를 연료로 하기에 이산화탄소가 일정부분 포함된 가스전에도 적용이 가능하나 공정 운전 중 지속적으로 외부에서 열을 공급해야 하기에 에너지 투입비용이 높은편이며, 탄소침적의 문제가 있어 대용량 플랜트에는 적합하지 않다. POx공정은 약 $1,500^{\circ}C$의 고온에서 CH4가 O2에 의해 부분 산화되는 방식으로 촉매가 필요없어 설비비가 타 공정에 비해 저렴하나 생산가스의 H2/CO비가 다소 낮아 전체적인 GTL 공정효율이 저하되는 단점이 있다. 상기 세 공정은 GTL 산업계에서 실증 및 효율증대를 위해 주로 연구되는 공정이기에 본 연구의 분석대상으로 설정하였다. 본 연구에서는 상용공정모사기인 Aspen Plus를 활용하여 reforming 공정별로 FT합성공정의 최적 조건(H2/CO=2)을 만족하는 합성가스 생산조건 분석 및 비교를 수행할 예정이다. 운전조건인 공정 운전온도 및 feed 가스조성 등을 모사하기 위해 합성가스 reforming 공정을 모델링하고 공급유량 및 압력 등의 운전변수는 GTL국책과제 1단계 연구수행 결과를 토대로 선정하고자 한다. GTL공정의 경우, 설비의 운전조건이나 연료가스의 구성 및 유량에 따라 적합한 reforming 공정이 다르기에 본 시뮬레이션 결과를 향후 GTL 플랜트 공정모델 설계시 reforming 공정선정에 참고자료로 활용하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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