메탄을 연료로 한 직접 내부개질형 용융탄산염 연료전지의 anode전극위치에 따른 개질 촉매의 피독 현상을 규명하였다. 수증기-탄소 비를 2.5로 고정시킨 후 운전전압 0.75 V, 전류밀도 $140mA/cm^2$을 유지하면서 24시간 운전중인 연료전지를 정지시키고 anode전극 내, 가스흐름 방향으로 입구, 중간 및 출구 부분에 충전된 촉매를 채취하여 탄소와 전해질 성분인 리튬과 칼륨의 피독 정도를 분석하였고 운전시간 100시간 후, 같은 방법으로 촉매를 분석하였다. 그 결과, 운전시간 24시간 경과 후 촉매의 리튬과 칼륨의 피독량은 입구부에서 0.27 wt%, 중간부에서 0.23 wt% 출구부에서 1.59 wt%로 출구부에 충전된 촉매 피독량이 제일 높았지만 100시간 경과 후 촉매의 피독량은 입구부에서 가장 높았다. 이러한 결과는 직접 내부개질형 연료전지의 성능 모사를 통한 전극 내 위치별 반응속도와 이에 따른 촉매의 역할로 설명이 가능하였다. 전지의 성능 모사 결과 전극 내 메탄-수증기 개질 반응은 입구 부분 30%까지 초기 메탄 유입량의 90%가 반응하여 이 부분에 충전된 촉매가 가장 많이 사용되고 전극반응도 가장 활발하게 일어나 입구부 촉매의 탄소와 전해질 피독량이 높았고 운전 시간에 따른 피독 정도가 가장 빨랐다. 전극 내 출구부는 가장 높은 온도분포를 보이고 있어 상대적으로 전해질 증발이 많아져 운전 초기부터 촉매의 전해질 피독이 빠르게 일어나지만 개질 반응과 전극 반응은 상대적으로 적게 진행되어 촉매의 피독 속도는 크지 않았다.
상용 CFD 프로그램인 FLUENT v5.3을 이용하여 용융탄산염 연료전지 스택의 수치 모사를 행하였다. FLUENT에 포함되어 있는 보존식들을 이용하면서, 사용자 정의함수를 이용하여 포함시킨 코드를 통해 전기화학적 반응과 부반응인 수성가스전이반응에 의한 질량과 가스 조성 변화 및 열이동을 고려하여 정확한 계산 결과를 얻고자 하였다. 모사에 사용된 스택은 6kW급과 25kW급 스택으로 각각 20개와 40개의 단위전지를 수직으로 적층한 형태이며 스택내로 주입되는 가스는 coflow형태로 각각의 채널을 흘러가게 설계되어 있다. 모사를 통해 알아본 스택 내 압력분포는 가스 흐름방향으로 압력강하가 일어나며 anode 채널보다 cathode 채널에서의 압력차가 더 크게 나타났다. 채널 내 속도분포는 전극 반응에 의한 질량 및 부피변화로 인해 anode 채널에서는 가스흐름 방향으로 속도가 증가하는 반면 cathode 채널에서는 속도가 감소하는 경향을 보였다. 스택 내 온도분포는 가스 흐름방향으로 증가하는 경향을 보였고, 계산결과와 실험결과가 대체로 일치함을 확인할 수 있었다. 수성가스전이반응을 포함한 모델과 그렇지 않은 모델을 비교한 결과 가스의 주입구 부분에서는 수성가스전이반응에 의해 흡열 반응이, 출구 부분에서는 발열반응이 일어나고, 이로 인해 입구와 출구의 온도차가 더 커짐을 확인하였다. 따라서 상용화 스택인 수백 kW급 이상의 대형 스택을 모사하기 위해서는 수성가스전이반응을 고려해야할 것으로 생각된다.
직접 내부개질형 MCFC용 촉매의 반응 전과 후의 특성분석을 ICP, BET, CHN, EDS, $H_2$ 화학흡착 분석을 통하여 수행하였다. 반응을 거치는 동안 탄산염 전해질의 구성 성분인 K와 Li가 촉매에 전달되고, 그 누적량은 단위전지 내의 위치에 따라 입구, 출구, 중간 순으로 감소하였다. 알칼리 전달량 증가에 따라 BET 표면적과 Ni 분산도가 감소하고 촉매 표면에 증착된 알칼리 탄산염 물질이 존재하는 것으로부터, 촉매 표면상에 존재하는 알칼리성분의 물리적 피복이 촉매 활성을 감소시키는 중요한 원인임을 확인하였다. SEM 분석 결과, 입구, 중간, 출구 순으로 알칼리 성분의 표면 피복율이 감소하였으나, 실제 메탄에 대한 수증기 개질반응의 촉매활성은 출구부분 촉매가 입구나 중간 부분 촉매보다 낮은 활성을 보임으로써, 알칼리 탄산염의 물리적 피복에 의한 활성감소 이외의 다른 화학적 피독 요인이 존재함을 예측하였고, 이를 FT-IR 분석을 통해 확인하였다.
Since the commencement of the fuel cell business in 2007, POSCO POWER has been the major supplier of the MCFC (Molten Carbonate Fuel Cell), which is the most commercialized stationary fuel cell system in the world. With its quite, yet active movement, more than 20MW MCFC systems have been installed and are operating in Korea. While trying to localize the components and set up a firm supply chain in Korea to provide more reliable and cost-competitive products to its customers, POSCO POWER is also devoting itself to developing new MCFC application products. One such product is a back-up power system, in which a back-up algorithm is embedded to the present system so that the product can work as a back-up generator in case of grid failure. The technology to enhance load following capability of a stack module is also being developed with the back-up algorithm. Another example is a building application, the goal being to make the present Sub-MW product suitable for urban area. For this, downsizing and modularization are the main R&D scope. The project for developing ship service fuel cell for APU application will launch soon as well. In the project, a system which can operate in marine environment, and reforming technology for liquid logistic fuel will be developed.
This research presents a fuel cell simulator for control logic verification and operator training. Nowadays, power industries are focusing on clean energy as a response to new policy. The fuel cell can be the solution for clean energy, but operating technology is not well developed compared to other conventional power plans because of its short history. Therefore we need a simulator to verify the new control strategy and train operators, because the price of a real fuel cell system is too high and mechanically weak to be used for these kind of purposes. To develop the simulator, a 300 KW MCFC(Molten Carbonate Fuel Cell) system was modeled with stack, BOPs(pre-reformer, steam generator, etc) and mechanical components(valves, pipes, pumps, blowers, etc). The process model was integrated to emulated control system and HMI(Human Machine Interface). A static load and open loop tests were conducted for verifying the accuracy of the process model, since it is the most important part in the simulation. After verifying the process model, an automatic load change and start-up tests were conducted to verify the performance of a new control strategy(logic and functional loops).
The plate reformer consisting of combustion chamber and reforming chamber for 25 kW MCFC stack has been operated and computational fluid dynamics was applied to estimate reactions and thermal fluid behavior in the reformer. The methane air 2-stage reaction was assumed in the combustion chamber, and three step steam reforming reactions were included in the calculation. Flow uniformity, reaction rate and species distribution, and temperature distribution were analyzed. In particular, temperature distribution was compared with the measurements to show good agreement in the combustion chamber, however, inappropriate agreement in the reformer chamber.
현재 국내 수소 관련 연구는 생산, 운반, 저장 등 공급과정의 기술과 발전, 수송 등 이용기술을 중심으로 이루어지고 있다. 본 연구에서는 현재 개발 중인 MCFC 발전설비에 대한 기술 및 비용 특성을 이용하여 LEAP모형시스템 기반의 ROK2003-H2 모형을 구축하고 정부의 '제2차 신재생에너지 기술개발 및 이용보급 기본계획$(2003\~2012)$'의 계획에 따른 수소에너지(연료전지) 보급의 에너지/환경부문 파급효과를 분석한다. 분석 대상이 되는 기술은 Molten Carbonate 연료전지를 이용한 2MW급 발전기술로, 2008년 70MW가 설치되기 시작하여 2011년까지 매년 100MW증설되어 2011년 전체 설비가 370MW에 이르는 것으로 시나리오를 구축한다. 설비의 에너지효율성은 연료전지 발전설비가 처음 도입된 2008년에는 $45\%$로 가정하고 2009년-2011년 간에 $5\%$씩 상승되어 2011년에는 $60\%$에 이를 것으로 전망한다. 분석결과에 의하면 2011년에 연료전지의 발전설비를 370MW로 확대하는 경우에 CO를 비롯한 대부분의 대기오염배출량이 감소하며, 온실가스 배출량 역시 35,433백만tC로 약 295백만tC가 감소한다.
용융탄산염 연료전지의 대형화에 관한 기본 기술을 확립하기 위하여 전극의 유효면적이 625 $\textrm{cm}^2$인 단위전지를 20단 적층한 내부 분배형 용융탄산염 연료전지 스택을 제작하고 그 성능을 살펴보았다. 연료로 72% H2/18% CO2/10% H2O를 , 산화제로는 70% air/30% CO2의 혼합 기체를 사용하여 운전한 결과 전류밀도가 150 mA/$\textrm{cm}^2$이고 연료 및 산화제의 이용율이 0.4일 때, 스택 전압이 16.62 V로 1.56 kW의 높은 초기출력을 나타내었다. 스택 내 분리판에서의 온도 분포는 가스 흐름 방향으로 온도가 증가하였으며 스택출력이 높아질수록 가스 배출 부분의 온도가 상승하였다. 스택 내 각 단위전지간의 성능 분포는 균일하지 않았으며, 가스이용율에 따라 그 편차가 증가하였다. 연속 운전 300시간 후부터 스택의 성능이 감소하였으며, 그 원인을 분석한 겨로가 탄소 석출과 부식 생성물에 의한 전기 단락 때문으로 밝혀졌다. 본 연구를 통하여 anode 출구에서의 가스 조성을 분석함으로써 전기 단락에 의한 전압 손실량을 계산하는 기법을 확립하였다. 또한 본 연구에서 얻은 결과를 통하여 향후 스택의 대형화와 장수명화에 대한 대책을 제시하였다.
The molten carbonate fuel cell (MCFC) is endowed with the high potential especially in future electric power generation industry by its own outstanding characteristics. KEPCO (KEPRI) started a 100 kW MCFC system development program in 1993 and has been executed 100kW system develpilot plant successfully completed first phaseopment by 2005 on the basis of successful results of 25kW system development. In this program, the components and mechanical structure for 100 kW stack and system construction were completed on last year and now system pre - commissioning was being executed. A 100 kW MCFC power plant was constructed at the site of Boryeong Thermal Power Plant. A 100 kW MCFC system has characterized as a high pressure operation mode, CO2 recycle, and externally reforming power generation system. The 100 kW MCFC system consisted with stacks which was made by two 50 kW sub-stacks, 90 cells with 6,000 cm2 active area and BOP including a reformer, a recycle blower, a catalytic burner, an inverter, and etc. The system has been operated from 13th of September on this year and produced 50 kW AC under atmospheric pressure condition and expected to operate by the end of this year.
용융탄산염형 연료전지의 성능과 수명은 매트릭스의 기계적 강도, 즉 균열발생과 미세구조 변화에 크게 좌우되고 있다. 매트릭스의 강도 증진은 거대입자를 분산 시키거나 A1$_2$O$_3$ 화이버를 분산시켜 이루어지고 있으며, 그 중 $Al_2$O$_3$ 화이버를 사용하는 경우에는 매트릭스 강화효과에 매우 유리하지만 지금까지 사용한 A1$_2$O$_3$ 화이버가 매우 고가이기 때문에 저가의 A1$_2$O$_3$ 화이버 검토가 요구되고 있다. 본 연구에서는 경쟁력 있는 매트릭스 개발을 목적으로 저순도 및 고순도의 상용 A1$_2$O$_3$ 화이버를 첨가한 매트릭스를 제조하여 미세구조와 강도증진 효과 그리고 단위전지 운전성능을 비교분석 하였다. 실험에 사용한 저순도 A1$_2$O$_3$ 화이버의 길이와 직경은 각각 200 $\mu\textrm{m}$ 와 3 $\mu\textrm{m}$ 이었으며, 고순도 A1$_2$O$_3$ 화이버는 3000 $\mu\textrm{m}$ 와 10 $\mu\textrm{m}$ 이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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