사용후핵연료 건식처리공정(pyrochemical process)에서 LiCl-KCl 공융염의 회수는 방사성폐기물 부피감량과 원료물질 회수를 위해 반드시 필요하다. 본 논문은 진공증류공정을 이용하여 희토류 침전물(희토류 산염화물 또는 산화물)내 잔류하는 LiCl-KCl 공융염 회수에 관한 것이다. 진공증류시험장치에서 희토류 침전물내 공융염은 효과적으로 휘발 및 분리되었다. 분리된 공융염은 감압증류시험장내 세 지점에서 침적되거나 필터에 포집되으며, 침적되거나 포집된 공융염을 회수하는 것은 쉽지 않았다. 이 문제점을 해결하기 위해 감압조건에서 온도구배를 이용하여 공융염 거동을 제어할 수 있는 공융염 진공증류/응축회수 시스템을 개발하였으며, 이 장치를 이용하여 휘발된 공융염을 회수용기에서만 응축시켜 쉽게 회수할 수 있음을 확인하였다.
파이로처리 방사성 폐기물 처분 시스템에 대하여 골드심을 이용하여 개발된 확률론적 평가 프로그램을 이용하여 폐쇄후 방사선적 안전성 평가를 수행하였다. 처분장으로부터 핵종이 유출되어 다양한 처분 시스템 내 매질을 이동하는 것에 관련된 정상 시나리오에 대한 평가를 위하여, 평가 결과에 대한 민감도나 일반적으로 불확실성의 범위가 큰 입력자료 중 주요하다고 판단되는 파라미터를 9개로 선정하여 평가에 고려된 핵종 중 Tc, Sn, Pa, Cs 4개의 원소에 대하여 평가 결과를 논의해 보았다. 확률론적 안전성 평가와 함께 이들 각 입력 자료에 대한 최종 방사선 피폭선량에 대한 민감도도 분석하여 결과에 대한 각 입력 파라미터의 중요도도 비교하였다.
본 연구에서는 심지층 처분장 부지선정 시에 고려되는 요소를 지질, 수리지질, 지화학 등으로 분류하고 그 첫 번째 단계로 지질분야의 세부 항목을 지형, 토양층, 암종, 구조지질, 역학적 안정성, 지질학적사건으로 분류하였으며, 이들 항목에 대한 국외 기준분석을 수행하였다. 부지선정요소(Siting factor)에 대한 기준(Criteria)은 각 국가의 처한 지질환경에 따라 다른 조건 혹은 값을 제시하고 있다. 화산 및 지진활동이 빈번한 일본에서는 이에 대한 기준을 상대적으로 자세히 기술하고 있으며, 빙하작용이 예상되는 스웨덴에서는 빙하작용에 의한 지반 융기 침식에 대한 영향을 상세히 분석하였다. 따라서, 본 논문 결과는 향후 국내의 심지층 처분장 부지선정 기준 수립시에 중요한 참고자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 방사성 희토류 염화물이 포함된 폐용융염이 발생된다. 이러한 폐 용융염 내에 존재하는 방사성 희토류 염화물을 산화물로 침전시켜 회수함으로서 용융염을 재생할 수 있다. 최종적으로 발생되는 방사성 희토류 산화물의 저장과 처분에 적합한 monolithic 고화체를 제조하기 위한 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 고상 소결에 의해 붕규산 유리에 의한 고화체 제조, 희토류 산화물을 모나자이트로 합성한 후 붕규산 유리에 의한 고화체 제조를 수행하였다. 또한 zinc titanate 세라믹이 주요성분인 고화 매질(ZIT)을 개발하여 고화체를 제조하였으며 각각의 고화체에 대한 침출 및 물리화학적 특성을 비교 평가하였다. 고상 소결에 의해 제조된 ZIT 매질 고화체는 내 침출성이 크며 밀도가 크고 열전도도가 우수한 특성을 나타내었다.
고온 야금 핵연료 재활용 공정이라고 불리는 파이로 프로세싱은 전망 있는 핵연료 재활용 기술로써 잘 알려져 왔다. 파이로 프로세싱은 증가된 핵확산저항성과 경제적 효율 때문에 미래 원자력 시스템에 있어서 중요하다. 파이로 프로세싱의 기본적인 개념은 핵확산저항성을 향상시키는 악티나이드 그룹의 회수로 볼 수 있다. 파이로 프로세싱에서 중요한 공정 중 하나인 전해제련공정은 사용후핵연료로부터 우라늄과 악타나이드를 같이 회수하는 공정이다. 본 연구에서는 수직형 카드뮴 증류장치를 제작하였다. 773~923K, 0.01torr 이하의 압력조건에서 카드뮴의 증류속도는 $12.3{\sim}40.8g/cm^2-h$를 나타내었다. 고순도 아르곤 분위기의 글러브 박스에서 LCC 전해법으로 우라늄-카드뮴 합금을 제작하였다. 순수한 카드뮴과 우라늄-카드뮴 합금중의 카드뮴 증류거동을 조사하였다. 본 연구에서 얻을 수 있었던 카드뮴 증류거동 연구결과를 카드뮴 증류 공정의 개발에 이용할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 사용후 TRISO 연료 처리를 위한 보다 효과적인 공정개발을 위하여 기존 전처리 기술에 대한 검토를 수행하였다. TRISO 연료 처리에 있어서 가장 중요한 사항은 연료입자에 포함되어 있는 탄소와 SiC성분을 효과적으로 분리하는데 있다. 공정개발 초기에 고려되었던 분쇄 후 배소공정의 경우 $^{14}C$ 처리공정에서 발생되는 2차 폐기물로 인하여 분쇄 후 침출공정으로 대체 되었으나 여전히 해결해야 될 근본적인 문제점이 존재하고 있다. 따라서 본 논문에서는 TRISO 입자의 피복층 제거를 위한 새로운 개념의 열적 파쇄와 용융염 전해반응에 의한 피복층 제거 공정을 제안하였으며 각 공정에 대한 원리를 자세하게 기술하였다.
차폐형 성분분석기 (Shielded EPMA)를 이용하여 한국형 경수로발전소에서 연소된 35,000 MWd/MTU, U-235의 농축도 3.2%인 $UO_2$ 사용후핵연료의 연소도 측정 방법을 제시하였다. 원자로의 출력과 핵연료의 특성 및 중성자속 분포 등 중요한 핵공학적 정보를 제공하는 사용후핵연료의 연소도는 U-235의 감손에 따른 무거운 핵종의 변화를 측정하거나 사용후핵연료 내에 생성된 핵분열 생성물을 측정하는 방법 등이 있다. 이러한 방법은 비파괴시험으로도 하고 있으나 파괴시험인 화학적 분석방법이 보다 정확한 것으로 인식되고 있다. 그러나 화학분석법은 분석시간이 많이 걸리며, 방사선 시료의 취급으로 인한 시험자의 피폭 등의 어려움이 따른다. 화학적 분석방법에 의한 연소도 측정방법 대신 분석시료의 제작 및 분석시간이 화학적 분석방법에 비해 상당히 짧고, 또한 국부적인 연소도 측정이 요구되는 사고 핵연료나 고연소 핵연료의 위치별 연소도 측정이 가능한 EPMA를 사용한 연소도 측정기술이 개발되고 있다. 시험결과 ORIGEN2 코드로 계산한 연소도에 따른 Nd의 농도와 EPMA 분석에 의한 Nd의 농도는 거의 일치하였다. EPMA로 분석한 Nd의 조성과 ORIGEN-2 코드로 계산한 Nd의 조성 분포를 이용하여 사용후핵연료의 연소도를 예측하는 일차 실험식을 유도하였으며, 그 결과가 화학분석에 의한 연소도와 거의 일치함을 확인하였다.
국내의 사용후핵연료가 증가함에 따라 사용후핵연료 저장조는 곧 포화가 될 것으로 예상된다. 따라서 사용후핵연료 건식저장 운영 및 관리 방안에 대해 연구하는 것은 매우 중요하다. 미국에서는 오랜 기간 건식저장을 운영해왔으며 이를 바탕으로 사용후핵연료 건식저장 운영 및 관리 방안에 대해 많은 연구가 수행되고 있다. 그러나 우리나라에서는 경수로 사용후핵연료건식저장 경험이 없으며 관련 관리방안 및 구체적인 기준이 매우 부족한 현실이다. 건식저장기간 동안 주요한 이슈중의 하나는 건식저장용기 열화현상이며 대표적으로 응력부식균열에 의한 부식현상이 있다. 미국에서는 U.S. DOE, U.S. NRC, 그리고 EPRI 주관 아래 건식저장 캐니스터에서의 염화물 응력부식균열에 관한 많은 연구들을 수행하고 있다. 또한 건식저장 캐니스터의 염화물 응력부식균열 현상을 설명하기 위해 SNL에서는 확률론적 응력부식균열 모델을 제시하였다. 본 논문에서는 SNL에서 제시한 확률론적 응력부식균열 모델을 검토하였으며 모델에 제시된 주요인자들을 세세하게 분석하였다. 본 논문은 우리나라에서 스테인리스 스틸로 제작된 캐니스터를 경수로 사용후핵연료 건식저장으로 이용할 경우, 건식저장 운영 및 관리 방안을 구축하는 대에 좋은 참고문헌이 될 것이라 사료된다.
현재 기준개념으로 개발하여 상용화 단계에 있는 심층 동굴 처분기술에 대한 대안으로서 지질학적 조건이 더 안정적인 지하 3~5 km의 심도에 사용후핵연료를 포함한 고준위폐기물을 처분하는 심부시추공 처분기술의 국내 적용 가능성을 예비 평가 하였다. 이를 위하여 심부시추공 처분개념의 기술적 적용성 분석에 필요한 국내 기반암 분포특성 및 심부시추공 처분부지 적합성 평가 기술 분석과 대구경 심부시추기술을 평가하였다. 이들 분석결과를 바탕으로 심부시추공 처분시스템 설계 기준 및 요건에 적합한 심부시추공 처분용기 및 밀봉시스템 개념을 설정하여 예비 기준 심부시추공 처분 개념을 도출하였다. 그리고 도출된 예비 기준 처분시스템에 대하여 열적 안정성 및 그래픽 처분환경에서의 처분공정 모사 등 다양한 성능평가를 수행하고 이들을 종합하여 심부시추공 처분시스템의 국내 적용성에 대하여 다양한 관점에서의 예비평가를 수행하였다. 결론적으로, 심부시추공 처분시스템은 처분심도와 단순한 방법으로 인하여 안전성 및 경제적 타당성 측면에서 많은 장점이 있지만, 불확실성을 줄이고 인허가를 획득하기 위해서는 이 기술에 대한 현장실증이 필수적이다. 본 연구결과는 사용후핵연료 관리 국가정책 수립을 위한 공학적 근거자료로 활용이 가능하며, 심부시추공 처분기술에 관심을 갖는 방사성폐기물 관리 이해당사자들에게 필요한 정보자료로 제공될 수 있다.
Pyroprocessing에 의한 사용후핵 연료 처 리 과정에서 핵 연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제련장치의 전해조에서 전극표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택할 경우 시행착오법 에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할 수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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