Park, Dahee;Kim, Sun Mi;Qadir, Kamran;Park, Jeong Young
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.02a
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pp.264-264
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2013
Strong metal-support interaction effect is an important issue in determining the catalytic ac-tivity for heterogeneous catalysis. In this study, we investigated the support effect and the role of organic capping layers of two-dimensional Pt nanocatalysts on reducible metal oxide supports under the CO oxidation. Several reducible metal oxide supports including CeO2, Nb2O5, and TiO2 thin films were prepared via sol-gel techniques. The structure, chemical state and optical property were characterized using XRD, XPS, TEM, SEM, and UV-VIS spectrometer. We found that the reducible metal oxide supports have a homogeneous thin thickness and crystalline structure after annealing at high temperature showing the different optical band gap energy. Langmuir-Blodgett technique and arc plasma deposition process were employed to ob-tain Pt nanoparticle arrays with capping and without capping layers, respectively on the oxide support to assess the role of the supports and capping layers on the catalytic activity of Pt catalysts under the CO oxidation. The catalytic performance of CO oxidation over Pt supported on metal oxide thin films under oxidizing reaction conditions (40 Torr CO and 100 Torr O2) was tested. The results show that the catalytic activity significantly depends on the metal oxide support and organic capping layers of Pt nanoparticles, revealing the strong metal-support interaction on these nanocatalysts systems.
Advanced structure of metal-supported solid oxide fuel cells was devised to overcome sealing problem and mechanical instability in ceramic-supported solid oxide fuel cells. STS430 whose dimensions were 26mm diameter, 1mm thickness and 0.4mm channel width was used as metal support. Thin ceramic layer composed of anode(Ni/YSZ) and electrolyte(YSZ) was joined with STS430 metal support by using a cermet adhesive. $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{0.4}Mn_{0.6}O_{3}$ perovskite oxide was used as cathode material. It was noted that oxygen reduction reaction of cathode governed the overall cell performance from oxygen partial pressure dependance.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2012.02a
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pp.246-246
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2012
Smart catalyst design though novel catalyst preparation methods can improve catalytic activity of transition metals on reducible oxide supports such as titania by enhancement of metal oxide interface effects. In this work, we investigated Pt nanoparticles/titania catalysts under CO oxidation reaction by using novel preparation methods in order to enhance its catalytic activity by optimizing metal oxide interface. Arc plasma deposition (APD) and metal impregnation techniques are employed to achieve Pt metal deposition on titania supports which are prepared by multi-target sputtering and Sol-gel techniques. In order to tailor metal-support interface for catalytic CO oxidation reaction, Pt nanoparticles and thin films are deposited in varying surface coverages on sputtered titania films using APD. To assess the role of oxide support at the interface, APD-Pt is deposited on sputtered and Sol-gel prepared titania films. Lastly, characteristics of APD-Pt process are compared with Pt impregnation technique. Our results show that activity of Pt nanoparticles is improved when supported over Sol-Gel prepared titania than sputtered titania film. It is suggested that this enhanced activity can be partly ascribed to a very rough titania surface with the higher free metal surface area and higher number of sites at the interface between the metal and the support. Also, APD-Pt shows superior catalytic activity under CO oxidation as compared to Pt impregnation on sputtered titania support. XPS results show that bulk oxide is formed on Pt when deposited through impregnation and has higher proportion of oxidized Pt in the form of $Pt^{2+/4+}$ oxidation states than Pt metal. APD-Pt shows, however, mild oxidation with large proportion of active Pt metal. APD-Pt also shows trend of increasing CO oxidation activity with number of shots. The activity continues to increase with surface coverage beyond 100%, thus suggesting a very rough and porous Pt films with higher active surface metal sites due to an increased surface area available for the reactant CO and $O_2$ molecules. The results suggest a novel approach for systematic investigation into metal oxide interface by rational catalysts design which can be extended to other metal-support systems in the future.
Jung, Chan Ho;Naik, B.;Kim, Sang Hoon;Park, Jeong Y.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2013.08a
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pp.140.2-140.2
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2013
Strong metal-support interaction effect is an important issue in determining the catalytic activity for heterogeneous catalysis. In this work, we report the catalytic activity of $Au/TiO_2$, $Au/Al_2O_3$, and $Au/Al_2O_3-CeO_2$ nanocatalysts under CO oxidation fabricated by arc plasma deposition (APD), which is a facile dry process with no organic materials involved. These catalytic materials were characterized by transmission electron microscopy (TEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS) and $N_2$-physisorption. Catalytic activity of the materials has measured by CO oxidation using oxygen, as a model reaction, in a micro-flow reactor at atmospheric pressure. Using APD, the catalyst nanoparticles were well dispersed on metal oxide powder with an average particle size (3~10 nm). As for catalytic reactivity, the result shows $Au/Al_2O_3-CeO_2$ nanocatalyst has the highest catalytic activity among three samples in CO oxidation, and $Au/TiO_2$, and $Au/Al_2O_3$ in sequence. We discuss the effects of structure and metal-oxide interactions of the catalysts on catalytic activity.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2011.08a
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pp.211-211
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2011
Nanostructures, with a diversity of shapes, built on substrates have been developed within many research areas. Lithography is one powerful, but complex, technique to make structures at the nanometer scale, such as platinum nanowires for studying CO catalytic reactions [1], or aluminum nanodisks for studying the plasmon effect [2]. In this work, we approach a facile method to construct nanostructures using noble metals on a titania thin film by using self-assembled structures as a pattern. Here, a large-scale silica monolayer is transferred to the titania thin film substrates using a Langmuir-Blodgett trough, followed by the deposition of a thin transition metal layer. Owing to the hexagonal close-packed structure of the silica monolayer, we would obtain a metal nanostructure that includes separated metallic triangles (islands) after removing the patterning silica beads. This nanostructure can be employed to investigate the role of metal-oxide interfaces in CO catalytic reactions by changing the patterning silica particles with different sizes or by replacing the oxide support. The morphology and chemical composition of the structure can be characterized by scanning electron microscopy, atomic force microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. In addition, we modify these islands to a connected island structure by reducing the silica size of the patterning monolayer, which is utilized to generating hot electron flow based on the localized surface plasmon resonance effect of the metal nanostructures.
Alexandra Kuriganova;Igor Leontyev;Nikolay Leontyev;Nina Smirnova
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.15
no.3
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pp.345-352
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2024
The synthesis of Pt nanoparticles and catalytically active materials using the electrochemical top-down approach involves dispersing Pt electrodes in an electrolyte solution containing alkali metal cations and support material powder using an alternating pulsed current. Platinum is dispersed to form particles with a predominant crystallographic orientation of Pt(100) and a particle size of approximately 7.6±1.0 nm. The dispersed platinum particles have an insignificant content of PtOx phase (0.25±0.03 wt.%). The average formation rate was 9.7±0.5 mg cm-2 h-1. The nature of the support (carbon material, metal oxide, carbon-metal oxide hybrid) had almost no effect on the formation rate of the Pt nanoparticles as well as their crystallographic properties. Depending on the nature of the support material, Pt-containing catalytic materials obtained by the electrochemical top-down approach showed good functional performance in fuel cell technologies (Pt/C), catalytic oxidation of CO (Pt/Al2O3) and electrochemical oxidation of methanol (Pt/TiO2-C) and ethanol (Pt/SnO2-C).
The metal-supported SOFC has beed developed as a new concept of SOFC which has higher mechanical strength. However, the mass transfer rate in this type of SOFC may be decreased due to the contact layer and the support layer and that can cause the low performance. Therefore, numerical analysis of the heat and mass transfer characteristics in a metal-supported solid oxide fuel cell(SOFC) is studied in this paper. Governing equations and electrochemical equations are calculated simultaneously. And the numerical results are compared with the experimental results for the code validation. The current density, temperature, and pressure drop are suggested as numerical results.
$LaGaO_3$ thin film was prepared on Ni-Fe metal porous substrate by Pulsed Laser Deposition method. By the thermal reduction, the dense $NiO-{Fe_3}{O_4}$ substrate is changed to a porous Ni-Fe metal substrate. The volumetric shrinkage and porosity of the substrate are controlled by the reduction temperature. It was found that a thermal expansion property of the Ni-Fe porous metal substrate is almost the same with that of $LaGaO_3$ based oxide. $LaGaO_3$ based electrolyte films are prepared by the pulsed laser deposition (PLD) method. The film composition is sensitively affected by the deposition temperature. The obtained film is amorphous state after deposition. After post annealing at 1073K in air, the single phase of $LaGaO_3$ perovskite was obtained. Since the thermal expansion coefficient of the film is almost the same with that of LSGM film, the obtained metal support LSGM film cell shows the high tolerance against a thermal shock and after 6 min startup from room temperature, the cell shows the almost theoretical open circuit potential.
Oxidative TCE decomposition over $TiO_2$-supported single and complex metal oxide catalysts has been conducted using a continuous flow type fixed-bed reactor system. Different types of commercial $TiO_2$ were used for obtaining the supported catalysts via an incipient wetness technique. Among a variety of titanias and metal oxides used, a DT51D $TiO_2\;and\;CrO_x$ would be the respective promising support and active ingredient for the oxidative TCE decomposition. The $TiO_2-based\;CrO_x$ catalyst gave a significant dependence of the catalytic activity in TCE oxidation reaction on the metal loadings. The use of high $CrO_x$ contents for preparing $CrO_x/TiO_2$ catalysts might produce $Cr_2O_3$ crystallites on the surface of $TiO_2$, thereby decreasing catalytic performance in the oxidative decomposition at low reaction temperatures. Supported $CrO_x$-based bimetallic oxide systems offered a very useful approach to lower the $CrO_x$ amounts without any loss in their catalytic activity for the catalytic TCE oxidation and to minimize the formation of Cl-containing organic products in the course of the catalytic reaction.
Newly structured metal-supported solid oxide fuel cell was fabricated and characterized by impedance analysis and galvanodynamic experiment. Using a cermet adhesive, thin ceramic layer composed of anode(Ni/YSZ) and electrolyte(YSZ) was joined with STS430 metal support of which flow channel was fabricated. $La_{0.8}Sr_{0.2}Co_{0.4}Mn_{0.6}O_3$ perovskite oxide was used as cathode material. Single cell performance was increased and saturated at operating time to 300hours at 800$^{\circ}C$ because of cathode sintering effect. The sintering effect was reinvestigated by half cell test and exchange current density was measured as 0.005A/$cm^2$. Maximum power density of the cell was 0.09W/$cm^2$ at 800$^{\circ}C$. Numerical analysis was carried out to classify main factors influencing the single cell performances. Compared to experimental IV curve, simulated curve based on experimental parameters such as exchange current density was in good agreement.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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