최근에 보고된 양질의 고효율Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 태양전지는 CIGS광흡수층이 강한 (220:204) 우선배향성을 갖는 것으로 알려져 있다 [1]. 이러한 CIGS우선배향성은 Se 증착압력, Na농도, 기판온도 및 Mo후면전극의 표면상태에 영향을 받는 것으로 알려져 있지만 정확한 상호관계는 아직 명확히 알려져 있지 않으며, 특히 Mo후면전극의 영향에 대해서는 체계적인 연구결과조차 극히 드문 상황이다 [2]. 본 연구에서는 CIGS 박막의 우선배향성에 대해 Mo후면전극의 미세구조가 미치는 영향 및 이에 따른 cell특성의 변화에 대해서 연구하였다. Mo후면전극의 미세구조는 2 mTorr~16 mTorr까지 증착압력을 변화시켜 제어되었고, CIGS광흡수층은 이렇게 준비된 Mo후면전극상에 3단계 동시증밥법(3-stage process)을 사용하여 형성하였다. XRD를 통한 박막의 우선배향성 평가에서, Mo 증착압력에 대한 IGS I(300)/I(006) 및 CIGS I(220:204)/I(112)의 거동은 Mo 미세구조와 밀접한 관련이 있는 잔류응력(residual stress)의 변화 거동과 상당히 일치함을 보였다. 이에 반해, 높은 압력의 Mo위에 형성된 강한 (220:204) 우선배향성의 CIGS와 bare-glass위에서 형성된 강한 (112) 우선배향성의 CIGS내 Na농도는 서로 유사하였다. 상기의 결과는 Mo미세구조 그 자체가 CIGS 박막 우선배향성의 원인이 됨을 나타낸다. Selenized Mo시편의 XRD분석 및 IGS/Mo 시편의 TEM분석결과을 통해 MoSe2의 반응성이 잔류응력과 비례하는 Mo in-gain 밀도에 의존하는 함을 알 수 있었고, 이러한 MoSe2반응성(reactivity)과 IGS우선배향성 사이에 상당히 밀접한 관련이 있으며 이에 CIGS의 우선배향성이 결정됨을 확인하였다. 마지막으로, Mo변수에 의해 제작된 cell의 특성분석으로부터 cell의 효율이 주로 VOC의 증가에 기인하여 CIGS (220:204) 우선배향성의 정도에 비례하였다.
한국표면공학회 2011년도 춘계학술대회 및 Fine pattern PCB 표면 처리 기술 워크샵
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pp.128-129
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2011
Mo 박막은 전기전도성과 열적 안전성이 우수하여 CIGS 용 후면전극으로 사용되고 있다. 많은 연구자들이 스퍼터링법을 이용하여 Mo 박막을 이중 박막으로 제조하고 있으며, CIGS 용 기판재로 SLG(Soda Lime Glass)와 연성기판재등이 주로 이용되고 있다. 연구에서는 SLG 기판재를 이용하여 스퍼터링법과 증착속도 및 이온화 등이 우수한 아크 이온 플레이팅법으로 Mo 박막을 제조하였으며, 제조된 Mo 박막을 CIGS 증착공정을 통하여 태양전지 효율을 측정하였다. 스퍼터링법과 아크 이온 플레이팅법으로 제조된 CIGS용 Mo 후면전극 위에 CIGS 박막 제조시 최대 효율은 11.43%, 11.14% 을 나타내었으며 Fill factor 는 67%와 57.3% 의 결과을 얻었다. 제조된 CIGS 셀의 단면 구조를 분석하기 위해 SEM 과 EDS 를 이용하였다. 두 공정방법으로 제조된 CIGS 셀의 단면을 관찰하여 Mo 전극위에 CIGS 박막 성장시의 입자크기가 스퍼터링법보다 아크 이온 플레이팅법이 박막성장이 더딘 것을 알 수 있었다. 그리고 아크 이온 플레이팅법을 이용한 SLG 기판재위에 CIGS 용 Mo 후면전극의 제조와 적용 가능성에 대해 알아보았다.
CIGS(CuInGaSe2) 태양전지의 후면전극(Back contact)으로 널리 사용되는 Mo 박막은 낮은 면저항, 높은 반사율, 광흡수층 Na-path 제공 등의 조건이 요구된다. 일반적으로 Mo 박막 제작은 DC 마그네트론 스퍼터링 방법이 가장 널리 사용되며, 제작조건에 따라 태양전지 효율에 강한 영향을 미치는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 DC 마그네트론 스퍼터링 시 기판에 이온빔(Ion-beam)을 동시 조사하는 이온 빔 스퍼터링 증착(Ion-beam sputter deposition)법으로 Mo 박막을 제작하였다. 제작된 박막의 전기적 및 광학적 특성은 4-point probe, UV-Vis-NIR spectrometer로 각각 조사하였으며 Na-path 제어를 위한 구조적 특성은 XRD, FE-SEM으로 분석하였다. 분석결과에 따르면 기존 DC 마그네트론 스퍼터링 방법보다 상대적으로 더 치밀한 구조와 높은 반사율을 가지는 박막이 제작됨을 알 수 있었다. Mo 박막의 최적조건은 DC power 300 W, Ion-gun power 50 W, Ar flow rate 20 sccm 였다.
CIGS 박막 태양전지는 일반적으로 soda-lime glass(SLG)를 기판으로 사용하여 SLG/Mo/CIGS/CdS/ZnO/ITO/Grid의 구조로 제작된다. 하지만 SLG를 기판으로 사용할 경우, 유리의 특성상 무게가 무겁고, 유연성이 없기 때문에 건축물 적용에 적합하지 않다. 이러한 문제점을 극복하기 위해 가볍고 유연한 금속 및 폴리이미드 기판을 이용한 CIGS 태양전지가 널리 연구되고 있다. 그러나, 폴리이미드 기판의 경우, 특성이 우수한 CIGS 박막을 얻기 위한 고온 공정을 사용할 수 없기 때문에 이에 대한 고려가 필요하다. 본 논문에서는 CIGS 박막 태양전지 제작을 위한 폴리이미드 기판의 특성과 그 위에 형성한 후면 전극의 특성을 논의하고자 한다. 4종류의 폴리이미드 기판에 대한 열 특성을 시차주사열량계(differential scanning calorimeter)와 열중량분석기(thermogravimetric analysis), 열기계분석기(thermo mechanical anaylsis)를 이용해 분석하였다. 또한 Mo 후면 전극을 DC-sputter를 이용해 형성한 후, XRD와 AFM, 4-point probe를 이용하여 결정성 및 표면 거칠기, 면저항을 분석하였다. 결정성과 거칠기는 SLG에 증착했을 때와 동일한 결과를 보였으며, 면저항은 폴리이미드 필름에 증착 할 경우 더 크게 측정되었다. 본 연구는 중소기업청 산연기술개발사업(SL122689) 및 과학기술연합대학원대학교(UST)의 지원을 받아 수행된 "공동연구 지원사업"의 연구결과입니다.
몰리브덴(Mo)은 우수한 전기전도도와 고온 안정성으로 인해 전자부품의 전극으로 널리 사용되고, 미래 에너지인 태양전지 분야에서 CIS계 화합물박막태양전지의 후면전극으로 이용되고 있는 재료로서 현재 증착 방법으로는 D.C. sputtering이 가장 널리 이용되고 있다. 또한 $MoO_3$ 분말이 Mo 분말로 수소 환원되는 과정은 $MoO_3+H_2{\rightarrow}MoO_2+H_2O$ 와 $MoO_2+2H_2{\rightarrow}Mo+2H_2O$의 2단계를 통해서 수행되며 이중 첫 번째 단계에서 $MoO_3(OH)_2$라는 기상을 통해 지배적으로 일어난다고 알려져 있고 이를 화학증기수송(Chemical vapor transport : CVT)이라고 한다. 본 연구에서는 $MoO_3$분말의 수소 환원 과정 중에 발생하는 기상인 $MoO_3(OH)_2$을 이용하여 몰리브덴 옥사이드 박막을 증착하고 이를 다시 수소분위기에서 수소 환원하는 증착 방법을 통해 균일하고 부착성이 우수한 Mo 박막을 제조하고자 하였다. 기판으로 사용된 Glass를 $MoO_3$ 분말 위에 홀더를 이용하여 $MoO_2$ 박막을 증착하고 이를 다시 수소분위기에서의 수소 환원을 통해 Mo 박막을 성공적으로 제조하였다. 제조된 Mo박막의 결정구조 및 미세조직을 XRD 와 SEM을 통해 분석하였다.
The photovoltaic properties of CIES cells on alumina substrate were improved by using the Na-doped Mo as theabotom layer of hilo back contact. Na was supplied to the CIGS bulk region from alumina/Na-doped Mo/Mo/alumina? structure, as same assimilar to the Na diffusion from soda-lime glass. The content diffusion of Na from Na-doped bfo was smaller more controlled than that from SLG. These Our results indicate that Na-doped bfo act as Na source material and contents of Na amount can be controlled without the use of an alkali barrier layer. The best CIGS solar cell with conversion efficiency of 13.34%, $J_{sc}=34.62mA/cm^2,\;V_{oc}=0.58V$ and FF=66% for an active area of $0.45cm^2$ on the alumina substrate was obtained in the condition of for 100nm Na-doped Mo/1000nm Mo.
Bi-layer Mo films were deposited on soda-lime glass substrates using DC magnetron supttering. Increasing gas pressure, the resistivity varied from $1\times10^{-5}\; to\; 8.3\times10^{-3}\; \Omega.cm$. Furthermore, stress direction yielded compressive-to-tensile transition stress curves. The micro-structure of the compressively-stressed film which had poor adhesion consists of tightly packed columns, but of the tensile-stressed films had less dense structure. Under all gas pressure conditions, Mo films exhibited distinctly increasing optical reflection with decreasing gas pressure. The expansion of (110) peak width with the gas pressure meant the worse crystalline growth. The impurity levels in the Mo film exhibited highly concentrated Na, Se and O elements due to less dense micro-structure. The degree of Na diffusion depends on the type of the glass substrate used and the nature of the Mo film.
구리(Cu)-인듐(In)-갈륨(Ga)-셀레늄(Se)의 4 원소 화합물 반도체인 Cu(InGa)$Se_2$ (CIGS) 태양전지 세계 최고 셀효율은 2008년 현재 19.9% 로서 박막형 태양전지 중 가장 높은 효율을 보이고 있다. 이는 다결정(폴리) 실리콘 태양전지의 20.3%와 대등한 수준이다. 이 CIGS 태양전지는 제조단가를 표준 결정형 실리콘 태양전지 대비 50% 대로 획기적으로 낮출 수 있어 가장 경쟁력이 있는 차세대 재료로 꼽히고 있다. 본 연구에서는 CIGS태양전지를 고진공 물리 증작법으로 제작하였으며 표면과 박막의 순도를 외부오염을 방지하기 위하여 후면전극, 광흡수체 및 전면전극을 동일 진공에서 제작할 수 있는 멀티 챔버 클러스터 증착 시스템을 이용하였다. 기판으로 소다라 임유리, 후면전극으로 Mo, 전면전극으로 I-ZnO/Al:ZnO 및 ITO를 이용하였다. 버퍼층으로 CdS를 chemical bath deposition (CBD)를 이용하였다. 소자는 무반사막을 사용하지 않고 Al/Ni전극 그리드를 이용하였다. 이 소자로부터 0.22 $cm^2$에서 16%의 효율을 얻었다. 각 박막층 간 계면의 분석을 전기적인 특성, ellisometry에 의한 광특성, 표면과 결정성에 대한 SEM 및 XRD의 특성을 보고한다. 또한, 대표적 화합물 반도체 박막 태양전지인 CIGS 태양전지의 기술의 현황, 학문적인 과제 및 실용화의 문제점을 발표하기로 한다.
CIGS 박막태양전지는 다른 박막태양전지에 비해 높은 에너지 변환효율을 보이고 있으며, 광범위한 기술 응용분야를 가지고 있다. CIGS를 광흡수층으로 하는 태양전지의 구조는 5개의 단위박막(배면전극, 광흡수층, 버퍼층, 앞면 투명전극, 반사방지막)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 단위박막별로 다양한 종류의 재료와 조성, 또한 제조방법에서는 갖가지 물리적, 화학적 박막 제조방법이 사용된다. 현재 광흡수층인 CIGS층의 경우 동시증발법과 스퍼터링법이 높은 효율을 보이고 있다. 본 연구에서는 CIGS층을 3-stage process를 적용한 동시증발법을 사용하였고, Fluxmeter와 기판후면 온도 모니터링을 이용하여 제조하였으며, 버퍼층은 moving 스퍼터링 법으로 ZnS를 증착하였고, 투명전극층은 PLD (Pulsed Laser Deposition)를 이용하여 제조하였다. 가장 높은 광변환효율을 보인 Al/ZnO/CdS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 0.45 $cm^2$에 광변환효율 15.71%, Jsc: 33.64 mA/$cm^2$, Voc: 0.64 V, FF: 73.18%를 얻을 수 있었으며, CdS를 ZnS로 대체한 Al/ZnO/ZnS/Mo/SLG 박막시료는 유효면적 0.45 $cm^2$에 광변환효율 12.13%, Jsc: 33.22 mA/$cm^2$, Voc: 0.60 V, FF: 62.85%를 얻을 수 있었다.
Mo-based thin films are frequently used as back electrode materials because of their low resistivity and high crystallinity in CIGS chalcopyrite solar cells. Mo:Na/Mo bilayer thin films with $1{\mu}m$ thickness were deposited on soda lime glass by varying the thickness of each layer using dc-magnetron sputtering. The effects of the Mo:Na layer on morphology and electrical property in terms of resistivity were systematically investigated. The resistivity increased from $159{\mu}{\Omega}cm$ to $944{\mu}{\Omega}cm$; this seemed to be caused by increased surface defects and low crystallinity as the thickness of Mo:Na layer increased from 100 nm to 500 nm. The surface morphologies of the Mo thin films changed from a somewhat coarse fibrous structures to irregular and fine celled structures with increased surface cracks along the cell boundaries as the thickness of Mo:Na layer increased. Na contents varied drastically from 0.03 % to 0.52 % according to the variation of Mo:Na layer thickness. The change in Na content may be ascribed to changes in surface morphology and crystallinity of the thin films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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