The hydrogen($H_2$) is promising energy carrier of renewable energy in the microgrid system such as small village and military base due to its high energy density, pure emission and convenient transportation. $H_2$ can be generated by photocatalytic water splitting, gasification of biomass and water electrolysis driven by solar cell or wind turbine. Solid oxide electrolysis cells(SOECs) are the most efficient way to mass production due to high operating temperature improving the electrode kinetics and reducing the electrolyte resistance. The SOECs are consist of nickel-yttria stabilized zirconia(NiO-YSZ) fuel electrode / YSZ electrolyte / lanthanum strontium manganite-YSZ(LSM-YSZ) air electrode due to similarity to Solid Oxide Fuel Cells(SOFCs). The Ni-YSZ most widely used fuel electrode shows several problems at SOEC mode such as degradation of the fuel electrode because of Ni particle's redox reaction and agglomeration. Therefore Ni-YSZ need to be replaced to an alternative fuel electrode material. In this study, We studied on the Double perovskite $PrBrMnO_{5+{\delta}}$(PBMO) due to its high electric conductivity, catalytic activity and electrochemical stability. PBMO was impregnated into the scaffold electrolyte $La_{0.8}Sr_{0.2}Ga_{0.85}Mg_{0.15}O_{3-{\delta}}$(LSGM) to be synthesized at low temperature for avoiding secondary phase generated when it exposed to high temperature. The Half cell test was conducted at SOECs and SOFCs modes.
Yttria-stabilized zirconia (YSZ)-based micro tubular SOFC single cells were fabricated by electrophoretic deposition (EPD) process. Stable slurries for the EPD process were prepared by adding phosphate ester (PE) as a dispersant in order to control the pH, conductivity, and zeta-potential. NiO-YSZ anode support, NiO-YSZ anode functional layer (AFL), and YSZ electrolyte were consecutively deposited on a graphite rod using the EPD process; materials were then co-sintered at $1400^{\circ}C$ for 4 h. The thickness of the deposited layer increased with increasing of the applied voltage and the deposition time. A YSZ-based micro tubular single cell fabricated by the EPD process exhibited a maximum power density of $0.3W/cm^2$ at $750^{\circ}C$.
고체산화물 연료전지의 성능과 안정성은 전극의 기공률, 기공 분포와 전해질의 치밀도, 두께에 따라 결정 된다. 연료극의 기공률과 기공 분포는 활성면적와 연료 흐름에 영향을 주고, 전해질의 치밀한 미세구조와 두께는 단위전지의 Ohmic 저항에 영향을 준다. 하지만 이를 위해 값 비싼 공정 장비를 이용하거나 여러 단계의 제작 공정이 추가 될 경우 단위전지 제작비가 증가하므로 상업화를 목표로 하는 연구에는 적합하지 않다. 본 연구에서는 위와 같은 문제점들을 해결하기 위하여 상용 소재 기반의 NiO-YSZ 연료극을 선정 후 간단한 혼합 방법 및 일축가압 성형법과 담금코팅(dip coating) 공정을 사용하여 저비용 고효율의 세라믹 공정 기반의 고성능 단위전지를 제작하였다. 연료극의 기공률은 기공형성제로서 사용되는 카본 블랙(CB, carbon black)의 첨가량(10~20 wt%)과 최종 소결온도($1350{\sim}1450^{\circ}C$)를 변경하며 제어하였고, YSZ 전해질의 두께와 미세구조는 담금코팅 슬러리의 고상 분말량(YSZ, 1~5 vol%)을 제어하여 치밀한 박막의 전해질을 구현하고자 하였다. 그 결과 Ni-YSZ 연료극에서 최적의 값으로 잘 알려진 40%의 기공률은 카본 블랙을 15 wt% 첨가하고최종소결온도를 $1350^{\circ}C$로설정함으로써얻을수있었다. 담금코팅을통한 YSZ 두께는 $2{\sim}28{\mu}m$까지 제어가 가능하였고, 3 vol%의 고상분말량에서 치밀한 전해질 미세구조가 형성되었다. 최종적으로 40%의 기공률을 갖는 Ni-YSZ 연료극, $20{\mu}m$ 두께의 치밀한 YSZ전해질, LSM-YSZ 공기극으로 구성된 단위전지는 $800^{\circ}C$에서 $1.426Wcm^{-2}$의 우수한 성능을 얻을 수 있었다.
나노 코팅 기술로써 빠른 증착 속도와 미세구조 제어가 용이하여 항공기 엔진 부품 열차폐 코팅으로 널리 이용되는 Electron Beam Physical Vapor Deposition (EB-PVD)세라믹 코팅 기술을 연료전지 전해질 제조에 적용하였다. EB-PVD 법을 이용하여 NiO-YSZ 기판에 YSZ 전해질을 약 10$\mu$m의 두께로 짧은 시간에 코팅하였으며 증착온도에 따라 나노 구조의 표면을 가진 YSZ 막을 얻을 수 있었다. 연료전지 전해질로서의 특성을 평가하기 위하여, 같은 조건의 코팅으로 $Al_{2}O_3$기판에 전해질을 동일한 조건으로 코팅하여 전해질의 전기적 특성을 평가하였다. 또한 양극물질로서 $LaSrCoO_3$ 분말을 일반적인 스크린 프린팅 기법으로 코팅하여 EB-PVD의 코팅을 이용한 고체산화물 연료전지 제조 가능성에 대하여 논의하였다
Ni/YSZ ($Y_2O_3$-stabilized $ZrO_2$) composite powder for a cathode material in high temperature electrolysis(HTE) was synthesized by a mechanical alloying method with Ni and YSZ powder. Microstructure of the composite and cell thickness for HTE reaction has been analyzed with various techniques of XRD, SEM to investigate effects of fabrication conditions. Employing the composite material, furthermore, the unit cell for HTE has been studied to evolve hydrogen from water. XRD patterns showed that the composites after wet mechanical alloying were composed of respective nano-sized crystalline Ni and YSZ. While ethanol as additive for mechanical alloying increased to $20\;{\mu}m$ of average particle size of the composites, alpha-terpineol effectively decreased to sub-micro size of that. This study has been found out the evolution of hydrogen by HTE reaction employing the fabricated cathode material, showing 1.4 ml/min of $H_2$ generation rate as increasing $20\;{\mu}m$ of cathode thickness.
Lee, Han Sol;Kim, Sung Hyun;Kim, Sun Dong;Woo, Sang Kuk;Chung, Woon Jin
한국세라믹학회지
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제56권2호
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pp.173-177
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2019
Thermal properties of a SiO2-B2O3-BaO ternary glass system depending on compositional change of BaO have been examined to find a proper sealing material for reversible oxide cells. Glass transition temperature and thermal expansion coefficients increased simultaneously up to 55 mol% of BaO content. The structural role of BaO with regard to the thermal properties has been discussed on the basis of Raman spectroscopy results. Flowability of the glass at sealing temperature has been examined with packed glass powders of 12 mm diameter along with a high temperature optical microscope. The practical sealing property of the glass was also examined with YSZ coated with NiO-yittria stabilized zirconia (NiO-YSZ) and it showed good adhesion without noticeable reaction with NiO-YSZ layer.
Three group samples with difference thickness of $CeO_2$ capping layer deposited by PLD were studied. Among them, one group $CeO_2$ films were deposited on stainless steel tape coated with IBAD- YSZ and $CeO_2$ buffer layer ($CeO_2$/IBAD-YSZ/SS); other two groups of $CeO_2 YSZ Y_2O_3$multi-layer were deposited on NiW substrates for fabrication of YBCO coated conductor through RABiTS approach. The pulsed laser deposition (PLD) and DC magnetron sputtering were employed to deposit these buffer layers. On the top of buffer layer, YBCO film was deposited by PLD. The effect of thickness of $CeO_2$ film on the texture of $CeO_2$ film and critical current density ($J_c$) of YBCO film were analyzed. For the case $CeO_2$ on $CeO_2$/IBAD-YSZ/SS, there was a self-epitaxy effect with the increase of $CeO_2$ film. For $YSZ/Y_2O_3$ NiW which was deposited by PLD or DC magnetron sputtering, there is not self-epitaxy effect. However, the capping layer of $CeO_2$ film deposited by PLD improved the quality of buffer layer for $YSZ/Y_2O_3$ which was deposited by DC magnetron sputtering, therefore increased the $J_c$ of YBCO film.
We studied a method of manufacturing an anode to restrict contraction in reducing NiO/YSZ by uniformly mixing. In order to mix Ni and YSZ, a sub-micron Ni core surface was coated at high-speed by a mixture of nano-sized YSZ and a spherical core-shell was subsequently formed. The micron-sized core-shell anode powder was then heat treated at $400{\sim}1,450^{\circ}C$ in an air atmosphere and Ni was extruded and synthesized in nano-size. Subsequently, when the nano-sized mixture of the anode was heat treated and maintained at a temperature of $1,450^{\circ}C$, the anode was manufactured, where Ni and YSZ were uniformly distributed with the nano-structure. According to the nano-sized anode powder synthesis process, Ni particles were oxidized at $400{\sim}500^{\circ}C$ and became spherical by surface tension. In the case of the spherical core Ni powder, the heat treatment temperature rose to $1,250^{\circ}C$ and then a gap between the internal and external pressures occurred due to thermal and tensile stresses. A crack subsequently appeared on the surface, and the heat treatment temperature was increased continuously to increase the pressure gap and then the core Ni extruded as a nano-sized powder, Ni and YSZ uniformly distributed. It was found that the anode of 50~200 nm with a consistent structure obtained in this study has electric conductivity that is approximately 3 times larger than that of a commercial anode.
The correlation between NiO-YSZ microstructure and its electrical property used for SOFC anode was critically evaluated with image processing and direct measurement techniques. These innovative processing techniques were employed to quantify the contiguity of the anode constituent phase. The calculated contiguities were then correlated with electrical conductivity attained from 4-probe DC method. This investigation described that contiguity of nickel oxide phases of an anode has a linear relationship with its electrical conductivity. We observed that the contiguity of NiO increased from 0.18 to 0.50 then electrical conductivity attained was significantly increased from 520 S/cm to 1468 S/cm at $900^{\circ}C$.
Nickel based oxygen transfer materials supported on two different YSZs were tested to evaluate their performance in methane chemical-looping reforming. The oxygen transfer materials of YSZs were selected with different amount of the doped yittrium in the $ZrO_2$ structure. The yittrium of 8 mol% stabilized the zirconia oxide to a cubic structure compare to the 3 mol% doping, which is known to be a good for oxygen transfer. Various nickel amounts (16wt.%, 32wt.%, 48wt.%) were loaded on the selected supports. The nickel amount of 32% shows the optimized catalyst structure with good physical properties and reducibility from the XRD, BET and H2-TPR analysis, especially when the support of 8YSZ was used. From the methane chemical-looping reforming, hydrogen was produced by methane decomposition catalyzed by Ni on both YSZs. Comparing two YSZ supports of 3YSZ and 8YSZ during the cycling tests, the catalyst with 8YSZ (Ni 32%) exhibits not only the higher methane conversion and hydrogen production but also a faster reaction rate reaching to the stable point.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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