최근까지 대부분의 PEMFC MEA (Membrane and Electrode Assembly) 열화 연구는 전극과 전해질막 각각 분리되어 연구되었다. 그런데 실재 PEMFC 운전조건에서는 전극과 막은 동시에 열화된다. 그래서 본 연구에서는 전극과 막열화가 동시에 일어나는 조건에서 열화 가속시험을 하였다. 실험결과 전극과 막 열화가 서로 상호작용함을 보였다. 막열화는 촉매의 활성면적 감소폭을 줄였고, 전극열화는 막의 수소투과 전류와 불소유출속도(FER) 증가폭을 감소시켰다.
고분자전해질 연료전지에서 사용되는 전도성 카본에 백금이 담지된 전극촉매를 콜로이드법을 이용하여 합성하였다. 콜로이드법 합성을 위한 백금 전구체로는 PSA (platinum sulfite acid)를 사용하였으며, 고가의 전구체를 대체하기 위해 CPA (chloroplatinic acid)를 사용하여 합성하였다. PSA를 전구체로 하여 제조한 전극촉매는 10~40 wt% 담지량에서 3.5 nm 이하의 백금 입자크기와 90% 이상의 백금 담지수율을 보였다. CPA를 전구체로 사용한 경우에는 10~40 wt% 담지량에서 4.4 nm 이하의 백금 입자 크기를 보였으며 담지수율은 80% 이상이었다. 제조한 20 wt% Pt/VXC72 전극촉매로 MEA (membrane electrode assembly)를 제조하여 I-V 곡선을 측정하였으며, 제조한 전극촉매를 이용한 막전극접합체는 상용전극촉매를 사용한 경우와 동등한 성능을 보였다.
최근까지 대부분의 PEMFC MEA(Membrnae and Electrode Assembly) 열화 연구는 전극과 전해질 막 각각 분리되어 연구되었다. 그런데 실제 PEMFC 운전조건에서는 전극과 전해질 막은 동시에 열화된다. 동시열화과정에서 전극열화와 전해질 막 열화는 상호 작용한다. 본 연구에서는 전극열화가 전해질 막 열화에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 전극 열화 후 전해질 막을 열화시켜 전극 열화없이 전해질 막을 열화시켰을 때와 비교하였다. 열화전후의 I-V 성능, 수소투과전류, 불소이온 유출 속도(FER), 순환 전압측정(CV), 임피던스, TEM 등을 측정하였다. 전극열화에 의해 백금촉매 활성 면적이 감소하고, 이에 따라 백금 상에서 라디칼/과산화수소 발생속도가 감소함으로써 막 열화속도가 감소함을 보였다.
본 연구는 고분자 전해질 연료전지에 이용하기 위한 membrane electrode assembly를 제조하는데 있어서 핵심소재인 고성능 전극촉매를 개발하기 위한 것이다. 전극 성능에 영향을 미치는 촉매 조성물 중 Nafion용액과 백금 함침량을 변화시켜 I-V특성을 측정하였다. 또한, 연료전지의 운전조건 중 단위전지의 온도에 따른 전극 성능의 변화를 관찰하였다. Nafion 용액이 5 wt%, 백금 함침량이 0.5 mg/$\textrm{cm}^2$의 조성이 될 때, 전극 성능이 가장 우수하였다. Nafion용액의 함량이 증가할수록 전극 성능은 저하하였다. 또한, 단위전지는 온도가 $80^{\circ}C$가 되었을 때, I-V 특성이 가장 우수함을 알 수 있었다. 저전류밀도에서의 성능차이는 거의 없으나, 고전류밀도에서는 온도가 상승됨에 따라 전압값이 향상됨을 알 수 있었다.
Recently, much attentions have been paid on the commercialization of PEMFC, especially for the applications of residential and portable. In order to achieve the early commercialization of PEMFC, thee are two hurdles to overcome. One is cost down and the other is improvement of durability of the system components. Numerous companies have tried to reduce the production cost and the main research topics have been changed from performance to durability improvement. In this work, acceleration test were performed to find and evaluate the main reason of degradation of the MEA(membrane-electrode assembly) which is one of the core component of the PEMFC system. Based upon the test results, a way to make durable MEA was suggested. Acceleration tests were made by applying high voltage of 1.2V to the several kinds of single cells to increase the growth of catalyst particles. Cell performance, ac-impedance and electrochemically active area measurements were made atfter every 8 hours of acceleration test. Degradations of catalyst and membrane were examined by SEM, TEM and XRD. Obtained results were discussed in terms of structural stability and loss of catalyt and ionomers in the electrode layer. In addition, the way to make highly durable MEA was suggested.
최근까지 대부분의 PEMFC MEA(Membrnae and Electrode Assembly) 열화 연구는 전극과 전해질 막 각각 분리되어 연구되었다. 그런데 실제 PEMFC 운전조건에서는 전극과 전해질 막은 동시에 열화된다. 동시열화과정에서 전극열화와 전해질 막 열화는 상호 작용한다. 전해질 막의 열화정도를 측정하는데 수소투과도가 많이 사용되고 있다. 그런데 동시 열화가 발생했을 때 선형 쓸음 전기량 측정법(Linear Sweep Voltammetry, LSV)에 의해 수소투과도를 측정하면 전극열화가 수소투과전류를 감소시키는데, LSV 방법이 전극 촉매의 활성 면적에 의존하기 때문이다. 본 연구에서는 전극과 막 동시 열화과정에서 기체 크로마토그래프에 의한 PEMFC 전해질막의 수소투과도를 측정하였다. 기체 크로마토그래프 측정 방법은 전극 상태와 무관하기 때문에 전극과 막 동시 열화 과정에서 수소투과도가 전극 열화 영향을 받지 않음을 확인하였다.
For commercialization of fuel cell electric vehicles, one of the key objectives is to reduce cost of full stack assembly. Regarding Membrane Electrode Assembly, the major issue is to improve fuel cell activation process in the initial Hydrogen Oxidation Reaction and Oxygen Reduction Reaction. In this research, the VD (Vacuum Drying) process has been developed for improvement of activation process. The VD condition is developed by controlling the temperature and degree of vacuum to remove the remaining solvent of electrode. Consequently, the electrode applied to VD process showed the low characteristics such as 3.5% of remaining solvent content and the improved efficiency such as 15% of activation process speed.
As an electrochemical water electrolysis for green hydrogen production, both polymer electrolyte membrane (PEM) and alkaline electrolyte are being developed extensively in various countries. The PEM electrolyzer with high current density (above 2 A/cm2) has the advantage of being able to design a simple structure. Also, it is known that it has high response to electrical output fluctuations. However, the cost problem of major components is the most important issue that a PEM electrolyzer must overcome. Instantly, there are platinum group metal (PGM)-based electrocatalysts, fluorine-based polyfluoro sulfuric acid (PFSA) membrane, Ti felt (porous transport layer, PTL) and so on. Another challenging issue is productivity. A securing outstanding productivity brings price benefits of the electrolytic cells. From this point of view, we conducted basic studies on manufacturing electrode and membrane electrode assembly (MEA) for PEM electrolyzer production.
The effect of fabrication method of catalytic layer on electrode performance has been investigated. Brush, spray gun and screen printer were used as fabrication tool and catalytic layers were formed by several methods in screen printing. Direct screen printing on polymer membrane, screen printing on carbon paper, and their combined method were applied. In the electrode fabricated by the screen printing method, Pt loading of Pt/C catalysts could be cut down to 50%, compared with results by the brushing and spraying methods. The best result of electrode was obtained as 0.6 V, at 1 A/$\textrm{cm}^2$ when catalytic layer was formed by the combined way.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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