일월탄광에는 산화조, SAPS, 소택지의 3단계 자연정화시설이 설치되어 있으며 갱내수를 모아 정화한 후 주변 하천으로 유출시키고 있다. 일월탄광 갱내수의 pH 값은 계절에 관계없이 2.28-2.42로 낮은값을 나타내지만 산화조를 거치는 동안 pH 값은 6.17-6.53 급격하게 증가한다. 정화시설에 의한 정화효율은 $SO_4$, Mg, Al, Ca, Mn은 각각 약 50%, 40%, 100%, 24%, 59%이다. 갱내수의 Fe는 아주 낮은 값($1.06-1.09mg/{\ell}$)이지만 정화시설을 거치는 동안 100%의 제거효율을 나타낸다. 이와 같이 일월탄광에 설치한 정화시설은 pH 상승과 Fe와 Al의 제거 효율은 높지만 $SO_4$, Mg, Ca, Mn 등은 60% 이하로 상대적으로 낮다. 따라서 이러한 이온을 제거하기 위해서는 다른 정화기술을 적용해야 할 것으로 판단된다. pH 2.28-2.42 범위인 갱내수가 유입되는 정화시설 바닥에 침전되는 침전물은 슈워트마나이트이며 ($Fe_8O_8(OH)_6SO_4$), pH 5.83-5.96인 침출수에서는 2-line 페리하이드라이트(2-line $Fe_2O_3{cdot}0.5H_2O$H2O)가 침전된다.
본 연구에서는 안료폐수 중에 포함되어 있는 유기물질과 질소를 처리함으로써 재순환방식을 이용한 튜브형 전해모듈시스템의 적용 가능성을 평가하였다. 튜브형 전해모듈은 내부 봉형 양극과 외부 튜브형 음극으로 이루어져있다. 양극의 재질은 $RuO_2$로 전착된 티타늄이었고 음극의 재질은 스테인리스 스틸이었다. 재순환형 튜브형 전해모듈시스템에서 오염물질의 제거율은 유량이 감소할수록 그리고 전류밀도가 증가할수록 높아졌다. 전해모듈시스템에서 체류시간이 180분일 때 염소산이온의 농도는 382.4~519.6 mg/L로 나타났다. 본 연구에서 사용한 재순환방식을 이용한 튜브형 전해모듈시스템에서 염소산이온의 생성은 전기화학적 산화의 중요한 인자 중의 하나이다. Bench scale의 재순환방식 튜브형 전해모듈시스템에서 전력량을 $4,500C/dm^2$으로 공급하였을 경우 $COD_{Mn}$은 89.6%, $COD_{Cr}$은 67.8%, T-N은 96.8% 그리고 색도는 74.2%가 제거되었으며, 이때 에너지 소모량은 $5.18kWh/m^3$이었다.
방사선환원법을 통해 탄소지지체(Vulcan XC-72$^{(R)}$)를 기반으로 한 나노사이즈의 PtRu-Ni/VC와 PtRu-Sn/VC를 합성하였다. 합성된 촉매는 투과전자현미경(transmission electron microscopy, TEM), 주사전자현미경-에너지 분산형 분석기(scanning electron microscopy-energy dispersive spectroscopy, SEM-EDS), X선 광전자 분광기(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS), X선 회절(X-ray diffraction, XRD)을 통해 촉매의 표면과 구조 및 성분에 대해 특성평가 되어졌으며, 촉매 전기화학적 효율 및 안정성 대한 평가를 위하여 산소 환원 반응, 메탄올 산화반응과 CO 흡착 효율을 E-TEK사에서 상용촉매로 판매되는 PtRu/VC$^{(R)}$ (60 wt% PtRu)와 비교하였으며, 이에 대한 요약은 다음과 같다. 수소 흡 탈착 반응 : PtRu-Sn/VC > PtRu-Ni/VC > PtRu/VC$^{(R)}$ (E-TEK). 메탄올산화반응 : PtRu-Sn/VC > PtRu-Ni/VC > PtRu/VC$^{(R)}$ (E-TEK). 단위셀 효율 : PtRu-Sn/VC > PtRu-Ni/VC > PtRu/VC$^{(R)}$ (E-TEK).
본 연구에서는, $200{\sim}350^{\circ}C$의 온도범위에서 $Pt/TiO_2$의 물리적 특성이 $NH_3$-selective catalytic oxidation (SCO) 반응에 미치는 영향을 확인하였다. CO-chemisorption, BET 분석은 $Pt/TiO_2$ 촉매의 물리적 특성을 확인하기 위하여 수행되었다. Pt 함량에 따른 $Pt/TiO_2$의 물리적 특성을 확인한 결과, Pt의 함량이 적을수록 분산도가 높았다. 또한 분산도가 높은 촉매는 $N_2$로의 전환율이 우수한 것을 확인하였다. 지지체의 비표면적은 분산도에 영향을 미치기 때문에, 물리적 특성이 다른 $TiO2$를 이용하여 $Pt/TiO_2$ 촉매를 제조하였다. 그 결과, 비표면적이 넓은 촉매가 $N_2$로의 전환율이 우수한 것을 확인하였다.
천연 토양 속에 많이 존재하는 철광식인 goethite, magnetite와 과산화수소수를 이용해 펜톤 유사 반응(Fenton-like oxidation)을 유도하여 디젤과 등유로 각각 오염된 모래(silica sand)를 회분식 시스템으로 처리하여 보았다. 과산화수소수의 농도(0%, 1%, 15%), 초기 오염물의 농도(0.2, 0.5, 1.0g디젤, 등유/kg 모래), 그리고 철광석(iron minerals)의 양(0, 1, 5wt% magnetite or goethite)을 달리하여 반응조건들을 조사하였다. 모래-철광석-$H_2O$$_2$system에서의 오염물의 분해는 잔존 Total Petroleum Hydrocarbon(TPH)의 농도를 분석하여 확인하였다. 디젤이 silica sand에 오염된 경우(1.0g오염물/kg soil, 5wt% magnetite)에 과산화수소수의 농도를 0%, 1%, 그리고 15%로 달리하여 본 결과 8일후 각각 0%, 25%, 60%의 TPH 감소를 보였다. 철광석의 양이 lwt%에서 5wt%로 증가되었을 경우, 오염물의제거량이 magnetite의 경우 16%, goethite의 경우 13.1%만큼 증가하였다. 등유가 사용된 경우에 있어서의 오염물 분해는 디젤이 사용된 경우와 비슷하게 나타났다. Magnetite system은 iron(II)과 iron(III)이 공존하며, 미량의 철성분이 용해되므로 goethite system보다 오염물의 분해가 더 많이 일어나는 것으로 보인다. 그러나 용해된 철성분은 철광석 표면에 침전물의 형태로 쌓이게 되어 철광석 표면의 전자교환능력을 감소시키고 과산화수소수를 quenching시키는 것으로 사료된다. 그리하여 goethite system에서 과산화수소수가 적게 소모되어 magnetite system보다 나은 처리효율을 가지는 것으로 나타났다. 이 연구의 결과를 통하여 볼 때 천연토양속에는 magnetite와 goethite같은 철광석이 함유되어 있으므로 별도의 철성분 첨가없이 과산화수소수의 처리만으로도 석유로 오염된 토양의 처리가 가능할 것으로 보인다.
Advanced oxidation processes (AOPs) have advantages to reduce the processing time and mineralize contaminants dissolved in groundwater. Recently, remediation techniques for organic contamination in groundwater have been studied, and technology using $UV/H_2O_2$ is generally accepted as one of the most powerful and reliable alternative for the remediation of groundwater contamination. In this study, $UV/H_2O_2$ technology, which generates hydroxyl radical ($\cdot$ OH) as known for strong non-selective oxidant, was used to degrade chlorinated solvents (TCE and PCE), and it was expanded to apply continuous stirred tank reactor (CSTR) system (i.e. combinations of three CSTR). The tested parameters for CSTR system were retention time and groundwater/$H_2O_2$ injection volume ratio. To find optimum parameters for CSTR system, various retention time (6 min ~ 90 min) and groundwater/$H_2O_2$ injection volume ratio (5/1 ~ 119/1) were tested. Other conditions for CSTR were adapted from the batch test results, which concentration of $H_2O_2$ and UV dose were 29.4 mM (0.1%) and 4.3 kWh/L, respectively. Based on the experimental results, the optimum parameters for CSTR system were 20 min for retention time and 119/1 for groundwater/$H_2O_2$ injection volume ratio. Applying these optimum conditions, chlorinated solvents (TCE and PCE) were removed at 99.9% and 99.6%. Moreover, the effluent concentrations of TCE and PCE are 0.036 mg/L and 0.087 mg/L, respectively, which are satisfied the regulatory level (TCE 0.3 mg/L, PCE 0.1 mg/L). Consequently, the CSTR system using $UV/H_2O_2$ technology can achieve high removal efficiency in the event of treatment of groundwater contaminated by chlorinated solvents (TCE and PCE).
2-단계 미생물 생물전환법을 이용하여 불포화 지방산을 다량 함유하고 있는 식물유로부터 천연 6-dodecen-4-oilde (butter lactone)을 생산하였다. Microbial lipase를 이용하여 식물유에 함유된 불포화 지방산을 분리한 후, Pseudomonas sp. NRRL B-2994의 hydroxylation 기작을 이용하여 광활성의 hydroxyl fatty acid (HFA)로 전환시켰다. Pseudomonas sp.는 불포화지방산linoleic acid를>75% 함유한 홍화유를 48시간의 생물전환공정 과정을 통해 8 g/L의 10-hydroxy-12(z)-octadecenoic acid를 생성하였으며 평균 39.2% 생물전환률을 보였다. 원심 분리된 10-hydroxy-12(z)-octadecenoic acid는 2차적으로 Yarrowia llipolytica ATCC34088의 제한적인 ${\beta}-oxidation$ 기작을 이용하여 4-hydroxy-6-dodecenoic acid로 전환되었다. 배양액 내 존재하는 4-hydroxy-6-dodecenoic acid는 $4N\;H_{2}SO_{4}$를 첨가하여 배양액을 pH 4.0로 낮추고 $100^{\circ}C$에서 5분 동안 가열하여 6-dodecen-4-oilde (butter lactone)으로 lactone화하였다. 천연 6-dodecen-4-oilde는 불포화 lactone으로 기존에 사용된 6-dodecan-4-oilde (dodecalactone) 및 4-decan-4-olide 비교하여 독특한 향 특성을 지니고 있다.
침지형 막/생물반응기에 암모니움 합성폐수를 공급하여 약 350일 동안 운전하면서 질산화 특성 및 미생물의 분포 변화를 살펴보았다. 원수의 암모니움 농도는 500-1000 $mgNH_4-N/L$, 질소 부하는 $1-2\;kgN/m^3{\cdot}d$로 공급하였고, 용존산소(DO)농도, 슬러지 체류시간(SRT), 온도 변화에 따른 질산화 효율, 아질산성 질소의 비율, 슬러지 농도, sludge volume index(SVI)변화를 모니터링 하였다. DO 농도, 온도, SRT 증가에 따라 암모니움 산화율은 증가하였으며, 이와 같은 암모니움 산화율의 감소로 MBR 내에서 free ammonia($NH_3-N$)농도가 증가할 경우 처리수에서 아질산성 질소의 비율이 높아졌다. 운전 기간 중 원인이 뚜렷하지 않은 질산화 효율의 급격한 감소가 관찰되었는데, 이때 슬러지 벌킹 및 SVI 값의 증가가 동시에 수반되었다. 운전 후반부에 질산화균이 우점된 MBR에 추가로 유기물을 공급하면, SVI 값이 2배로 증가하였고 암모니움 산화율은 감소하였다. FISH 분석에서 나타난 MBR내의 미생물 분포는 암모니아 산화균의 경우 Nitrosomonas가 우점하였으나 운전 후반부로 갈수록 Nitrosospira의 비율이 Nitrosomonas와 비슷할 정도로 증가하였다. 아질산 산화균은 Nitrospira가 우점하였지만 Nitrobacter 역시 운전기간 내내 관찰되었는데, 이는 MBR 내에서 높게 유지된 아질산성 질소가 Nitrobacter의 성장에 도움을 준 것으로 보인다.
본 연구는 광산 지역 토착미생물인 철산화박테리아 (Acidithiobacillus ferrooxidans)를 이용하여 산성광산배수의 원인물질인 황철석을 함유한 광미로부터 전기를 생산하고자 하는 목적으로 수행되고 있다. 예비실험으로서 철산화박테리아의 존재 여부가 배양액 내 $Fe^{2+}$과 총 철의 농도 변화에 미치는 영향을 관찰하였다. 철산화박테리아가 존재하지 않는 조건에서는 초기 9,000 mg/L의 $Fe^{2+}$이 약 6,000 mg/L까지 감소하였으나, 철산화박테리아가 존재하는 조건에서는 약 400 mg/L까지 감소하였다. 이는 철산화박테리아가 $Fe^{2+}$의 산화를 촉진하기 때문으로, 황철석을 활용한 연료전지에 철산화박테리아를 적용하면 $Fe^{2+}$의 산화 과정에서 생기는 전자의 이동이 증가하여 전지의 전류 밀도를 높일 수 있는 가능성을 보여준다. 본 연구는 광산 지역 토착미생물의 생태학적 기능을 활용해 광미로부터 전기를 생산해내는 기술을 개발하는 연구의 바탕을 마련한다는 점에서 의미 있다.
실험에 사용된 영가 철의 평균 입도는 $85.55{\sim}196.46{\mu}m$의 범위를 나타내었고 비표면적은 $0.055{\sim}0.091m^2/g$으로 나타났다. 영가 철 중 J(93%) 및 PU(88%)를 제외한 PA, F, S, J1는 철을 98% 이상 함유하는 것으로 평가되었다. 영가 철에 의한 Cr(VI)의 환원은 영가 철의 종류에 따라 달랐으며, J 및 PU의 경우 3시간 이내에 98% 이상의 Cr(VI)을 제거하였다. 그러나 PA, F, S, J1의 경우 반응 48시간 동안 각각 74, 65, 29, 11%의 Cr(VI) 만을 제거하였으며 이때 환원 효율은 J > PU > PA > F > S > J1 순으로 나타났다. 영가철에 의한Cr(VI)의 환원 과정에서 용액의 pH는 반응초기 3시간 동안 급격히 증가하였으며 이후 안정화되는 경향을 나타내었다. 영가 철의 종류에 따른 pH의 변화는 PU > J > PA > F > S > J1 순으로 나타났으며 Cr(VI)의 환원효율이 큰 영가 철에서 pH의 상승 폭도 크게 나타나는 것으로 평가되었다. 영가 철의 종류에 따른 산화환원전위 Eh의 변화는 pH와는 반대의 경향을 나타내었으며 Cr(VI)의 환원율이 클수록 Eh의 감소율은 증가하였다. 유기화합물의 경우 반응효율이 영가 철의 물리적 특성에 의해 주로 지배되는 것으로 알려져 있으나 Cr(VI)의 경우 화학적 특성이 반응효율을 지배하는 것으로 판단되었다. 본 실험에 사용된 6종류의 상용 영가 철 중에는 J와 PU가 Cr(VI)의 환원에 가장 효과적인 것으로 조사되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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