Nickel based oxygen transfer materials supported on two different YSZs were tested to evaluate their performance in methane chemical-looping reforming. The oxygen transfer materials of YSZs were selected with different amount of the doped yittrium in the $ZrO_2$ structure. The yittrium of 8 mol% stabilized the zirconia oxide to a cubic structure compare to the 3 mol% doping, which is known to be a good for oxygen transfer. Various nickel amounts (16wt.%, 32wt.%, 48wt.%) were loaded on the selected supports. The nickel amount of 32% shows the optimized catalyst structure with good physical properties and reducibility from the XRD, BET and H2-TPR analysis, especially when the support of 8YSZ was used. From the methane chemical-looping reforming, hydrogen was produced by methane decomposition catalyzed by Ni on both YSZs. Comparing two YSZ supports of 3YSZ and 8YSZ during the cycling tests, the catalyst with 8YSZ (Ni 32%) exhibits not only the higher methane conversion and hydrogen production but also a faster reaction rate reaching to the stable point.
Thermochemical 2-step methane reforming, involving the reduction of metal oxide with methane to produce syngas and the oxidation of the reduced metal oxide with water to produce pure hydrogen, was investigated on ferrite-based metal oxide mediums. The mediums, CoFZ, CuFZ, or MnFZ, were composed of the mixture of M(M=Co, Cu or Mn)-substituted ferrite as an active component and $ZrO_2$ as a binder, respectively. The WZ medium, composed of the mixture of $WO_3$ and $ZrO_2$, was also prepared to compare. With an addition of $ZrO_2$, the surface area of the mediums was slightly increased and the sintering of active components was greatly suppressed during the reduction. The higher reactivity of the reduced mediums for water splitting was confirmed by the temperature programmed reaction. From the results of the thermochemical 2-step methane reforming, the reactivity of $CH_4$ reduction and water splitting with ferrite-based metal oxide mediums was relatively higher than that with WZ, and the order of reactivity of the mediums was MnFZ>CoFZ>CuFZ>WZ.
A methane-oxidizing bacterium was isolated from rice paddy field soil around Jeollanam-do province, Korea, and characterized. The isolate was gram-negative, orange pigmented and short rod ($1.1-1.2{\times}1.6-1.9{\mu}m$). It was catalase and urease-negative but oxidase-positive. The strain utilized methane and methanol as sole carbon and energy sources. It had an ability to grow with an optimum pH 7.0 and an optimum growth temperature $30^{\circ}C$. The strain was resistant to antibiotic polymyxin B but sensitive to streptomycin, kanamycin, ampicillin, chloramphenicol and rifampicin. The isolate required copper for their growth with concentration range of $2-25{\mu}M$, with an optimum of $10{\mu}M$. Under optimal culture condition, specific cell growth rate and generation time were found to be $0.046hr^{-1}$ and 15.13 hr, respectively. Phylogenetic analysis based on 16S rDNA sequences indicated that the strain formed a tight phylogenetic lineage with Methylomonas koyamae with a value of 99.4% gene sequence homology. So, we named the isolate as Methylomonas sp. SM4. 8.6 mM methanol was accumulated in the reaction mixture containing 70 mM sodium formate and 40 mM $MgCl_2$ (MDH inhibitor) under atmosphere of methane:air (40:60) mixture for 24 hr at $30^{\circ}C$.
The target for the reduction of $CO_2$ emissions, as specified in the Kyoto Protocol, can only be achieved by an extended use of renewable fuels and the increasing of the energy efficiency. The energy generation from waste gases with a reasonable content of methane like biogas can significantly contribute to reach this target. A further reduction of greenhouse gas emissions is possible by increasing the electrical efficiency using progressive technologies. Fuel cells can be highly energy conversion devices. Utilizing biogas as the fuel for fuel cell systems offers an option that is technically feasible, potentially economically attractive and greenhouse gas neutral. High temperature fuel cells that are able to operate with carbon monoxide in the feed are well suited to these applications. Furthermore, because they do not require noble metal catalysts, the cost of high-temperature fuel cells has the greatest potential to become competitive in the near future compared to other types of fuel cells.
An efficient computational fluid dynamics model was proposed for simulating microchannel-type steam/methane reformers with thin washcoat catalyst layers. In this model, by using the effectiveness factor correlations, the overall reaction rate that occurs in the washcoat catalyst layer could be accurately estimated without performing the detailed calculation of heat transfer, mass transfer, and reforming reactions therein. The accuracy of the proposed model was validated by solving a microchannel-type reformer, once by fully considering the complex steam/methane reforming (SMR) process inside the washcoat layer and again by simplifying the SMR calculation using the effectiveness factor correlations. Finally, parametric studies were conducted to investigate the effects of operating conditions on the SMR performance.
Carbon neutrality policies have been strengthened to reduce emissions, and the importance of technology road maps has been emphasized. In the global industrial boiler market, carbon neutrality is implemented through fuel diversification of methane-hydrogen mixture gas. However, various problems such as flashback and flame unstability arise. There is a limit to implementing the actual system as it remains in the early stage. Therefore, it is necessary to secure the source technology of methane-hydrogen hybrid combustion system applicable to industrial fields. In this study, control program for methane-hydrogen fuel conversion was developed to expect various parameters. After determining the hydrogen mixing ratio and the input air flow, the fuel conversion control algorithm was constructed to get the parameters that achieve the target oxygen concentration in the exhaust gas. LabVIEW program was used to derive correlations among hydrogen mixing rate, oxygen concentration in exhaust gas, input amount of air and heating value.
Thermochemical 2-step methane reforming, involving the reduction of metal oxide with methane to produce syn-gas and the oxidation of the reduced metal oxide with water to produce pure hydrogen, was investigated on ferrite-based metal oxide mediums and $WO_{3}/ZrO_{2}$. Thermochemical 2-step methane reforming were accomplished at 900 $^{\circ}C$(syn-gas production step) and 800 $^{\circ}C$(water-splitting step). In syn-gas production step, it appeared carbon deposition on metal oxides with increasing react ion time. Various mediums showed the different starting point of carbon deposition each other. To minimize the carbon deposition, the reaction time was controlled before the starting point of carbon deposition. As a result, $CO_{x}$ were not evolved in water-splitting step, Among the various metal oxides, $Mn-ferrite/ZrO_{2}$ showed high reactivity, proper $H_{2}/CO$ ratio, high selectivity of undesired $CO_{2}$ and high evolution of $H_{2}$.
KIER has been developing a Ru-based preferential oxidation catalysts and a novel fuel processing system to provide hydrogen rich gas to residential PEMFCs system. The catalytic activity of Ru-based catalysts was investigated at different Ru loading amount and different support structure. The obtained result indicated that 2 wt% loaded Ru-based catalyst supported on ${\alpha}-Al_2O_3$ showed high activity in low temperature range and suppressed the methanation reaction. The developed prototype fuel processor showed thermal efficiency of 78% as a HHV basis with methane conversion of 92%. CO concentration below 10 ppm in the produced gas is achieved with separate preferential oxidation unit under the condition of $[O_2]/[CO]=2.0$. The partial load operation have been carried out to test the performance of fuel processor from 40% to 80% load, showing stable methane conversion and CO concentration below 10 ppm. The durability test for the daily start-stop and 8 h operation procedure is under investigation and shows no deterioration of its performance after 50 start-stop cycles. In addition to the system design and development.
We developed a high-performance methane gas sensor based on a $SnO_2$ hollow hemisphere array structure of nano-thickness. The sensor structures were fabricated by sputter deposition of Sn metal over an array of polystyrene spheres distributed on a planar substrate, followed by an oxidation process to oxidize the Sn to $SnO_2$ while removing the polystyrene template cores. The surface morphology and structural properties were examined by scanning electron microscopy. An optimization of the structure for methane sensing was also carried out. The effects of oxidation temperature, film thickness, gold doping, and morphology were examined. An impressive response of ~220% was observed for a 200 ppm concentration of $CH_4$ gas at an operating temperature of $400^{\circ}C$ for a sample fabricated by 30 sec sputtering of Sn, and oxidation at $800^{\circ}C$ for 2 hr in air. This high response was enabled by the open structure of the hemisphere array thin films.
Park, Jin-Kyu;Chong, Yong-Gil;Tameda, Kazuo;Lee, Nam-Hoon
Environmental Engineering Research
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제25권3호
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pp.374-383
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2020
Landfill gas (LFG) emissions from a given amount of landfill waste depend on the carbon flows in the waste. The objective of this study was to more accurately estimate the first-order decay parameters through methane (CH4) and carbon flow balances based on the analysis of a full-scale landfill with long-term data and detailed field records on LFG and leachate. The carbon storage factor for the case-study landfill was 0.055 g-degradable organic carbon (DOC) stored per g-wet waste and the amounts of DOC lost with the leachate were less than 1.3%. The appropriate CH4 generation rate constant (k) for bulk waste was 0.24 y-1. The the CH4 generation potential (L0) values ranged 33.7-46.7 m3-CH4 Mg-1, based on the fraction of DOC that can decompose (DOCf) value of 0.40. Results show that CH4 and carbon flow balance methods can be used to estimate model parameters appropriately and to predict long-term carbon emissions from landfills.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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