가압 경수로에서 53,000 MWd/tU으로 연소된 사용후 핵연료의 PCI 영역에 대해 방사선 차폐형 성분 분석기기( Shielded EPMA)를 사용하여 반경방향에 대한 성분분포를 분석하였다. PCI 영역에서 산화층의 두께는 13um 이었으며, 핵분열생성물의 침투 두께는 시료에서 약 10 um 이내로 나타났다. 이 두께에 침투된 핵종의 총 농도는 1~2 wt%로 관찰되었다. 주요핵종은 Cs 0.5~0.7 wt%, Mo 0.2~0.3 wt%, Pd, Ru, Nd, Ce등이 0.1~0.2 wt% 로 관찰되었다.
최근 국내 원전의 경수로 사용후핵연료 습식 저장시설의 포화시점이 다가옴에 따라 운반 및 저장용기를 이용한 건식저장시스템 개발이 활발하게 수행되고 있다. 일반적으로 사용후핵연료 운반 및 저장용기 설계를 위한 차폐해석 시 장전 가능 연료 중 가장 보수적인 연료를 설계기준연료로 선정하여 해석을 수행한다. 그러나 실제 금속 운반용기에 장전되는 사용후핵연료는 해석평가에 적용된 설계기준연료에 한정되지 않고 다양하기 때문에 초기농축도, 연소도, 최소냉각기간의 특성을 고려한 차폐평가를 통하여 장전가능 여부가 결정된다. 이에 본 연구에서는 금속 겸용용기에 장전 가능한 연료를 대상으로 국내 운반기준을 만족하는 최소냉각기간의 결정을 위한 차폐해석 방법을 기술하였다. 특히 발생량이 많은 초기농축도 3.0~4.5wt%의 사용후핵연료는 차폐해석 구간을 세분화하여 평가하여 연구결과의 활용에 효율성을 높이고자 하였다. 차폐평가를 통해 2008년까지 국내 원전에서 발생한 장전대상연료 중 약 81%의 사용후 핵연료를 금속겸용용기로 운반할 수 있는것으로 평가되었다. 본 연구결과를 통해 금속 겸용용기의 운반조건에 장전 가능한 연료의 특성을 제시함으로써 운반 시 운영절차의 개발을 위한 기술적 근거 수립에 도움이 되고자 한다.
차폐형 성분분석기(Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 $3.2\%$인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
차폐형 성분분석기 (Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 3.2%인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열 생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선 시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2 코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
모의지하수중에서 가압경수로형 사용후핵연료로부터 세슘의 침출률에 미치는 공학적 방벽 영향을 규명하기 위하여 지난 약 6년간 벤토나이트 또는 금속시편등의 존재여부에 따라 침출시험을 수행하였다. 침출률은 시간이 경과함에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 적정시간이 경과한 다음부터는 일정한 값에 수렴하는 경향을 나타내었다. 벤토나이트 또는 금속시편이 있을 경우 세슘의 누적누출분률은 선형적으로 증가하였으나, 이들이 없는 경우의 누적분률은 급격히 증가한 다음 서서히 증가하는 경향을 보였다. 이 누적분률에서 갭에 존재하는 세슘의 재고량을 제한 값은 공학적 방벽이 존재하는 경우의 누적분률에 거의 근접하였다. 이러한 결과들은 사용후핵연료 중 세슘의 초기누출분률은 갭 중 세슘의 재고량에 의존하지만, 세슘의 장기침출률은 공학적 방벽에 거의 영향을 받지 않음을 암시해 주고 있다. 그러나 세슘의 초기침출률은 공학적 방벽의 지연효과로 감소될 수 있을 것이다. 그리고 처분장에서 사용후핵연료 중 세슘의 장기침출률은 $2\times10^{-2}\;g/m^2-day$를 넘지않는 범위 내에서 일정한 값을 가질 것이다.
경수로 사용후핵연료 건식 중간저장시설의 방사선영향평가 효율성 개선을 목적으로 '선원항 지정방법에 따른 민감도 평가', '2-Step 계산'기법 개발 및 '냉각기간 이득효과' 적용에 따른 방사선 영향평가를 수행하였다. 본 연구에서는 저장건물의 용기배열 순서에 따라 순차적으로 선원항을 지정하여 직접선량에 미치는 민감도를 평가하였으며, 차폐건물 외벽에서의 방사선량은 내벽과 인접한 최근접 2개 열에 의한 영향이 지배적임을 확인하였다. 또한, 저장시설에 차폐 건물이 도입될 경우, 막대한 전산해석 시간을 감소시키기 위해 '2-Step 계산'기법을 수립하여 평가한 결과는 절반가량의 해석시간으로 직접(1-Step) 계산결과와 유사한 결과를 도출하였다. 마지막으로, 저장시설에 순차적으로 저장되는 저장용기의 보관기간을 사용후핵연료의 실제 냉각기간을 적용하면 건물 외벽에서의 방사선량이 냉각기간을 모두 동일하게 설정한 계산값에 비해 40% 정도 낮게 평가됨을 확인하였다. 본 연구는 중간저장시설의 방사선 영향평가를 위한 몬테칼로 차폐해석 방법의 효율성을 향상시키고자 수행되었으며, 좀 더 다양한 사례에 대한 평가를 통하여 신뢰성을 향상시킨다면 저장시설의 설계 및 부지경계 기준설정에 활용할 수 있을 것이다.
ORIGEN2코드의 검증계산을 통해 PWR 사용 후 핵연료 조성핵종의 핵종량에 대한 핵임계측면에서 보수성을 가지는 안전인자를 산출하였고, MCNP코드의 검증계산으로 95/95 신뢰구간에서의 계산오차를 구하였다. 이를 바탕으로 직경이 1.2567cm이고 길이가 380.5cm인 196 개 금속봉을 장전한 캐니스터 ( 금속저장체 )가 x-y 방향으로 무한히 배열된 경우에 대해 캐니스터의 두께, 간격 및 외부의 공기중 수분농도에 따른 핵임계 안전해석을 수행하였다. 그 결과, 캐니스터의 두께가 7mm일 때 공기중 수분농도가 0.30 g/㎤이고 캐니스터간의 간격이 6.0cm인 경우의 최종핵 임계도값은 0.94130로서 최대허용핵임계값 (0.942)보다 적은 값을 보였다.
본 연구에서는 사전연구로부터 사용후핵연료의 처분용기 원형모델로 제안된 처분용기의 전체 크기와 배열을 평가하기 위하여 일련의 공학적 분석을 수행하였다. 그러한 노력의 결과 용기 내부 저장통의 배열형태와 외곽쉘과 상하부 뚜껑의 두께와 같은 새로운 설계변수를 도출하였다. 공학적 분석 작업에는 처분용기의 기계구조 해석 결과를 근거로 도출된 용기의 규격자료에 대한 방사선 안전성 측면에서의 타당성을 검토하기 위하여 방사선차폐 해석과 핵 임계 해석 등이 수행되었다. 처분용기 내부 삽입체의 직경 변화에 따른 구조안정성 해석 결과에 따르면, 직경 102cm 일 때 극한 외압조건은 물론 정상적인 외압조건 하에서도 최대 Von Mises 응력이 안전계수 2.0을 만족하는 것으로 나타났다. 이 경우에서도 핵 임계 및 방사선차폐 해석 결과 안전기준치를 만족시키며, 무게는 20톤 가량 줄어드는 효과가 있는 것으로 나타났다.
고준위 폐기물 처분용기 개념설계의 일부분으로 열전달 해석을 수행하였다. 현재까지 진행된 처분개념인 지하 500m 암반 내 처분공에 4개의 PWR 사용후 핵연료 다발을 처분용기에 넣어 처분하였을 경우에 대해 온도 분포를 구하였다. 열전달 해석에는 유한요소법을 이용하는 NISA 프로그램을 이용하였다. 처분용기 내 핵연료의 열 발생에 의한 $\ulcorner$처분용기+벤토나이트 버퍼+처분터널+암반$\lrcorner$ 복합시스템의 온도분포를 구하였다. 처분터널 사이의 간격이 40m 처분공 사이의 간격이 6m인 경우 처분용기 외곽 쉘과 완충재 사이의 온도는 처분 후 15-16년에 도달할 때 최대 $87.5^{\circ}C$까지 증가하다가 서서히 감소하였다.
반감기가 서로 크게 다른 두 종류의 방사성 직접핵분열생성물의 방사능비(activity ratio)를 핵연료의 냉각기간 및 연소이력의 함수로 표현하였으며 연소이력에는 사용후핵연료의 평균연소도, 연소기간, 연소주기간의 간격 그리고 주 핵분열물질등이 포함되었다. 고리 1호기에서 연소된 6개의 사용후 가압경수로(PWR) 핵연료 집합체로 부터 36개의 시료를 제작하여 이들 시료에 대한 감마선 스펙트럼을 고순도(HP) Ge 검출기를 사용하여 수집한 후, 각 스펙트럼을 분석하여 얻은 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs를 이용하여 냉각기간을 계산하였다. 그 결과 $^{l44}$Ce 감마선 검출계수율이 $10^{-3}$ cps(count per second) 정도로 아주 낮았음에도 불구하고 검출된 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs를 사용하여 구한 냉각기간은 원자로 운전기록에 의한 냉각기간 (operator declared cooling time)과 상대적인 차이가 $\pm$5% 이내로 잘 일치한 것으로 부터 핵 분열 생성물 $^{l44}$Ce 및 $^{l37}$ Cs은 냉각기간 결정을 위한 좋은 모니터가 됨을 확인하였다. 여러가지의 연소 이력을 갖는 핵연료를 대상으로 한 본 실험의 경우, 단순하게 모델화한 연소이력을 대입하여 얻은 냉각기간은 실제 연소이력을 대입하여 얻은 냉각기간과 시간차이가 $\pm$0.5년 이내에서 잘 맞았으며 이로부터 연소이력에 대한 정확한 정보 없이도 신뢰할 수 있는 정도의 냉각기간을 추정하는 것이 가능할 것으로 생각되었다. 아울러 냉각기간 결정을 위한 본 기술을 활용한 사용후 핵연료의 증명 및/또는 분류에 대한 타당성 연구를 한 결과 감마선 분광분석 방법으로 검출한 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs에 의해서 결정된 냉각기간은, 조사후시험시설 (post irradiation examination facility)등과 같이 사용후핵연료 집합체를 해체 또는 절단하여 만든 시료를 취급하는 시설등에서,사용후핵연료에 대한 안전관리 및 계량관리를 위하여 유용하게 활용될 수 있을 것으로 사료되었다.것으로 사료되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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