본 연구에서는 고온($230{\sim}290^{\circ}C$)의 무촉매 조건에서 이루어지는 팜 지방산 디스틸레이트(PFAD)의 에스테르화 반응에 대해 수학적 모델링을 통해 그 반응 특성을 분석하였다. '무촉매 에스테르화 반응'에 대해 균일계(homogeneous) 2차 가역 반응으로 가정하였고 액상 내에서 동시적, 경쟁적으로 발생하고 있는 물과 메탄올의 증발과 반응을 모두 고려하기 위해 '반응 유효 인자'(reaction effectiveness factor, ${\eta}$)를 도입하였다. 각 반응물 및 생성물의 농도에 대하여 실험을 통해 측정한 값과 반응모델에 의한 예측값 사이의 차이를 최소화하는 반응속도 상수와 물질전달 계수를 구하기 위해 비선형 계획법(nonlinear programming)을 수행하였다. 이를 통해 얻은 반응의 활성화 에너지는 43.98 kJ/mol이다.
In external chemical vapor deposition processes including VAD and OVD the distribution of flame-synthesized silica particles is determined by heat and mass transfer limitations to particle formation. Combustion gas flow velocities are such that the particle diffusion time scale is longer than that of gas flow convection in the zone of particle formation. The consequence of these effects is that the particles formed tend to remain along straight smooth flow stream lines. Silica particles are formed due to oxidation and hydrolysis. In the hydrolysis, the particles are formed in diffuse bands and particle formation thus requires the diffusion of SiCl$\_$4/ toward CH$\_$4//O$\_$2/ combustion zone to react with H$\_$2/O diffusing away from these same zones on the torch face. The conversion kinetics of hydrolysis is fast compared to diffusion and the rate of conversion is thus diffusion-limited. In the language of combustion, the hydrolysis occurs as a Burke-Schumann process. In selected conditions, reaction zone shape and temperature distributions predicted by the Burke-Schumann analysis are introduced and compared with experimental data available. The calculated centerline temperatures inside the reaction zone agree well with the data, but the calculated values outside the reaction zone are a little higher than the data since the analysis does not consider diffusion in the axial direction and mixing of the combustion products with ambient air. The temperatures along the radial direction agree with the data near the centerline, but gradually diverge from the data as the distance is away from the centerline. This is caused by the convection in the radial direction, which is not considered in the analysis. Spatial distribution of silica particles are affected by convection and diffusion, resulting in a Gaussian form in the radial direction.
고상반응식을 이용한 석회와 석영과의 수열반응속도 및 반응메카니즘에 관하여 연구하였다. 출발물질로 석영과 수산화칼슘 CaO/$SiO_2$몰비 0.8-1.0로 혼합하고 $180-200^{\circ}C$, 0.5-8시간동안 포화증기압하에서 오토클레이브로 수열반응을 행하였다. 수열반응속도는 총 석회의 양과 총 석영의 양에 대한 미반응 석회의 양과 미반응 석영의 양의 비로 구하였다. 반응속도는 Jander의 식 $[1-(1-\alpha)^{1/3}]^N=Kt$를 이용하여 얻은 결과, 석회의 반응속도는 N=1로서 주로 용해속도에 의해 지배되고 석영의 반응속도는 $N\risingdotseq2$로서 확산에 의해 주로 지배된다. 규산칼슘수화물계의 수열반응속도는 반응물 입자주위에 형성된 생성물층을 통한 물질전달에 의해 율속되는 것으로 추정되고 전체 수열반응의 속도식은 대략 $N=1-2$로서 경계층으로부터 확산에 의해 율속과정으로 전환된다.
Cyclosporin A 고정화배양과 현탁배양의 결과를 바탕으로 각각의 배양의 경우에 따른 비성장속도의 포도당에 대한 Monod 속도식을 제안하고 그에 필요 한 매개변수들을 구하였다. 고정화 배양이 현탁배양 에 비해 높은 ${\mu}m$와 낮은 Km 값을 갖는 것으로 나 타났는데 이는 고정화 균체의 우수한 활성과 기질에 대한 높은 친화도에 기 인한 것으로 보인다. 고정상 발효의 경우, 구한 매개변수들을 담체내에서의 물질 전달 및 반응속도의 정도를 나타내는 효율인자 값을 계산하는데 이용하였다. 중요한 고정화 공정변수인 담체크기, 균체부하의 정도가 기질의 확산저항에 미 치는 영향을 고려하여 효율인자값을 계산한 결과, 적절한 담체의 크기는 반경 $100 ~ 500{\mu}m$로 나타났 다. 고정화세포배양시 담체내의 균체의 균일한 분포 및 활성도의 유지를 위해서, 적정한 담체입자크기를 결정한 후 균체부하량을 조절하여 고정화 공정을 운 영하는 것이 중요한 것요로 판명되었다.
${\beta}$-galactosidase를 공유결합으로 키토산 담체에 고정화하여 고정화 효소의 특성을 조사하였다. 또한 충진층 반응기에서 연속 조업을 실시하여 공정 최적화를 실시하였다. 키토산 담체에 대한 효소 고정화 효율은 최대 75%을 나타내었다. 고정화 효소에 대한 최적의 pH는 7.0이었고 최적의 온도는 $50^{\circ}C$였다. pH와 온도의 실험 범위에서 고정화 효소가 자유 효소에 비해 넓은 분포를 보여 pH와 온도에 덜 민감하게 작용하였다. 충진층 반응기에서 고정화 효소의 운전에 대한 수학적 모델을 세우고 수치적으로 해를 구하였다. 투입되는 유당의 농도와 유량에 대해서 충진층 반응기의 출구에서 유당의 전환율을 측정하였다. 실험 결과를 경쟁적 저해 효소 반응식과 물질전달 저항을 고려한 수학적 모델의 결과와 비교하였다. 모델의 결과는 실험 결과를 5% 이내의 오차로 잘 예측하였다. 그리고 충진층 반응기의 길이에 따른 유당 전환율과 연속운전 시간에 따른 효소의 비활성화를 고려한 전환율을 모델로부터 예측하였다.
수치해석을 이용하여 아연공기전지의 전기화학적 성능을 예측하였다. KOH 수계전해질 내부의 이동현상을 예측하기 위하여 Nernst-Planck식을 사용하였고, 전극 표면의 활성화손실을 모사하기 위해 아연극(음극)에는 Butler-Volmer식을, 공기극(양극)에는 Tafel식을 적용하였다. 정상상태해석을 통하여 아연/공기전지의 I-V곡선을 도출하였으며, 실험결과와의 I-V곡선 비교/분석을 통하여 수치 해석 모델의 타당성을 검증하였다. 전지반응 진행에 따른 전해질 내부의 이온 이동 및 분포 특성을 조사하기 위해 과도상태해석을 수행하였으며, 전극주변에서의 ${Zn(OH)_4}^{-2}$, $OH^-$, $K^+$ 이온들의 농도변화를 확인할 수 있었다. 또한, 다양한 전지전압조건 하에서 반응시간에 따라 아연극 표면에서의 ${ZnOH_4}^{2-}$의 농도 변화를 해석한 결과, 반응진행시 아연극 표면에서 ${ZnOH_4}^{2-}$의 농도가 최고성능을 나타내는 운전전압 0.63 V에서 약 1초 만에 포화농도에 도달하였으며, 일반적인 운전조건인 1.04 V에서는 약 13초 만에 포화농도에 접근하는 것으로 나타났다.
차량 전기 시스템의 최적 설계를 위해 납축전지의 동적 거동을 예측하는 것은 중요하다. 동적 거동을 예측하기 위해서는 믿을만한 모델링 프로그램이 필요하다. 본 연구에서는 1차원 모델링을 통하여 12V 차량용 납축전지의 동적거동을 예측하였다. 수학적 모델에는 전기화학반응과 전지 내부에서 일어나는 이온 물질전달을 포함하였다. 모델링을 검증하기 위해 용량이 다른 2개(68Ah, 90Ah)의 납축전지 모델링 결과를 실험 결과와 비교하였다. 본 연구에서 사용한 납축전지는 현대자동차 차량에 적용되는 납축전지를 사용하였다. 방전 실험의 조건은 C/3, C/5, C/10, C/20의 방전율을 조합하여 진행하였다. 그리고 충전과 방전이 연속적으로 일어나는 동적 실험을 수행하였다. 모델링 결과와 실험 결과를 비교하여 보면 모델링 결과가 실험결과를 잘 예측하는 것을 볼 수 있다. 모델링은 고체상과 액체상에서의 전위분포와 전극 내에서 전류밀도에 근거한 모델링은 충 방전 시간의 함수로 예측할 수 있다.
리튬 이온 폴리머 전지의 사이클에 의한 용량 감소를 예측할 수 있는 1차원 모델링을 수행하였다. 이 연구에 사용된 수학적 모델에서는 전지 셀에서의 전기화학반응 속도론, 이온의 전달현상, 용량 감소 반응(parasitic reaction)을 고려하였다. 모델링의 신뢰성을 검증하기 위하여 LG화학에서 개발된 5Ah 급 리튬 이온 폴리머 전지의 사이클 성능을 측정하여 얻은 결과와 모델링의 결과를 비교하였다. 사이클 시험은 정전류 방전과 정전류-정전압 충전을 수행하였다. 방전 시험은 1C로 수행하였다. 충전상태(state of charge; SOC)의 범위는 1부터 0.2 사이에서 수행하였다. 충전실험은 정전류-정전압 방법으로(제한전류 10C, 제한전압 4.2 V) 수행하였고, 정전압 충전일 때 충전 전류가 50 mA에 도달하면 시험을 종료하였다. 전지의 용량측정은 사이클 시험이 시작전과 100 사이클마다 1C와 5C에서 용량을 측정하였다. 모델링에 근거하여 얻은 결과와 시험결과가 잘 일치하였다.
자동차 전기장치 시스템을 최적화하기 위해서는 차량용 납축전지의 충전 및 방전 거동을 예측할 수 있는 모델링 기술이 필요하다. 본 연구에서는 유한요소법을 이용하여 차량용 12-V 납축전지의 충전 및 방전 거동을 예측할 수 있는 2차원 모델링을 수행하였다. 이 연구에 사용된 수학적 모델에는 전기화학반응 속도론, 전해질의 유동, 대류에 의한 이온의 전달현상, 전극의 시간에 따른 공극률의 변화 등이 고려되었다. 모델링의 신뢰성을 검증하기 위하여 방전 및 충전실험을 수행하였다. 방전실험은 $25^{\circ}C$에서 C/5, C/10 및 C/20의 방전율에 대하여 수행하였고, 충전실험은 $25^{\circ}C$에서 정전류-정전압 방법으로(제한전류 30A, 제한전압 14.24 V) 수행하였다. 모델에 근거하여 예측된 충 방전 거동은 충 방전 실험결과와 잘 일치하였다. 또한 2차원 모델링을 통하여 충 방전이 진행되는 동안 실제로 측정이 불가능한 납축전지 내부의 전류밀도, 전해액의 농도 및 충전상태(state of charge; SOC)의 분포를 예측할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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