저장조에 위치한 사용후핵연료는 가혹한 원자로 조건에 의해 구조적 건전성이 와해되므로 외력에 취약하다. 따라서 운반 및 취급 중 사고 상황이 고려되어야 한다. 극단적인 경우, 핵연료 취급 중 사고로 인해 핵연료 저장조에서 핵연료집합체 낙하가 발생할 수 있다. 이러한 사고 상황 하에서 연료봉 파손 등을 평가하기 위해서 수조에 충돌할 때 발생하는 충돌력을 분석할 필요가 있다. 이는 핵연료가 수조 바닥에 충돌할 때의 속도를 입력으로 하여 평가될 수 있다. 연료봉이 핵연료 중량 및 부피의 대부분을 차지하고 있으므로, 연료봉 다발은 수중 항력을 예측하는데 중요한 역할을 한다고 볼 수 있다. 본 연구에서는 $3{\times}3$ 의 짧은 연료봉 다발을 모델로 사용하여 수중에서 낙하할 때 받는 수력을 계산하였고, 이를 전산모사와의 비교를 통하여 검증하였다. 본 방법론을 사용후핵연료 건전성 평가에 적용할 수 있을 것으로 기대된다.
PWR사용 후 핵연료 집합체 4개를 장전한 수 있는 납/Resin차폐체형 수송용기에 대한 방사선 차폐해석을 수행하였다. 이때 차폐효과를 유지하면서도 전체중량이 최소화되도록 차폐재를 선택하였다. 방사선윈은 ORIGEN 전산코드로 계산하여 얻었으며, 사용후 핵연료의 연소도를 38,000 MWD/MTU 그리고 냉각기간을 3년으로 가정하였다. 수송용기의 외부 표면에서 1m거리에서 나타나는 감마선 그리고 중성자의 선량율은 ANISN전산코드로 계산하여 얻었다. 계산된 총방사선 선량율은 정상 및 가상 사고조건하에서도 국내 법규에 규정된 기준치 이내에서 만족하는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 7개의 PWR 사용후핵연료집합체를 운반할 수 있는 KSC-7 수송용기의 건식수송조건에 대한 열적 건전성을 평가하였다. 수송용기 축소모델을 제작하여 열시험을 수행하였고 또한, 시험조건과 동일한 조건으로 열전달해석을 수행하여 두가지 결과를 비교 분석함으로써 시험 및 해석결과에 대한 신뢰성을 검증하였다. 신뢰성이 검증된 해석방법을 이용하여 수송용기 본체 및 핵연료집합체에 대한 열전달해석을 수행함으로써 방사선차폐체 및 핵연료봉에 대한 열적 건전성을 입증하였다. 또한, 수송용기의 온도상승에 따른 구조적 건전성을 평가하기 위한 열응력해석을 수행하였다.
본 연구에서는 심지층처분장에서 사용될 사용후핵연료 처분용기 개발을 위한 첫 시도로서 핵임계 및 방사선 안전성과 열역학적 구조안정성 관점에서 만족하는 처분용기 크기를 도출하였으며, 처분용기 구성요소의 적절한 배열과 안전한 처분조건 등을 설정하기 위한 기본정보도 수록하였다. 처분용기에 주어지는 외압에 대한 음력해석을 위한 안전계수를 2.0으로 하였을 때, 13cm의 사잇거리를 갖는 사용후핵연료 저장통을 둘러싸고 있는 내부충전물의 직경은 112cm로 평가되었으며, 저장통과 용기외부의 가장 얇은 부분의 최소두께는 15cm로 결정되었다. 이러한 크기를 갖는 처분용기는 가압경수로 사용후핵연료 집합체 4개 또는 중수로형 사용후핵연료는 297다발을 수용할 수 있는 것으로 평가되었다. 그러나 향후 처분작업의 방사선적 안전성 확보를 위하여 용기의 상하단 부위에 대한 상세 방사선차폐해석이 필요하다.
고온 건식공정의 사용후핵연료 산화분말 ($U_3O_8$)과 경 중수로 연계 핵연료 제조공정의 $UO_2$ 소결체 물성 이해에 필요한 Oxygen/Metal 비를 습식 및 건식 분석방법으로 측정하였다. $UO_2$ 분말에 핵분열생성물 원소의 산화물을 일정량 첨가하고 $1,700^{\circ}C$의 수소분위기에서 소결시켜 20,000~60,000 MWd/MtU 연소도 범위의 사용후핵연료와 화학조성이 유사한 모의 사용후핵연료를 제조하였다. 습식법에 의한 O/M 비 측정을 위하여 혼합산 (10 M HCl : 8 M $HNO_3$, 2.5:1 V/V)에 의한 가압산분해법으로 모의 사용후핵연료를 용해하고 우라늄과 핵분열생성물 원소를 추출 크로마토그래피로 분리한 후 금속원소의 총량을 유도결합플라스마 원자방출분광분석법으로 결정하였다. 또한 $UO_2$가 산화될 때의 무게변화를 열중량 무게분석법 (thermogravimetric)으로 측정하여 O/M비를 계산하고 습식법으로 얻은 결과와 비교하였다. $Mo_{0.4}-Ru_{0.4}-Rh_{0.1}-Pd_{0.1}$ 합금이 O/M비 측정에 미치는 영향을 조사하였다.
가압경수로에 장전되는 핵연료집합체는 연료 봉 다발과 지지격자 및 상하단 고정체로 구성되어 있다. 고온 고압의 냉각수는 원자로 하부로 유입되어 연료 봉 사이로 형성된 부수로를 따라 노심 상부로 흐른다. 경수로핵연료의 주요 열수력 성능인자는 정상운전시 압력강하 및 임계열속이며 사고시에는 급랭 시간이다. 한국원자력연구원에서는 경수로핵연료의 성능을 향상시키고 국산화를 위해 고성능 경수로핵연료, 이중냉각 핵연료 및 사고저항성 핵연료를 개발하였다. 경수로핵연료의 열수력 핵심기술을 개발하기 위해 압력강하 실험, 난류 유동혼합/열전달 실험, 임계열속 및 급랭 시험을 수행하였으며 전산유체역학 방법도 활용하였다. 더불어 사용후핵연료의 임시저장을 위한 건식저장 용기의 열유동에 대한 전산유체해석을 수행하였다. 한편, 경수로핵연료의 열수력 기반기술을 개발하고 실용화를 위해 대학 및 산업체와 협력연구도 진행하였다.
사용후핵연료시료 중에 함유된 탄소-l4와 트리튬을 회수 및 정량하였다. $CO_2$ 운반체($CaCO_3$)를 포함한 사용후핵연료시료를 $90^{\circ}C$에서 8M $HNO_3$ 용액으로 용해하면서 휘발된 $^{14}CO_2$를 1.5 M NaOH 용액을 포함한 포집관에 수집하였다. 용해 중 휘발되는 방사성 요오드는 Ag-silica gel 흡착체를 담은 포집 관으로 사전제거하였다. 핵연료 용해용액 중에 남아있는 트리튬(HTO)를 정량하기 위하여 양이온과 음이온 교환수지 혼합물 및 무기이온교환체를 이용한 뱃치 및 분리관법으로 용해용액을 탈이온화시켜 간섭이온을 제거하였다. 포집용액 중의 탄소-14와 탈이온화수 중의 트리튬을 액체섬광계수법으로 정량하였다.
제3차 전력수급기본계획에 근거하여 현재 운영중이거나 계획중인 원자력발전소에서 발생할 사용후핵연료의 양과 특성을 추정하였다. 본 연구에서 고려된 대상 특성은 핵연료집합체에 대한 제원, 핵연료봉 배열, 무게, $^{235}U$ 초기 농축도 및 방출연소도이다. 이들은 파이로공정 시설을 설계하는데 필수적인 것이다. 2077년말까지 가압경수로 사용후핵연료의 예상발생량은 약 23,000 tU이 될 것으로 보인다. $^{235}U$ 초기 농축도 4.5 wt.% 이하를 갖는 사용후핵연료의 비율은 전체 발생량의 약 95%를 차지할 것이며, 16$\times$16 배열을 갖는 핵연료집합체는 74%를 차지할 것 같다. 현재 사용후핵연료의 평균연소도는 45 GWd/tU인데 반해, 2010년대 중 후반 이후 발생할 사용후 핵연료의 평균연소도는 55 GWd/tU이 될 것 같다. 이상의 결과에 따라 파이로공정 시설의 설계를 위한 기준 사용후핵연료를 도출하였다. 예상 사용후핵연료는 21.4 cm $\times$ 21.4 cm의 단면적, 453 cm의 길이, 672 kg의 질량, 4.5 wt.%의 $^{235}U$ 초기 농축도 및 55 GWd/tU의 방출연소도를 갖는 16$\times$16 한국표준형연료가 타당할 것으로 판단된다.
고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.
처분장에서 지하수로 쉽게 유출될 수 있는 방사성 핵종들의 양을 예측하기 위하여 국내 PWR 사용후핵연료 팰렛들의 갭(gap) 및 입계에 있는 용해성 원소들의 재고량을 측정하였다. 연소도가 $45{\sim}66$ GWD/MTU를 갖는 연료봉에서 얻은 펠렛들에서 세슘의 갭 재고량이 $0.85{\sim}1.7%$M로 나타났으며, 이는 핵분열 생성기체 유출률의 $1/6{\sim}1/3$에 해당하였다. 그러나 핵분열 생성기체 유출 률이 1%이하인 연료봉에서 취한 40 GWD/MTU이하의 연소도를 갖는 펠렛들의 경우, 세슘의 갭 재고량들을 핵분열 생성기체 유출률과 연관시키기는 곤란하였다. 갭 및 입계내 스트론튬의 재고량은 동일 연료봉내 펠렛에서는 크게 다르지 않았으며, 요오드의 갭 재고량은 핵분열 생성기체 유출률보다 작거나 유사한 값을 갖는 것으로 평가되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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