MeOH-MeCN 혼합용매계에서 4-치환-2,6-이니트로염화벤젠과 아닐린 치환제 사이의 친핵성 치환반응속도를 전기 전도법에 의해 측정하였다. 기질의 고리에 있는 치환기의 치환기변화에 따른 속도상수의 크기순서는 4-$NO_2{\gg}4-CN {\gg}$4-$CF_3$이었고, 아닐린 고리에 있는 치환기에 의한 속도상수의 크기는 p-O$CH_3 {\gg}p- CH_3{\gg}H {\gg}p-Cl{\gg}m-NO_2$ 순서였다. MeOH함량이 많은 용매에서 속도상수가 MeCN 함량이 많은 용매속에서의 속도상수보다 컸다. MeOH-MeCN 혼합용매계와 친핵체 변화에 대한 속도론적 연구로 볼 때 Cl의 이탈단계가 속도결정단계로 보여졌다. MeOH에 의한 친전자적 촉매작용은 알코올의 수소와 이탈기 염소원자 사이의 전이상태에서 수소결합 형성으로 이루어지고 친핵성 촉매작용은 전이상태에서 알코올의 산소와 아민의 수소사이의 수소결합에 의한 것으로 생각 되었다. 모든 이의 사실로 보아 본 반응은 제 2단계가 속도결정단계인 $S_N$Ar메카니즘으로 진행됨을 알 수 있고 이와 같은 메카니즘은 PES모형으로도 설명할 수 있다.
본 논문에서는 Normal ink jetting 공법으로 OTFT를 제작할 때 coffee stain effect에 의해서 반도체 소자의 특성이 저하되는 것을 극복하기 위해서 동일한 위치에 동일한 부피로 Droplet을 형성하는 Multiple ink jetting 공법을 통해 TIPS pentacene 결정의 Morphology와 전기적 특성이 어떻게 변화하는지 알아 보았다. Multiple ink jetting의 drop 횟수가 증가할수록 coffee stain effect에 의해서 형성된 가운데 영역의 Dendrite grain이 점점 작아지다가 7 Drops 이후로는 Big grain 만 남게 되었다. Active layer의 표면 Roughness는 drop 횟수가 증가할수록 낮아지다가 일정 count 이후로는 다시 높아지는 것을 확인할 수 있었다. 전계 이동도(mobility)는 drop 횟수가 증가할수록 커지다가 일정 count 이후로는 saturation되는 것을 확인할 수 있었다. Multiple ink jetting에 의해서 만들어진 OTFT 소자의 전계 이동도(mobility)는 1 drop과 10 drops에서 각각 0.0059, 0.036 cm2/Vs 로 6배 정도 차이가 있었다. 이것은 첫 drop에 의해 만들어진 가운데 Dendrite grain 영역이 Multiple ink jetting을 반복하면서 점점 작아지게 되어 사라지고 두꺼운 Grain 영역만 남게 된 것으로 판단된다. Vth 와 On/Off ratio는 1 drop과 10 drops에서 각각 -3 V, -2 V 그리고 $3.3{\times}10^3$, $1.0{\times}10^4$를 보였다. OTFT의 substrate로 Flexible한 polyethersulfone (PES) 기판을 사용하였고, 절연체로 Spin coating된 Poly-4-vinylphenol (PVP)가 사용되었으며, Gate 및 Source/Drain 전극은 Au를 50 nm 두께로 증착하였다. Channel의 width와 length는 각각 100 um, 40 um 였고, Gate 전극 위에 Active layer를 형성한 Bottom gate 구조로 제작되었다. Ink jet으로 제작된 TIPS pentacene의 결정성은 x-ray diffraction (XRD)와 광학 현미경으로 분석하였고 Thickness profile은 알파스텝 측정기를 이용하였으며, OTFT의 전기적 특성은 Keithley-4,200을 사용하여 측정하였다.
기질의 치환기가 Y이고 이탈기의 치환기가 Z인 치환된 벤질 벤젠술포네이트 유도체들의 가용매-분해반응 속도를 MeOH-MeCN 혼합용매에서 측정하였다. 결과로 부터 본 반응은 전이 상태에서 기질-이탈기 사이의 결합파괴가 친핵체-기질 사이의 결합형성보다 우세한 dissociative $S_N2$ 메카니즘으로 진행됨을 알 수 있었다. 복합 Hammett 관계 분석에서 상호작용항 ${\rho}_{YZ}$가 작은 것으로 부터 본 반응에서는 기질 및 이탈기의 치환기 사이에 직접적인 상호작용이 중요하지 않음을 알 수 있었으며 이는 본 반응이 dissociative $S_N2 $반응임을 뒷받침해주는 것으로 설명할 수 있었다. 전이 상태 변화에 대한 QM해석 방법은 실험 결과와 잘 일치됨을 알 수 있었으며 PES모형 해석에 의해서는 이탈기 효과를 고려함에 있어 실험결과와 일치되지 않는 면이 있음을 알 수 있었다.
폴리아닐린(polyaniline, PANI) 전도성 고분자 용액을 camphorsulfonic acid(CSA)로 도핑하여 제조하였고 FTIR을 이용하여 고분자 중합 및 도핑유무를 확인하였다. 제조된 폴리아닐린을 스핀 코팅하여 유기박막 트랜지스터의 게이트 전극으로 사용하였으며, 열처리 온도변화에 따른 전기 전도도 변화를 4-probe measurement로 확인하였다. 또한 표면 특성을 이해하기 위해 atomic force microscope(AFM)와 optical microscope를 이용하였다. 폴리아닐린 게이트전극을 활용하여 얻은 유기박막 트랜지스터의 소자성능은 최고 이동도가 0.15 $cm^2$/Vs, 전류점멸비가 $2.4{\times}10^6$임을 확인하였다. 고분자 전극의 소지특성을 비교분석하기 위해, 같은 구조의 Au 전극소자를 제작하였다. Au 금속전극소자와 유사한 성능을 보인 폴리아닐렌 게이트 전극 소자는 플렉서블 유기박막 트랜지스터 전극으로 충분히 사용될 수 있다.
We have investigated the effect of ambient gases on the structural, electrical, and optical characteristics of IZO thin films intended for use as anode contacts in the organic light emitting diodes (OLED) devices. These IZO thin films were deposited on the PES film by radio frequency (RF) magnetron sputtering under different ambient gases (Ar, Ar + O2, and Ar + H2) at room temperature. In order to investigate the influences of the ambient gases, the flow rate of oxygen and hydrogen in argon has been changed from 0.1 sccm to 0.5 sccm, respectively. All the IZO thin film has an (222) preferential orientation regardless of ambient gases. The electrical resistivity of the IZO film increased with increasing O2 flow rate, whereas the electrical resistivity decreased sharply under an Ar + H2 atmosphere and was nearly similar regardless of the H2 flow rate. The change of electrical resistivity with changes in the ambient gas composition was mainly interpreted in terms of the charge carrier concentration rather than the charge carrier mobility. All the films showed the average transmittance over 85% in the visible range. The OLED device was fabricated with different IZO substrates made with the configuration of IZO/α-NPD/DPVB/Alq3/LiF/Al in order to elucidate the performance of the IZO substrate. The current density and the luminance of OLED devices with IZO thin films deposited in 0.5 sccm H2 ambient gas are the highest amongst all other films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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